Материалы ядерных энергетических установок - Радиационные эффекты при работе материалов ядерного топлива и конструкционных материалов

ОСНОВНЫЕ РАДИАЦИОННЫЕ ЭФФЕКТЫ
В гл. 5—10 рассмотрены основные радиационные эффекты, которые могут иметь место при работе материалов ядерного топлива и конструкционных материалов в реакторах. Основное действие облучения на делящиеся материалы ядерного топлива проявляется через радиационный рост, рост при термическом циклировании, радиационное распухание и радиационную ползучесть. Наибольшее влияние на конструкционные материалы и материалы оболочек оказывают радиационное распухание или радиационный рост и радиационная ползучесть. При изготовлении твэлов используются как конструкционные, так и топливные материалы, тогда как каналы для теплоносителя и корпуса под давлением состоят в основном из конструкционных материалов. Опыт эксплуатации показывает, что радиационное распухание и радиационная ползучесть могут лимитировать выгорание топлива и ухудшать стабильность работы твэлов (приводить к повреждению твэлов). Радиационное распухание и радиационная ползучесть могут приводить к образованию трещин и течей, а также к разрушению каналов для теплоносителя, систем трубопроводов и корпусов под давлением. Образование усталостных трещин под действием термических напряжений (в результате тепловых ударов и термического циклировании) и коррозионных трещин в твэлах, каналах для теплоносителя, системах трубопроводов или корпусах реакторов обусловлено комбинацией термических, радиационных, механических и коррозионных эффектов.
14.8.1. Действие облучения на твэлы. В большинстве энергетических реакторов и особенно в легководных реакторах используются твэлы с таблетками из UO₂, обогащенного в пределах 1,5—4%. Основными достоинствами керамического топлива из UO₂ являются высокая температура плавления, отсутствие фазовых превращений и высокая термическая стабильность, высокая радиационная стабильность и низкая стоимость изготовления.
Под действием нейтронного облучения в тепловых и быстрых энергетических реакторах в твэлах с UO₂ происходит изменение структуры топлива (образование и рост зерен) и перераспределение топлива по сечению В процессе изменения структуры в топливе часто образуются четыре четко разграниченные зоны: центральная полость (О), зона столбчатых зерен (/), зона равноосных зерен (//) и зона с неизменной исходной структурой (III) (рис. 14.20) [35—40]. На рис. 14.21 показано изменение температуры топлива в центральной полости, зоне столбчатых зерен, зоне равноосных зерен, зоне с исходной структурой, а также изменение предполагаемой температуры в центре твэла с топливными таблетками из UO₂ от времени облучения при пуске легководного реактора [40]. На рис. 14.22 представлено распределение температуры по сечению твэла быстрого реактора-размножителя с топливными таблетками из (U, Pu) O₂, на рис. 14.23 —  температурное распределение в твэле легководного реактора с обогащенным UO₂, рассчитанное с помощью вычислительных программ и найденное экспериментально [37, 39, 41, 42].

Рис.  14.20. Типичное поперечное сечение твэла с оксидным топливом:

Рис. 14.21. Зависимость изменения температуры иO₃ от времени облучения при пуске реактора:
1 — по оси твэла; 2 — в центральной полости; 3 — в зоне столбчатых зерен; 4 —  в зоне равноосных зерен; 5 — в зоне с исходной структурой
1 — оболочка; 2 —  поверхность топлива; 3 — зазор между топливом и оболочкой, заполненный связующим материалом

Рис. 14.22. Зависимость изменения температурного распределения в твэле со смешанным топливом (U, Pu)O₂ от времени облучения
Рис. 14.23. Температурное распределение и градиент температур в твэле с UO₂

На рис. 14.24 показана зависимость изменения ширины зазора между топливом и оболочкой твэла со смешанным оксидом (U, Pu)O₂ и радиуса центральной полости от времени облучения и выгорания. Видно повторное раскрытие зазора после скачка мощности и залечивания трещин в топливных таблетках. На рис. 14.25 приведена рассчитанная с помощью специальной программы зависимость изменения давления газа внутри центральной полости и в зазоре между оболочкой и топливными таблетками из смешанного оксида (U, Pu)O₂ от времени облучения и выгорания топлива. На рис. 14.26 сравниваются измеренная проводимость зазора между оболочкой и топливными таблетками из UO₂ и проводимость, рассчитанная с помощью вычислительных программ ISUNE-2 и ISUNE-4.

Рис. 14.24. Зависимость изменения ширины зазора 5 и радиуса центральной полости г в твэле со смешанным топливом (U, Pu)СО2 от времени облучения и выгорания топлива
Рис. 14.25. Зависимость изменения давления газа Р в центральной полости и в зазоре между топливом и оболочкой твэла со смешанным топливом (U, Pu)O₂ от времени облучения и выгорания топлива:

1 — давление в центральной полости; 2 —  давление в зазоре между топливом и оболочкой

В дополнение к изменению структуры топлива (образование и рост зерен), изменению толщины зазора между топливом и оболочкой и изменению проводимости зазора во время работы твэла при высокой мощности может происходить взаимодействие топливных таблеток с оболочкой. Следующие основные причины обусловливают взаимодействие: термическое расширение и искажение формы таблеток в результате термического расширения, термическое циклирование и растрескивание таблеток вследствие специфических режимов работы ядерных реакторов, изменение структуры топлива, перераспределение материала, радиационная ползучесть и радиационное распухание.
Влияние термического расширения, искажения геометрической формы, термического циклировании и растрескивания топлива увеличивается приблизительно пропорционально уровню мощности реактора. Изменение структуры топлива, перераспределение материала, радиационное распухание и радиационная ползучесть являются возрастающей функцией выгорания топлива и газовыделения и протекают наиболее эффективно при высоких температурах облучения и при достаточно длительном облучении (или при длительной работе реактора, см. рис. 14.21 —  14.25). Керамические топливные таблетки из UO₂ или из (U, Pu)O₂ при постепенном подъеме мощности твэла до рабочего уровня термически расширяются, а их форма искажается. Строго цилиндрические в исходном необлученном состоянии таблетки приобретают вогнутую форму в центральных участках и выпуклую форму на концах. Из-за повторных тепловых ударов, термического циклировании и механической деформации в топливных таблетках могут зарождаться трещины в начале срока службы, т. е. в начале облучения.

Рис. 14.27
Рис. 14.26. Сравнение рассчитанной и экспериментально найденной проводимостей зазора между топливными таблетками из UO₂ и оболочкой
Рис. 14.27. Образование "бамбуковой палки” (гребешков) при длительном нейтронном облучении твэла с оксидным топливом:
1 — оболочка; 2 — зазор; 3 —  топливные таблетки; 4 —  торцевые лунки; 5 —  деформированная оболочка; 6 —  частично закрытый зазор; 7 —  частично открытый зазор; 8 —  деформированные таблетки
Рис. 14.28. Типичное радиационное удлинение Д1/1 твэла во время пуска реактора: 1 — второй цикл после облучения до выгорания 1200 МВт-сут/т; 2 — первый цикл; 3 —  начало подъема мощности

В теории механизмов зарождения и распространения трещин постулировалось, что касательные напряжения (микроструктурные, межкристаллитные или макроскопические напряжения) обусловливают зарождение трещин, а главные напряжения вызывают распространение трещин вдоль плоскостей, нормальных к направлению главных напряжений [43]. Растрескивание топливных таблеток происходит главным образом под действием тепловых ударов и усталости при термическом циклировании, причем определенный вклад в процесс растрескивания вносят температурные градиенты, неравномерное термическое расширение и механическая деформация во время увеличения мощности реактора.
На рис. 14.27 показано образование ’’бамбуковой палки” или гребешков на оболочке твэла с керамическим топливом. На рис. 14.27, а изображен твэл в исходном необлученном состоянии, а на рис. 14.27, б - твэл после достаточно длительного нейтронного облучения, имеющий деформированную или искаженную форму. Помимо продольного удлинения, которое можно снизить созданием торцевых лунок, каждая топливная таблетка испытывает боковое расширение по концам и поперечное сжатие в центральных участках. Такое поведение обусловлено главным образом термическим расширением, термическим циклированием и рас
трескиванием, уплотнением и усадкой топлива, радиационным распуханием и радиационной ползучестью и различными механическими напряжениями и деформациями в разных участках топливных таблеток. В общем случае зазор в районе гребешков закрывается, а в районе впадин открывается при нейтронном облучении твэлов в реакторах. Образование "бамбуковой палки” наблюдалось в процессе внутриреакторных экспериментов, а также во время работы твэлов с оксидным топливом в ядерных энергетических реакторах.
Степень взаимодействия топлива с оболочками и величина так называемого бамбукового эффекта зависят главным образом от мощности реактора и конструктивных параметров топливных таблеток и твэлов. Большое число внутриреакторных экспериментов с топливными таблетками было выполнено в реакторе Halden с тяжеловодными замедлителем и теплоносителем [44]. В испытательной установке размещены один над другим два пучка по четыре опытных твэла. Твэлы оснащены датчиками в виде дифференциальных трансформаторов, предназначенными для измерений изменения длины столба таблеток, профиля твэлов и длины твэлов (см. рис. 14.6). В экспериментах систематически изменялись параметры опытных топливных таблеток в твэлах для изучения влияния длины таблеток (7, 14, 20 или 30 мм), зазора между топливом и оболочкой (0,04 или 0,10 мм) и формы торцов топливных таблеток (плоские, с лунками, с лунками и фасками) [44]. На рис. 14.28 приведена типичная кривая удлинения твэла во время первого подъема мощности, которая качественно подходит для всех испытанных твэлов. Энергетический цикл реактора начинается с подъема мощности с нуля до максимального уровня, затем следует снижение мощности опять до нуля, как это показано стрелками на кривой зависимости изменения удлинения твэла от линейной мощности. Из рис. 14.28 видно, что при подъеме мощности твэл удлинился примерно на 0,45%, а при последующем снижении мощности только часть удлинения восстановилась и остаточное удлинение составляло около 0,32%. Если за первым циклом непосредственно следует второй энергетический цикл, то облученный твэл обнаруживает более высокую петлю удлинения (штриховая кривая). Такое поведение аналогично кривой удлинения образца из конструкционной стали при механическом нагружении и разгружении. На рис. 14.29—14.31 представлены аналогичные зависимости удлинения твэлов от линейной мощности во время первого энергетического цикла экспериментального реактора. Эти кривые характеризуют влияние длины таблеток, формы торцов таблеток и зазора между таблетками и оболочками.
Рисунок 14.32 качественно иллюстрирует типичное радиационное распухание оксидного топлива в твэлах. Выше некоторого порогового значения выгорания радиационное распухание топлива увеличивается почти линейно с выгоранием и температурой облучения. На рис. 14.33 приведены типичные кривые радиационной ползучести оксидного топлива в твэлах. Скорости ползучести резко возрастают при наличии нейтронного облучения. В общем случае как радиационное распухание, так и радиационная ползучесть зависят от уровня мощности, выгорания топлива, флюенса нейтронов, температуры облучения и конструктивных параметров твэлов (например, от длины таблеток).

Рис. 14.29. Влияние длины таблеток на радиационное удлинение т валов Al/1
Рис. 14.30. Влияние формы торцов таблеток на радиационное удлинение твэлов

Рис. 14.31. Влияние зазора между таблетками и оболочкой на радиационное удлинение твэлов Al/l
Д1/1

Рис. 14.33. Радиационная ползучесть оксидного топлива:
1 —  скорость деления 13,5-10¹¹ делений/(см³-с); 2 —  3,0-10¹¹ делений/ (см³ — с)

Рис. 14.32. Зависимость радиационного распухания UO₂ от выгорания топлива: 1 —  короткий образец; 2 —  длинный образец

Рис. 14.34. Зависимость изменения радиационного распухания AV/V нержавеющей стали 316 от флюенса быстрых нейтронов:
1 —  обработанная на твердый раствор; 2 —  холоднодеформированная 

14.8.2. Действие облучения на каналы для теплоносителя и системы трубопроводов. Поскольку каналы для теплоносителя и системы трубопроводов изготавливаются из конструкционных материалов, рассмотренных в гл. 10, действие облучения на конструкционные материалы и материалы оболочек можно распространить также на каналы и системы трубопроводов.
В большинстве практических случаев каналы для теплоносителя и системы трубопроводов в реакторах с жидкометаллическим теплоносителем и в некоторых легководных реакторах изготавливаются (для защиты от коррозии) из аустенитных нержавеющих сталей. На рис. 14.34 представлена зависимость изменения радиационного распухания обработанной на твердый раствор и холоднодеформированной нержавеющих сталей 316 от флюенса быстрых нейтронов для облучения при двух различных температурах. Степень радиационного распухания увеличивается с ростом флюенса быстрых нейтронов и температуры облучения. Поскольку для тепловых и надтепловых нейтронов сечение захвата нержавеющих сталей по реакциям (л, а) и (л, п, а) больше, чем для быстрых нейтронов, можно ожидать, что радиационное распухание нержавеющих сталей, используемых в качестве материалов каналов для теплоносителя и систем трубопроводов в активных зонах легководных реакторов, будет больше, чем при использовании в быстрых реакторах-размножителях с жидкометаллическим теплоносителем. На рис. 14.35 приведены зависимости деформации радиационной ползучести обработанной на твердый раствор и холоднодеформированной нержавеющих сталей 316 от температуры облучения для случая, когда общий флюенс быстрых нейтронов равен 5,5 • 10²² нейтр./см², а тангенциальные напряжения составляют 75 МПа. Каналы для теплоносителя и системы трубопроводов в активных зонах легководных и тяжеловодных реакторов в большинстве случаев изготавливаются из циркониевых сплавов — циркалоя-2 и циркалоя-4. Эти сплавы имеют по существу одни и те же свойства, если не считать, того, что циркалой-4 при высокотемпературной коррозии в воде поглощает меньше водорода, чем циркалой-2. На механические свойства циркалоев оказывает влияние облучение нейтронами и содержание водорода, который образует гидриды и приводит к охрупчиванию сплавов. Дейтерий или тритий оказывают аналогичное влияние. До настоящего времени наблюдалось небольшое радиационное распухание циркониевых сплавов. В образцах чистого циркония, облученных в тепловых реакторах, поры не образовывались. Поэтому влияние радиационного распухания на каналы для теплоносителя и трубопроводы легководных и тяжеловодных реакторов, изготовленные из циркалоев, пренебрежимо мало.
Радиационная ползучесть таких реакторных конструкционных материалов, как нержавеющие стали и циркониевые сплавы, может описываться экспоненциальным и степенным законами [43, 45]. Деформация ползучести е при приложенном напряжении а, нейтронном потоке Ф, времени облучения t, температуре облучения Г, флюенсе нейтронов сравнения (Фт)о и напряжении сравнения о0 описывается следующей степенной функцией:

Рис. 14.35. Зависимость изменения деформации радиационной ползучести нержавеющей стали 316 от температуры облучения при общем флюенсе нейтронов с Е > >0,1 МэВ 5,5 • 10²² нейтр./см² и напряжении 75 МПа:
1 — обработанная на твердый раствор; 2 — холоднодеформированная
Рис. 14.36. Зависимость радиальной деформации AD/D радиационной ползучести холоднодеформированных на 20% труб из циркалоя-2 от времени облучения при температуре 265 °С и напряжении О:
1 — поток быстрых нейтронов (Е > 0,1 МЛ) • 2,9-10¹² нейтр./(м² — с) ; 2 — поток тепловых нейтронов 1,7-10¹⁸ — 1,4-10¹⁷ нейтр./(м² — с)
(14.4)
где А, В, п, а0 и (Фт) 0 — постоянные, a Q и R определялись ранее. На рис. 14.36 приведены зависимости деформации радиационной ползучести от времени облучения при различных потоках нейтронов и приложенных напряжениях, отражающие степенной закон ползучести [40]. На рис. 14.37 приведена зависимость изменения деформации радиационной ползучести от линейной тепловой мощности для оболочек из циркалоя-2 и циркалоя-4. В общем случае деформация радиационной ползучести увеличивается с ростом приложенных напряжений, нейтронного потока, времени облучения, температуры облучения и тепловой нагрузки.

1. Влияние облучения на корпуса реакторов. Что касается корпусов реакторов, то основными радиационными эффектами являются радиационное распухание и радиационная ползучесть в конструкционных материалах корпусов, приведенных в табл. 14.3. Облучение приводит к повышению прочности и понижению пластичности материалов корпусов. В результате радиационное охрупчивание и увеличение температуры перехода из пластичного состояния в хрупкое (см. гл. 10) могут вызвать серьезные осложнения, особенно при эксплуатации больших энергетических реакторов. Для решения таких проблем в ходе эксплуатации каждой атомной электростанции предусматривается выполнение программы облучения образцов-свидетелей корпуса реактора. На рис. 14.38 схематически показан разрез корпуса реактора PWR АЭС Yankee и указано расположение ампул для облучения образцов-свидетелей.

Рис. 14.37. Зависимость деформации радиационной ползучести Ad/D циркалоя-2 (сплошные линии) и циркалоя-4 (штриховые линии) от линейной мощности qi:
1 —  небольшой зазор; 2 — промежуточный зазор (0,05-0,08 мм); 3 —  большой зазор (0,09-0,22 мм)
Рис. 14.38. Схематическое изображение корпуса реактора PWR с указанием расположения образцов-свидетелей:

1 —  механизм привода регулирующих стержней; 2 —  вход теплоносителя; 3 —  патрубок и фланец; 4 —  горизонтальная плоскость по центру активной зоны; 5 —  активная зона реактора; 6 — ампулы для облучения образцов-свидетелей на стенке корпуса реактора; 7 —  ампулы с образцами-свидетелями, предназначенными для ускоренного облучения; 8 —  экран активной зоны; 9 —  ампулы с образцами- свидетелями; 10 —  тепловая защита; 11 —  корпус реактора; 12 — выход теплоносителя

С помощью образцов, находящихся в ампулах, можно выполнять измерения для определения таких параметров, как температура стенки, температура перехода из пластичного состояния в хрупкое, компоненты деформации, доза облучения, флюенс нейтронов и т. д. Аналогичные программы облучения образцов-свидетелей могут быть проведены для корпусов реакторов BWR, LMFBR и HTGR (корпус из предварительно напряженного бетона).
Влияние облучения на материалы корпусов под давлением (см. табл. 14.3) рассматривается в гл. 10 и в [39,40,43,45].