ГЛАВА 5
ВЛИЯНИЕ ОБЛУЧЕНИЯ НА РЕАКТОРНЫЕ МАТЕРИАЛЫ
ВВЕДЕНИЕ
Результаты экспериментальных исследований и опыт эксплуатации реакторов показывают, что нейтронное облучение материалов способно заметно изменить их ядерные, физические, тепловые и механические свойства. Как уже отмечалось (см. § 4.9), такое изменение оказывает значительное влияние на конструкцию, режим работы, эксплуатационные характеристики и безопасность реактора.
Изменения свойств материалов под действием облучения вызваны образованием дефектов кристаллического строения, тип и концентрация которых зависят не только от потока нейтронов, их энергетического спектра, длительности и температуры облучения, но также от типа кристаллической решетки исходного материала и образующихся в нем вторичных фаз.
Кристаллические решетки большинства материалов могут быть трех основных типов:
- объемноцентрированной кубической (ОЦК) — o-Fe при низких и 5-Fe при высоких температурах, Cr, Мо, Та, W, высокотемпературной 7-U; высокотемпературной (З-Zr и цр.;
- гранецентрированной кубической (ГЦК) — y-Fe при промежуточных температурах, Си, AI, Ni, Pb, Ag, Pt, Аи и др.;
- гексагональной плотноупакованной (ГП) — Mg, Ti, Co, Zr, Cd, a-Zr при низких температурах и др.
В ОЦК-металлах один из атомов элементарной ячейки располагается в ее центре (рис. 5.1), в ячейке ГЦК-металлов, атомы помимо узлов, располагаются также в центрах всех граней (рис. 5.2), размещение атомов в элементарной ячейке ГП-металлов показано на рис. 5.3.
Рис. 5.2. Гранецентрированная кубическая решетка:
а - элементарная ячейка с атомами в центрах граней; б - схема фактического заполнения атомами объема ячейки; в - объединение нескольких элементарных ячеек
Рис. 5.1. Объемноцентрированная кубическая решетка:
а - элементарная ячейка с атомом в центре куба; б - схема фактического заполнения атомами объема элементарной ячейки; в - объединение нескольких элементарных ячеек
Рис. 5.3. Гексагональная плотноупакованная решетка:
а - расположение дополнительных атомов в центрах равносторонних трехгранных призм, образующих элементарную ячейку; б - схема заполнения объема элементарной ячейки; в - объединение нескольких элементарных ячеек
ПОГЛОЩЕНИЕ НЕЙТРОНОВ ТОПЛИВНЫМИ И КОНСТРУКЦИОННЫМИ МАТЕРИАЛАМИ
Поглощение нейтронов ядрами атомов твердых реакторных материалов может вызывать: 1) смещение атомов решетки из узлов вследствие отдачи ядер при соударении с нейтроном и 2) образование новых элементов — радионуклидов, играющих роль легирующих и примесных атомов. В обоих случаях возникают радиационные повреждения в топливных и конструкционных материалах.
В результате поглощения нейтронов ураном может иметь место возбуждение реакции деления с выделением ядерной энергии и образованием продуктов (осколков) целения или захват нейтрона 238U с образованием нового ядра 239Pu, также являющегося ядерным горючим. Следствиями реакции деления и реакции захвата являются проникающее излучение и развитие радиационных эффектов в топливе, например радиационное распухание или радиационная ползучесть. Одновременно с этим происходят процессы смещения атомов из узлов решетки и наработки радиоактивных изотопов.
При поглощении нейтрона ядрами атомов конструкционного материала возникают смещенные атомы в результате развития пиков смещения (или термических пиков) и атомы трансмутанты, способные ухудшить свойства материалов. Эти два процесса и вызывают основные радиационные эффекты в реакторных конструкционных материалах.
Захват тепловых нейтронов ядрами атомов облучаемых материалов обычно вызывает реакцию типа (л, у). Непосредственным результатом такой реакции является образование изотопа, захватывающего нейтроны химического элемента. Если образовавшиеся изотопы бета-радиоактивны, то в результате бета-распада атомы этих изотопов превращаются в различные легирующие элементы. Захват же быстрых нейтронов может сразу привести к образованию новых элементов по реакциям типа (л. а), (л, р) и (л, 2n-р). При длительном облучении образовавшихся примесных или легирующих элементов может оказаться достаточно для изменения ядерных, физических, тепловых, механических и других свойств материалов.
ОСНОВНЫЕ ЗАКОНОМЕРНОСТИ ПРОЦЕССА НАКОПЛЕНИЯ НУКЛИДОВ В ОБЛУЧАЕМЫХ НЕЙТРОНАМИ МАТЕРИАЛАХ
Основные уравнения радиоактивного распада и накопления изотопов благодаря облучению нейтронами хорошо известны:
-для распада; (5.1)
- для наработки, (5.2)
где N(t) — число ядер или атомов в момент времени N0 — число атомов в исходном или равновесном состоянии; X - постоянная распада или наработки.
Таблица 5.l. Пороговые энергии образования изотопов при нейтронном облучении
При достаточной длительности нейтронного облучения достигается равновесное состояние, при котором скорости распада и наработки становятся равными. Равновесную концентрацию N0 представим в виде
(5.3)
где Е, о — макро- и микроскопическое сечение реакции (2 = Nj а); /V,- — число атомов в единице объема образца; — поток нейтронов. Среднее микроскопическое сечение а для нейтронов данного энергетического спектра определяется выражением
(5.4)
В табл. 5.1 приведены приближенные значения пороговых энергий ядерных реакций с участием нейтронов различного спектрального типа. При энергии нейтронов ниже пороговой ядерные реакции не протекают.
Степень радиационного воздействия на реакторные материалы при облучении их нейтронами целения — быстрыми или тепловыми зависит прежде всего от типа и концентрации изотопов в химических компонентах материалов. В частности, в результате (п, а)-реакции в материалах рождается гелий, способный оказать влияние на процессы радиационного распухания, радиационной ползучести или гелиевого охрупчивания материалов*.
*Речь идет об эффекте высокотемпературного радиационного охрупчивания (ВТГО) широко применяемых в реакторо строении конструкционных материалов с ГЦК-решеткой. По поводу причин и механизмов этого явления среди исследователей нет единого мнения. Ма придерживается так называемой ’’гелиевой” гипотезы, согласно которой основная роль в ВТРО отводится рождающемуся при нейтронном облучении материалов малорастворимому в них гелию. Эта гипотеза получила достаточно широкое распространение с момента ее выдвижения (Barnes RS Nature. 1965. v. 206, р. 1307).
ПОРОГОВЫЕ ЗНАЧЕНИЯ ИНТЕГРАЛЬНОГО ПОТОКА НЕЙТРОНОВ
В § 4.6 и 5.3 уже говорилось о пороговой энергии 25 эВ для смещения атома и пороговой энергии 2,0—3,0 МэВ для инициирования ядерных реакций типа (и, р) и (л, а). Ниже вводится понятие пороговых интегральных потоков нейтронов (быстрых, надтепловых и тепловых) для различных облучаемых материалов.
Вообще взаимодействие быстрого, надтеплового или теплового нейтрона с органическим веществом (ковалентная связь) совершенно отличается от взаимодействия с металлическим или керамическим материалом. Радиационная стойкость и радиационная стабильность органических веществ намного ниже, чем у металлических и керамических материалов. При взаимодействии быстрого нейтрона с органическим веществом большая часть его энергии расходуется на образование протонов отдачи, на ионизацию атомов водорода или возбуждение их электронных оболочек (вторичный радиационный эффект нейтронов, см. табл. 4.2). В результате происходит разрыв связей Н—С или С—С в органическом соединении, в чем и проявляется эффект облучения. Из жидких органических веществ, облучаемых интенсивным потоком нейтронов, выделяются газообразные вещества и вязкость их повышается. При взаимодействии же быстрого нейтрона с металлическим или керамическим материалом большая часть его энергии передается атомам, смещающимся из узлов решетки в результате первичных или вторичных соударений, происходит образование дефектов кристалла в виде вакансий и междоузлий, т.е. первичных радиационных повреждений.
Рис. 5.4. Значения порогового флюенса нейтронов радиационных эффектов в различных материалах
Аналогично пороговой энергии смещения и пороговой энергии ядерной реакции существует и пороговое значение интегрального нейтронного потока, флюенса нейтронов или суммарной нейтронной дозы для определенных органических веществ или металлических материалов. Ниже этого порога влияние облучения на материалы незначительно. Выше него (на порядок величины) эффект облучения материала можно легко установить и измерить. На схеме рис. 5.4 в соответствии с экспериментальными данными указаны пороговые значения интегральных потоков быстрых нейтронов, при которых наблюдаются определенные радиационные эффекты в различных материалах. Аналогично этому на схеме рис. 5.5 приведены пороговые значения интегральных потоков нейтронов и суммарных нейтронных доз, определяющих радиационную стойкость различных вещеетв в полях тепловых или надтепловых нейтронов. Эти диаграммы дают важную информацию по выбору материалов для работы в ядерном реакторе в пределах порогового интегрального потока нейтронов. Сразу же за этим пороговым значением флюенса в той или иной степени проявится эффект облучения.
Рис. 5.5. Радиационная стойкость различных веществ, оцениваемая по величине порогового интегрального потока тепловых или надтепловых нейтронов
Пересчет интегральных потоков быстрых или тепловых нейтронов (или флюенсов нейтронов) в суммарную нейтронную дозу дается следующими выражениями:
где Nh — число атомов водорода в 1 см3; о, — сечение рассеяния быстрых нейтронов, см2; ас — сечение захвата тепловых нейтронов, см2; р — плотность облучаемого материала, г/см3; Е — энергия нейтронов, МэВ.
Следовательно, пороговое значение интегрального потока нейтронов, флюенса нейтронов или суммарной нейтронной дозы означает некоторую критическую точку или узкую область, в которой происходит определенное изменение свойств материалов ядерных реакторов.
ВЛИЯНИЕ ОБЛУЧЕНИЯ НА СВОЙСТВА МАТЕРИАЛОВ
Радиационный эффект (или повреждение) в материалах ядерных реакторов (топливных или конструкционных) при облучении их в исследовательских или энергетических реакторах зависит (для данного материала), главным образом, от потока нейтронов, их энергетического спектра, длительности и температуры облучения. Произведение потока нейтронов на длительность облучения есть интегральный нейтронный поток >pt = nvt. При данном энергетическом спектре нейтронов (тепловом, надтепловом или быстром) и температуре облучения радиационный эффект (или повреждение) зависит от интегрального нейтронного потока. Установлено, что при превышении порогового значения интегрального нейтронного потока облучение будет оказывать заметное воздействие на ядерные, физические, тепловые, механические и другие свойства реакторных материалов. Изменения этих свойств могут сильно повлиять на конструкцию реактора, режим, эффективность и безопасность его работы.
ИЗМЕНЕНИЕ ЯДЕРНЫХ ХАРАКТЕРИСТИК МАТЕРИАЛОВ ПРИ ОБЛУЧЕНИИ
Из всех компонентов реактора наиболее серьезные изменения в ядерных свойствах испытывает топливо — уран или плутоний. Нейтроны могут поглощаться топливом в результате реакции деления (расход топлива), либо реакции захвата (наработка нового топлива). Расход топлива при реакциях деления называется выгоранием. По мере выгорания топлива происходит накопление продуктов деления, также являющихся поглотителями нейтронов, и сечение поглощения нейтронов топливом постепенно снижается. Столь же постепенно будет понижаться реактивность реактора и потому необходимо заменять отработавшие топливные сборки активной зоны на новые.
При разработке нового реактора в его конструкцию закладывается определенная избыточная реактивность с тем, чтобы компенсировать выгорание топлива (или обеднение его) и уменьшение сечения реакции деления. Значение этой дополнительной реактивности зависит от типа и целевого назначения реактора. Обычно она примерно на 20% выше критичности работы энергетического реактора.
Рис. 5.6. Влияние облучения на сечение реакции деления, избыточную реактивность и выгорание топлива
На рис. 5.6 графически показаны некоторые типичные радиационные эффекты в топливных материалах. Видно, что и относительное эффективное сечение реакции деления оу/ (о/)т, и избыточная реактивность кех меняются с ростом относительного интегрального нейтронного потока nvtf(nvt)m , где (nvt)m — максимальный интегральный нейтронный поток, a (Of)m — максимальное сечение реакции деления рассматриваемого топлива. На этом же рис. 5.6 приведена типичная кривая выгорания топлива, характеризующая его поведение.
