Материалы ядерных энергетических установок - Радиационные эффекты плутония

К основным радиационным эффектам в смешанном керамическом топливе (U, Pu)О2, (U, Pu)С и (U, Pu)N относятся радиационное распухание, радиационная ползучесть и изменение физических свойств. Изменение физических свойств, радиационное распухание и радиационная ползучесть (U, Pu)О2, (U, Pu)С и (U, Pu)N зависят в основном от флюенса нейтронов, их энергетического спектра, температуры и времени облучения (или выгорания топлива). Можно предположить, что радиационные эффекты для смешанного оксидного, карбидного и нитридного топлив похожи на поведение под облучением UO₂, UC и UN соответственно (см. гл. 7).

1. Смешанное оксидное уран-плутониевое топливо. Теплопроводность смешанных диоксидов урана и плутония уменьшается с ростом флюенса нейтронов, температуры и времени облучения. На рис. 8.19 показана зависимость теплопроводности (U0,8Pu0,2) О2 от температуры в условиях облучения и без него. Теплопроводность смешанных диоксидов уменьшается монотонно, в то время как радиационное распухание и радиационная ползучесть могут вызвать деформацию оболочки оксидного топливного элемента (или стержня). На рис. 8.20 показано влияние на максимальную деформацию оболочки эффективной плотности топлива [27]. Видно, что деформация оболочки растет с увеличением эффективной плотности в топливных элементах с натриевым и гелиевым подслоем. Аналогично ведет себя максимальная деформация оболочки с ростом выгорания топлива (как функция потока нейтронов и времени облучения), рис. 8.21. Видно, что радиационное формоизменение из-за радиационного распухания и радиационной ползучести растет с выгоранием топлива и с увеличением эффективной плотности смешанного оксидного топлива.

Рис. 8.21. Зависимость максимальной деформации оболочки от глубины выгорания смешанного оксидного топлива (U, Pu)O₂ при различной эффективной плотности:
Д- 94,4%; 0-92,0%; •- 80%

Рис. 8.22. Влияние толщины покрытия на зависимость доли поврежденных карбидных твэлов (U, Pu)С с гелиевым подслоем от глубины выгорания при различной толщине покрытия:
О - меньше 0,45 мм; А - больше 0,50 мм. Эффективная плотность 77-91% теоретической плотности

8.8.2.      Смешанное уран-плутониевое карбидное топливо. Влияние толщины покрытия, зазора между топливом и оболочкой и эффективной плотности на поведение смешанного уран-плутониевого карбидного топлива представляет интерес с точки зрения безопасности топливных элементов и реактора в целом. Влияние толщины покрытия зависит от плотности топлива. Обнаружено, что для смешанного карбидного топлива, включающего (U, Pu)С с высокой плотностью, растрескивание оболочки происходит с определенной вероятностью независимо от толщины покрытия. Для топливных элементов на основе смешанного карбидного топлива низкой и умеренной плотности вероятность повреждений относительно низка для твэлов с толстым покрытием. На рис. 8.22 представлена информация о влиянии толщины покрытия на зависимость вероятности повреждений от максимального выгорания топлива для топливных карбидных элементов с гелиевым подслоем при плотности топлива, равной 77—91% теоретической, с покрытием из отожженной нержавеющей стали 316 (или нимоник РЕ-16) [27]. Механизмом, ответственным за улучшенную работоспособность топливных элементов с пониженной плотностью топлива, является уменьшение напряжения в оболочке и лучшее использование свободного пространства в зазоре топливо — оболочка, предназначенного для компенсации радиационного распухания и выхода газовых осколков.
Влияние толщины зазора топливо - оболочка на вероятность повреждений топливных элементов из смешанного карбидного топлива требует внимательного рассмотрения при разработке конструкции твэлов. Помимо требуемой теплопередачи зазор топливо - оболочка обеспечивает свободное пространство для радиационного распухания и выделяющихся из топлива газовых осколков деления. Использование этого пространства для компенсации радиационного распухания и освобождающихся газовых осколков обычно осложняется перекристаллизацией и растрескиванием топливных таблеток.

Рис. 8.23. Влияние толщины зазора топливо—оболочка на зависимость доли поврежденных карбидных твалов с гелиевым подслоем от глубины выгорания при различной толщине покрытия:
о - менее 0,25 мм; Д- более 0,25 мм; •- менее 0,18 мм. Эффективная плотность больше 95 % теоретической плотности
Рис. 8.24. Зависимость максимальной радиальной деформации оболочки карбидных твэлов с гелиевым подслоем от глубины выгорания для эффективной плотности 81—84% (светлые точки) и 70- 80% (темные точки) и при различной толщине оболочки, мм:

На рис. 8.23 показано влияние толщины подслоя на зависимость вероятности повреждения карбидных топливных элементов с гелиевым подслоем, включающих топливо высокой и умеренной плотности, от глубины выгорания. Видно, что относительно большой первоначальный зазор топливо—оболочка увеличивает вероятность повреждений, особенно для твэлов с высокой плотностью топлива.
Влияние эффективной плотности карбидного топливного элемента является фактором, который учитывает свободное пространство, обусловленное пористостью топлива и зазором топливо—оболочка. Для топливных элементов с высокой плотностью топлива эффект эффективной плотности почти идентичен эффекту подслоя из-за малых внутренних пустот. Для топливных элементов с умеренной плотностью топлива эффективная плотность должна хорошо коррелировать с напряжением в оболочке и выделением газовых осколков. На рис. 8.24 показана зависимость радиальной механической деформации в оболочке от максимального выгорания. Значительное уменьшение максимальных механических напряжений в топливных элементах наблюдается при эффективных плотностях, равных 70-80% теоретической по сравнению с тв злам и, имеющими плотность 81-84% теоретической [27]. Деформация оболочки в основном обусловлена радиационным распуханием и радиационной ползучестью.


Рис.  8.25. Зависимость радиационного распухания от температуры центра топливного сердечника из смешанного нитридного топлива (U, Pu)N
Рис. 8.26. Зависимость радиационного распухания смешанного нитридного топлива от глубины выгорания
Рис. 8.27. Зависимость выхода газовых осколков от глубины выгорания топлива с высокой эффективной плотностью [более 93,8% теоретической плотности (U, Pu)N топлива]

1. Смешанное (U, Pu)N топливо рассматривается как топливо усовершенствованных LMFBR из-за его ядерных, физических и тепло- физических свойств. На рис. 8.25 показано влияние температуры в центре твэлов на скорость радиационного распухания смешанного нитридного топлива. При температуре ниже 1300 °С распухание топлива происходит только из-за внедрения отдельных осколочных атомов в кристаллическую решетку топлива. В области температур 1300-1450 °С газовые осколки деления становятся способными к перемещению и объединению. При этом происходит распухание топлива, связанное с ростом газовых пузырей [31]. На рис. 8.26 приведена зависимость радиационного распухания или объемного изменения от глубины выгорания тв зло в с нитридным топливом (UO'gPuo,2) с газовым или натриевым подслоем и покрытием из нержавеющей стали 304. Представленные здесь данные соответствуют скорости радиационного распухания смешанного нитридного топлива 0,48% на 10²⁰ дел/см³ или меньше при условиях облучения, соответствующих линейной мощности 1312 кВт/см и выгоранию 150 000 МВт-сут/т. Зависимость выхода газовых осколков от выгорания для плотного топлива (Uot8Puo,2)N приведена на рис. 8.27. Для выгорания выше 105 МВт-сут/т увеличение скорости выхода газовых осколков наблюдается при плотности топлива ниже 85% теоретической. Увеличение скорости выхода газовых осколков деления при высоких выгораниях связано с растрескиванием топливных таблеток в зоне высокого выгорания. Обнаружено, что аномальный выход газовых осколков деления происходит при повышении температуры центра топливного брикета до 1300-1450 °С из топлива, содержащего U₂N₃, стабилизированного присутствием большого количества кислорода.

Таким образом, при заданном флюенсе нейтронов выход газовых осколков зависит от выгорания топлива (или времени облучения), радиационного распухания и температуры облучения (обычно выше 1300 °С для керамического топлива).