Основное влияние облучения (нейтронного), непосредственно связанного с применением U в ядерной технике, проявляется через радиационный рост, рост при термическом циклировании, радиационное распухание и радиационную ползучесть. Металлическое урановое топливо особенно чувствительно к этим радиационным эффектам при работе в ядерном реакторе. Как уже обсуждалось, размерной стабильности можно добиться, добавляя к топливу соответствующие легирующие элементы. Однако радиационное распухание и радиационная ползучесть, связанные с объемной стабильностью, а также с механической прочностью и пластичностью, могут способствовать разгерметизации твэлов и лимитировать работоспособность топлива [35, 36]. В то же время скорость коррозии уранового топлива в реакторной среде увеличивается с ростом интенсивности облучения [35].
Рис. 6.13. Изменение длины при облучении уранового топлива (образцы прокатаны при 600 °С)
Рис. 6.14. Изменение длины при облучении уранового топлива (образцы прокатаны при 300 °С и закалены из бета-фазы) :
1 — закалка в воду; 2 — отжиг и рекристаллизация
6.7.1. Радиационный рост. Радиационный рост представляет собой размерную и структурную нестабильность уранового топлива, обусловленную анизотропией урана. Он происходит в области относительно низких температур, составляющих около 0,2 абсолютной температуры плавления (около 300 С). Если скорость изменения длины топливного образца при облучении постоянна, то коэффициент радиационного роста Gj в трех кристаллографических направлениях можно определить следующим образом [37]:
(6.12)
где L0 - исходная и конечная длина образца; N — общее число делящихся атомов в образце.
На рис. 6.13 приведены данные по радиационному росту (удлинению) уранового топлива, полученного методом прокатки при 600 °С, в зависимости от выгорания. На рис. 6.14 для сравнения приведены аналогичные данные для U, прокатанного при 300 °С с последующей закалкой из бета-фазы или с последующими отжигом и рекристаллизацией [38]. Из этих экспериментальных кривых можно видеть разницу в радиационном росте термообработанного и нетермообработанного топлив.
- Рост при термическом циклировании. Рост поликристаллического урана (уранового топлива) при термическом циклировании также представляет собой размерную и структурную нестабильность при повторных циклах нагрева и охлаждения в температурной области существования a-фазы. Степень размерной и структурной нестабильности зависит главным образом от числа циклов нагрев—охлаждение Nc, которым подвергается образец. Коэффициент роста G,- в трех кристаллографических направлениях в результате термического циклировании образца с исходной длиной L 0 и конечной L описывается экспоненциальным выражением [4]:
(6.13)
Рис. 6.15. Размерная стабильность урановых сплавов при термическом циклировании:
1 — уран, восстановленный магнием; 2 — U — 2,08% атомов V; 3— U - 4,20% Мо; 4- U- 0,55% Cr рис. 6.16. Влияние легирования алюминием, магнием и молибденом на рост урана при термическом циклировании:
1 — восстановленный магнием уран; 2 — сплав U — 0,6% атомов Al; 3 — сплав U— 2,1% Al; 4 — сплав U - 4,1% Al; 5 — сплав U - 4,8% Мо по массе
Рост поликристаллического урана со структурой a-фазы при термическом циклировании обычно связывается с механизмом термического храповика [6, 39]. Работа механизма термического храповика определяется относительным перемещением двух соседних зерен, имеющих в результате анизотропии различные коэффициенты термического расширения (см. п. 6.4.3), и релаксацией напряжений в одном из зерен за счет пластической деформации (деформации ползучести). Поскольку термическое циклирование является неотъемлемой характеристикой работы уранового топлива в ядерном реакторе, размерные и структурные изменения, обусловленные ростом при термическом циклировании, могут влиять на радиационную стабильность уранового топлива.
Исходя из (6.13), зависимость In(L/L0) от числа циклов Nc представляет собой прямую линию. Такая зависимость для четырех различных материалов: восстановленного магнием урана, сплава U - 2,08% атомов V; сплава U — 4,20% Мо; сплава U — 0,55% С г — по массе показана на рис. 6.15 [40]. Образцы изготавливали методом прокатки при 300 и 600 °С и закалки из бета-фазы урановых прутков. Циклирование осуществлялось в интервале температур 100—500 °С.
Как уже обсуждалось, легирующие элементы Al, Mg и Мо в урановых сплавах трех основных классов (см. § 6.5 и 6.6) могут изменять кинетику фазовых превращений и стабилизировать a-структуру. На рис. 6.16 приведены экспериментальные данные, взятые из различных источников, которые характеризуют рост при термическом циклировании образцов сплавов U—Al, U—Mg и U—Мо. Указанные легирующие элементы уменьшают размерную нестабильность урана, т.е. повышают сопротивление росту в результате термического циклировании во время работы уранового топлива в ядерном реакторе.
Сравнивая уравнения (6.12) и (6.13) и экспериментальные результаты, можно отметить следующие сходства и различия между радиационным ростом и ростом при термическом циклировании уранового топлива.
Сходства
- Как радиационный рост, так и рост при термическом циклировании могут привести к размерной и структурной нестабильности поликристаллического урана.
- В обоих случаях рост имеет место в направлении (010).
- Скорость роста в том и другом случае зависит от степени преимущественной ориентации в направлении (010).
- В обоих процессах происходит механическая деформация внутри зерен и по границам зерен, однако характеристики деформации различны.
- Для обоих процессов необходима анизотропия кристаллической структуры урана.
- Тот и другой процесс сопровождаются небольшим изменением ориентации зерен.
Различия
- Радиационный рост происходит при относительно низких температурах, составляющих около 0,2ГПЛ (около 300 °С), тогда как рост при термическом циклировании происходит при всех температурах.
- Радиационный рост может наблюдаться в монокристаллах, а для роста при термическом циклировании необходимы кристаллические зерна с истинными границами.
- Радиационный рост сопровождается радиационным упрочнением и охрупчиванием, рост при термическом циклировании - нет.
- Радиационный рост происходит с максимальной скоростью при температурах около 300 °С и прекращается при температурах выше 450 С. Интенсивность роста при термическом циклировании увеличивается с повышением верхней температуры цикла, увеличением температурного интервала цикла и числа циклов. Рост практически не происходит, если верхняя температура цикла составляет менее 350 °С.
- Микро структурная пористость, появляющаяся во время термической циклической обработки урана, имеет механическую природу. Пористость в облученном уране связана с образованием пузырьков газообразных продуктов деления и распуханием.
- После радиационного роста в микроструктуре часто наблюдается большое число двойников и других следов деформации, тогда как термическое циклирование может сопровождаться полигонизацией, но не двойникованием.
6.7.3. Радиационное распухание. Радиационное распухание представляет собой объемную нестабильность, обусловленную образованием пор и пузырьков и агломерацией в урановом топливе таких газообразных продуктов делетия, как 4Не, 85Kr и 133Xe [41, 42]. Такое распухание происходит при температурах вблизи 0,5 Тпп< сопровождается увеличением объема и уменьшением плотности и лимитирует выгорание топлива.
Рис. 6.17. Влияние выгорания топлива на уменьшение плотности Др урана:
х - прокатка при 300 °С; О — прокатка при 300 °С, закалка из бета-фазы; д - прокатка при 300 С, закалка из бета-фазы, рекристаллизация; □ - прокатка при 600 °С
Рис. 6.18. Влияние скорости деления на распухание сплава U ' - 10% Мо по массе (ДD/b - изменение диаметра при выгорании 1%)
Чтобы отличить радиационный рост от радиационного распухания, следует иметь в виду, что первый происходит при относительно низких температурах (около 0,2ГПЛ), а второй - при высоких температурах (около 0,5 Гпл). В результате радиационного роста, представляющего собой размерную нестабильность, изменяется форма топлива, тогда как в процессе радиационного распухания, представляющего собой объемную нестабильность, происходит изменение объема топлива. Радиационный рост главным образом обусловлен анизотропией урана, а радиационное распухание связано с образованием газообразных продуктов деления в топливе.
На рис. 6.17 приведены данные по влиянию нейтронного облучения на плотность отдельных образцов металлического урана, изготовленных с использованием процессов прокатки, отжига, рекристаллизации и закалки. Видно, что при относительно низком выгорании (число выгоревших атомов составляет 0,50—1,75%) изменение плотности образцов слабо зависит от технологии их изготовления [38]. На рис. 6.18 показано влияние скорости деления на распухание прутков из сплава U - 10% Мо по массе в интервалах температур 340-450 и 480-590 °С. При температурах 500-600 °С имеет место тенденция к резкому увеличению скорости распухания. На рис. 6.19 приведены данные по радиационному распуханию (изменению объема А V/ V) чистого U, сплавов U-Al и U-Mo в зависимости от выгорания топлива. Эффективность уменьшения радиационного распухания указанными легирующими добавками очевидна. На рис. 6.20 показано влияние температуры облучения на относительное увеличение объема А V/ V (и на резкое повышение скорости распухания) урана подобранного состава* в процессе облучения при скорости выгорания выше 15 МВт/т до различных значений выгорания топлива.
*Уран подобранного состава (adjusted uranium) представляет собой металл определенного состава, характеризующийся определенными свойствами. В некоторых советских изданиях использовался термин ’’уран регулируемого состава” - Прим. пер.
Рис 6 19. Радиационное распухание урана и его сплавов
1 — U высокой чистоты, слиток 1; 2 — U высокой чистоты, слиток 2; Л-сплав II 0,5% Al по массе; 4 — сплав U - 0,8% AI, по массе, 5 — сплав U - 0,6% атомов Мо. 6 — U подобранного состава
Рис. 6.20. Влияние температуры облучения Т0§ на увеличение объема AV/ К урана подобранного состава
Уран подобранного состава является стандартным топливом, разработанным в Великобритании. Он легирован AI (до 0,04-0,12%), С (0,03-0,06%) и небольшими количествами Mo, Nb и Fe. В процессе изготовления такой уран подвергается закалке из гамма- или бета-фазы с последующим отжигом в a-области. Уран такого состава после соответствующей термической обработки характеризуется низким радиационным распуханием при высоком выгорании (см. рис. 6.20), когда происходит выделение газообразных продуктов деления. Цель легирования и термической обработки заключается в измельчении зерен и создании беспорядочно ориентированной структуры для сведения к минимуму влияния радиационного роста и скорости деления на радиационное распухание.
6.7.4. Радиационная ползучесть. Ползучесть является механическим свойством, которое может быть определено как медленная, непрерывная и пластическая деформация при постоянной нагрузке и повышенной температуре [44]. Обычно она известна как термическая ползучесть. Ползучесть, индуцированная ядерным излучением или нейтронным облучением и сопровождающаяся высокой пластичностью, называется радиационной ползучестью [35, 37, 45]
Рис.6.21 Типичные кривые ползучести необлученного горячекатаного L' при различных напряжениях и температурах
Рис. 6.22. Типичная степенная зависимость скорости ползучести необлученных сплавов U от напряжений
Тот факт, что скорость ползучести (деформация ев единицу времени)е реакторных материалов, особенно топливных и конструкционных материалов, сильно увеличивается в результате нейтронного облучения, предсказывался теоретически и наблюдался экспериментально [37, 46|. Коэффициент усиления радиационной ползучести топливных и конструкционных материалов может быть очень большим (10— 100), если радиационная и обычная термическая (без облучения) ползучести одного и того же материала сравниваются при одинаковых нагрузках и температурах.
На рис. 6.21 приведены типичные кривые ползучести необлученного урана при различных напряжениях и температурах. На рис. 6.22 показана степенная зависимость ползучести для сплавов урана при различных температурах и напряжениях. Кривые ползучести облученного (кривые 1 и 2) и необлученного (кривые 3 к 4) урана приведены на рис. 6.23. Представленные кривые показывают, что технология изготовления и режимы термической обработки образцов оказывают небольшое влияние на характеристики ползучести урана.
Рис. 6.23. Ползучесть необлученного и облученного горячекатаного урана:
1 — охлаждение из (5-фазы на воздухе; 2 — охлаждение из бета-фазы в воде; 3 — охлаждение из гамма-фазы на воздухе; 4 — охлаждение из гамма-фазы в воде Для данного материала уранового топлива и данного нейтронного потока скорость радиационной установившейся (вторая стадия) ползучести описывается степенной функцией (см. рис. 6.22), имеющей вид уравнения Аррениуса:
(6.14)
где е0 — максимальная скорость ползучести; ас — напряжение ползучести; ст0 — модуль ползучести (в единицах напряжения); п — зависящий от материала показатель степени; Q — энергия активации; R — универсальная газовая постоянная; Т — абсолютная температура. Уравнение (6.14) является основным соотношением для скорости ползучести, широко используемым в настоящее время.
