Изменение ядерных, физических, тепловых, химических или механических свойств материалов ядерных реакторов под влиянием интенсивного облучения называют радиационными повреждением. Главными радиационными эффектами, протекающими в материалах ядерных реакторов в результате взаимодействия с основными частицами излучения, являются ионизация и атомные смещения (см. табл. 4.2). Ионизация в металлах быстро релаксирует. Атомные смещения, созданные, например, нейтронами, остаются в качестве повреждения. Поскольку нейтрон не имеет заряда, он создает радиационное повреждение только при взаимодействии с ядрами материалов ядерных реакторов. Быстрый нейтрон может передать энергию и импульс ядрам, с которыми он взаимодействует, при этом соударявшиеся с ним ядра смещаются из своих регулярных положений в кристалле (см. § 4.2). При облучении нейтронами изменяются свойства материалов и существенно снижаются эксплуатационные характеристики и срок службы материалов ядерных реакторов.
Существует несколько типов радиационных дефектов, создаваемых интенсивным ядерным излучением, в частности при облучении быстрыми нейтронами.
- Вакансии. Образование вакансионных мест в кристаллической решетке происходит в результате столкновений между быстрыми нейтронами и ядрами или атомами. Энергия, передаваемая быстрым нейтроном ядру, обычно так велика, что каждое первичное соударение приводит к выбиванию атома и последующему каскаду столкновений с образованием вакансий.
- Междоузельные атомы — это атомы, смещенные при соударениях в междоузельные или нерегулярные неравновесные положения и не рекомбинировавшие с ближайшими вакансиями.
- Примесные атомы — образуются при ядерных превращениях в результате соударений падающих нейтронов с регулярными ядрами материалов ядерных реакторов. Продукты деления, такие как Mo, Zr и Ru (или смесь продуктов деления), образованные в ядерных реакциях деления, являются примесными элементами в ядерных топливах.
- Ионизация и возбуждение электронов. Нейтроны и гамма-излучение при их прохождении через вещество могут создавать местную ионизацию и возбуждение электронов, которые могут сообщить ядрам или атомам добавочную колебательную энергию.
- Температурные или тепловые пики. Атомы в этом случае имеют по сравнению с их обычном состоянием высокие энергии колебаний. Область, в которой большое число атомов вовлечено в сильно возбужденное колебательное состояние, называется температурным пиком. Бели колебательное возбуждение относительно невелико, так что в нем участвует лишь небольшое число атомов, или если регулярные положения покинули мало атомов, это слабое колебательное возбуждение называют тепловым пиком.
- Пик смещения. Представление о пике смещения основано на модели атомных смещений, в которой первично выбитые атомы создают последующие каскады столкновения и достаточно большое колебательное возбуждение позволяет сразу многим атомам покинуть их места в решетке и передвигаться в области пика смещения. Обычно в этой области имеется много вакансий, междоузельных атомов и других нарушений кристаллической решетки.
- Замещающие соударения. После соударения движущегося междоузепьного атома с регулярным атомом налетающий атом падает в вакансионное положение и там диссипирует избыточную энергию в виде колебаний решетки. Происшедший в результате этого соударения и замещения обмен движущегося междоузельного атома с атомом в регулярном положении называют замещающим соударением.
Первые три дефекта принято считать основными дефектами кристаллического строения, возникающими при облучении материалов ядерных реакторов нейтронами (см. § 4.2). Последние четыре представляют собой скопления кристаллических дефектов. Результаты экспериментов, проведенных на материалах после облучения, подтверждают феноменологическую картину кристаллических дефектов при радиационном повреждении материалов нейтронами.
ВОЗМОЖНЫЕ МОДЕЛИ МЕХАНИЗМОВ РАДИАЦИОННОГО ПОВРЕЖДЕНИЯ
В результате облучения материалов ядерных реакторов быстрыми нейтронами возникают локализованные дефекты решетки, т.е. нарушения ее кристаллической структуры. Для объяснения радиационного повреждения различных металлов были предложены многочисленные модели и теории. Среди них есть несколько моделей первичных процессов радиационного повреждения.
- Модель атомных смещений. В этой модели выбитый атом смещается из своего равновесного положения или меняет регулярное положение в решетке в результате первичного и вторичного соударений между быстрыми нейтронами (или тяжелыми частицами) и атомами. Энергия, передаваемая нейтроном атому при упругом соударении, может значительно превосходить значение, необходимое для смещения атома в материале атомного реактора. Например, для смещения атома в кристаллической решетке металла нужна энергия около 25 эВ, а для смещения атома в полупроводнике (германий или кремний) требуется около 12—15 эВ (см. § 4.6, 4.7). Во многих случаях кинетическая энергия, переданная смещенным атомам, так велика, что они производят в свою очередь вторичные выбитые атомы при упругих столкновениях с ними. Наконец, междоузельные атомы останавливаются в междоузельных положениях и вместе с вакансиями образуют пик смещения.
- Модель температурного или теплового пика. Осколок деления обычно растрачивает всю свою энергию, а быстрый нейтрон теряет большую долю энергии за счет упругих взаимодействий в очень малой области материала. В этой области в результате быстрого локального разогрева (из-за диссипации в ней энергии) и быстрого охлаждения (из-за быстрого рассеяния тепла и диффузии) смещенные атомы образуют температурный или тепловой пик в зависимости от числа атомов с повышенным колебательным возбуждением (см. § 4.4). Установлено, что область пика может содержать 500-10 000 атомов и иметь температуру 700-1200 °С в течение короткого периода времени — около 10-10 с.
- Модель пика смещения. Область, в которой после диссипации кинетической энергии останавливается в междоузельных положениях очень большое число смещенных атомов и вакансий, составляет пик смещения. Модель пика смещения тесно связана с моделью атомных смещений.
- Модель замещающих соударений. Эта модель уже описана при обсуждении эффектов, обусловленных нейтронным облучением.
Несмотря на то что модели атомных смещений, температурного (теплового) пика, пика смещения и замещающих соударений для объяснения радиационных эффектов были рассмотрены независимо, процессы их образования могут происходить одновременно или друг за другом. Взаимодействие или наложение механизмов атомных смещений и температурных (тепловых) пиков, пиков смещения и замещающих столкновений затрудняет количественную оценку относительного вклада каждого из механизмов.
ПОРОГОВАЯ ЭНЕРГИЯ СМЕЩЕНИЯ АТОМА
Для объяснения механизмов радиационного повреждения следует обратиться к выяснению пороговой энергии, необходимой для образования смещенных атомов. В [9—15] приведено ее теоретическое и экспериментальное определение. Теоретический прогноз, основанный на простых теориях атомных смещений медленными (нерелятивистскими) и быстрыми (релятивистскими) электронами, дал направление для проведения экспериментальных работ. Основные уравнения, используемые для теоретического предсказания энергии смещения Ed, можно получить, зная поперечное сечение смещения ad для облучаемого вещества и спектр падающих частиц (электронов) ит.д. [15-18].
Экспериментально пороговую энергию, необходимую для смещения атома, определяли по: 1) изменению электропроводности Ge n-типа в зависимости от энергии падающих электронов; 2) изменению времени жизни неосновных носителей тока при токе короткого замыкания гальванического элемента в зависимости от времени облучения при разных энергиях бомбардировки; 3) значению намагниченности насыщения при облучении метастабильного сплава Fe в Си во время превращения ГЦК-железа в стабильное ферромагнитное ОЦК-железо [14-18].
Таблица 4.3. Теоретические и экспериментальные значения пороговой энергии смещения
Теоретические оценки и экспериментальные значения пороговых энергий для Ge, Si, Си и Fe—Си приведены в табл. 4.3.
Из табл. 4.3 видно, что теоретические и экспериментальные значения пороговых энергий смещения составляют 12—30 эВ. Пороговая энергия зависит не только от типа материала, но и от кристаллического направления [19]. При практических оценках радиационных эффектов в материалах ядерных реакторов считают, что для того, чтобы регулярный атом в твердом теле окончательно покинул свое место, ему нужно передать энергию Ed 25 эВ.
ВЛИЯНИЕ ОБЛУЧЕНИЯ НА ИЗМЕНЕНИЯ СВОЙСТВ
Все основные изменения свойств материалов под действием облучения можно разделить на: 1) структурные и механические, связанные с локальной деформацией; 2) электрические и физические, связанные, главным образом, с захватом заряда (дырки и электроны в полупроводниковых материалах) дефектами решетки. Кроме того, под действием облучения изменяются также тепловые свойства и контролируемые диффузией кинетические процессы.
Изменения свойств, вызванные облучением, обычно связаны друг с другом и происходят одновременно. При росте твердости, например, обычно растет передел текучести, предел прочности и модули упругости, а пластичность падает. Рост скорости диффузии и количества примесей приводят к понижению электропроводности. Температурные смещения фазовых равновесий и рост критической температуры вязко-хрупкого перехода представляют значительный интерес для прогноза влияния облучения на материалы оболочек топлива и сосудов высокого давления. В общем случае результат наложения изменений структурных, механических, электрических, физических, тепловых и контролируемых диффузий кинетических свойств является весьма сложным.
ПАРАМЕТРЫ, ОПРЕДЕЛЯЮЩИЕ ЭФФЕКТЫ РАДИАЦИОННОГО ПОВРЕЖДЕНИЯ
Хотя с помощью отжига при повышенной температуре часть созданных облучением дефектов, обусловливающих радиационное повреждение, можно устранить, основная часть радиационного повреждения материала тяжелыми частицами (быстрыми нейтронами, протонами, а-частицами) остается. На радиационное повреждение, изменение свойств ядерных материалов оказывают существенное влияние плотность потока излучения; энергия частиц или их энергетический спектр; время и температура облучения. Это основные параметры, определяющие интенсивность влияния облучения на изменение свойств, в частности, материалов ядерных реакторов.
Итак, интенсивность влияния облучения на свойства зависит в первую очередь от плотности потока частиц, их энергии или энергетического спектра, времени и температуры облучения. Изменения некоторых важных свойств материалов ядерных реакторов при облучении или во время работы могут оказать большое влияние на конструкцию, работу и рабочие характеристики ядерных (энергетических) реакторов, и это следует учитывать при проектировании реакторов.
