Накопление в облученном (или рециркулированном) уран-ториевом топливе 232U, 228Th и дочерних продуктов их радиоактивного распада, являющихся эмиттерами радиоактивного излучения, может усложнить проблему обращения с облученным топливом, его переработки и рефабрикации или наложить ограничения на характеристики энергетических реакторов с ториевым топливом [1, 27].
Основными источниками радиоактивности рециркулированного топлива являются продукты распада 232U и 228Th и продукты деления, присутствующие в рециркулированном уране и тории.
Основными источниками радиации переработанного в торекс-процессе торий-уранового топлива являются продукты распада 232U и 2 28Th, которые излучают гамма-кванты, рентгеновское излучение и быстрые нейтроны.
- Продукты распада 232U и 228Th. Продукты распада 232U являются источниками коротковолнового гамма-излучения и быстрых нейтронов от (а, л)-реакции на легких элементах О, С и N, присутствующих в топливных соединениях UO2, UC и UN соответственно. Основная цепочка накопления 232U в торий-урановом реакторе начинается с (л, 2л)-реакции на тории:
(9.7)
Рис. 9.23. Влияние флюенса (нейтронов) на содержание 232U
Рис. 9.24. Влияние флюенса на содержание
232U/233U
Количество 232U и доля его в наработанном 233U по этой цепочке увеличивается с ростом плотности потока нейтронов и времени облучения и сильно зависит от нейтронного спектра в реакторе (или энергетического распределения нейтронов). Реакция неупругого рассеяния (л, 2л) может происходить только на быстрых нейтронах, имеющих энергию более 6,37 МэВ. Эффективное сечение (л, 2л)-реакции, усредненное по спектру нейтронов теплового реактора, составляет около 10"2 б. После многократной рециркуляции облученного смешанного оксидного топлива (Th, U)O2 содержание 232U в уране-233 может достичь 0,08—0,1%. На рис. 9.23 и 9.24 показано изменение массового содержания 232U в наработанном уране-233 с увеличением флюенса нейтронов (интегрального потока нейтронов). Концентрация 232U и содержание его в горючем (233U) увеличивается с ростом флюенса нейтронов во время облучения в энергетическом реакторе [1 ].
Во время работы реактора и после переработки присутствующий в топливе 2 3 2 U претерпевает цепь распадов, которые приводят к накоплению (а, n)-активных нуклидов и эмиссии быстрых нейтронов в (а, n)-реакции (1.28):
(9.8)
Нейтронный фон возрастает, так как большая часть а-частиц имеет энергию, достаточную для выбивания нейтронов, присутствующих в керамическом топливе. Гамма-фон растет из-за накопления по цепочке (9.8) нуклидов 212Bi и 208Т1, являющихся эмиттерами коротковолнового гамма-излучения.
- Содержание продуктов деления в регенерированном торий-урановом топливе. Химическое раздевшие в торекс-процессе облученного торий-уранового топлива не позволяет разделить 232U и 238Th от 233U и 232Th соответственно. Продукты деления, присутствующие в переработанном топливе, загрязняют регенерированный уран и торий, и количество их нарастает при последовательных циклах.
Рассмотрим сначала содержание 232U в наработанном горючем 233 U. Нарастание уровня нейтронной и гамма-активности дочерних продуктов распада 232U, присутствующего в переработанном торий-урановом топливе, в основном определяется темпом радиоактивного распада 238Th (период полураспада 1,91 года). Гамма-активность топлива определяется в основном коротковолновым гамма-излучением от 208Т1 (Е = 2,6 МэВ) и от 212 Bi (E = 0,8-2,2 МэВ). Поэтому более высокий уровень гамма-активности приходится на конец этапа фабрикации топливных элементов из рециркулированного топлива.
Помимо активности продуктов распада 232U следует учитывать дополнительный уровень гамма-активности, определяемый гамма-излучением самого 233U и оставшихся после химической переработки продуктов деления. Энергия гамма-квантов, излучаемых 233U, составляет 40-96 кэВ. Средняя энергия гамма-квантов продуктов деления составляет около 1 МэВ. В табл. 9.6 приведены требования, предъявляемые к толщине свинцовой или бетонной защиты устройств дистанционного манипулирования, переработки и фабрикации облученного торий-уранового топлива от радиации содержащихся в нем примесей. В табл. 9.6 приведены дозы излучения от 1 кг 233U, измеренной на расстоянии 1 м от топлива.
Анализ радиоактивности облученного торий-уранового топлива включает учет активности продуктов распада 232U и 228Th и остаточных продуктов деления. При этом следует учитывать активность остаточного 228Th и его дочерних продуктов в переработанной урановой фракции, активность остаточного 228Th в ториевой фракции и активность продуктов деления в переработанной ториевой и урановой фракциях. Из рис. 9.25 видно, что концентрация 228Th растет с ростом флюенса нейтронов в торий-урановом рециркулирующем топливе.
Таблица 9.6. Толщина свинцовой или бетонной защиты устройств
дли дистанционного обращения, переработки и фабрикации топлива из 233U,
содержащего 232U
Рис. 9.25. Влияние флюенса на содержание 228Th
- Пирофорность, радиологическая безопасность и охрана здоровья.
Мелко размолотый порошок металлического тория и гидрата тория является пирофорным. В период подготовки, размола, спекания и фабрикации тория и его гидридов следует принимать меры для предотвращения возможного воспламенения.
Соблюдение мер радиологической безопасности при обращении с ториевыми металлическими сплавами и его керамическими соединениями очень важно для защиты здоровья персонала. Радиологическая опасность связана в основном с радиоактивными продуктами распада (232U, 228Th, 224Ra, 220Rn, 218Po, 214Pb, 212Bi, 208T1). Эти радиоактивные нуклиды и их дочерние продукты распада являются источниками а-, бета-, у- и нейтронного излучения. В период химического разделения все радиоактивные продукты отделяются от топлива, однако за короткий отрезок времени в урановой и ториевой компонентах снова происходит накопление радиоактивных продуктов. В торий-урановом топливном цикле (или рециркулированном топливе) продукты распада нуклидов урана (232U и 233U), содержащиеся в урановой фракции торекс-процесса, могут излучать о- и бета-частицы, гамма-кванты и быстрые нейтроны [1,27,28].
С точки зрения пирофорности, радиоактивности и интенсивной радиации для осуществления дистанционной манипуляции, переработки и фабрикации смешанного торий-уранового или торий-плутониевого топлива необходима тяжелая защита, обеспечивающая радиационную безопасность и охрану здоровья персонала [29, 30].
