Материалы ядерных энергетических установок - Материалы в топливных циклах, процессах обогащения и переработки топлива

ГЛАВА 13
МАТЕРИАЛЫ В ЯДЕРНЫХ ТОПЛИВНЫХ ЦИКЛАХ,
ПРОЦЕССАХ ОБОГАЩЕНИЯ И ПЕРЕРАБОТКИ ТОПЛИВ

13.1. ВВЕДЕНИЕ

Основным ядерным топливом деления является уран, содержащийся в природе в ограниченном количестве. В изотопном составе природного урана (см. гл. 3) содержится всего 0,720% ²³⁵U. На практике в большинстве ядерных реакторов деления, в первую очередь LWR, используют в качестве топлива обогащенный ²³⁵U, полученный в процессе газовой диффузии или газового центрифугирования.
Добыча, концентрирование и получение уранового топлива, его конверсия, обогащение, изготовление твэлов и их работа в ядерном реакторе, переработка и извлечение неиспользованных делящихся и сырьевых материалов, отделение вновь образованного ядерного топлива (плутония) и захоронение радиоактивных отходов представляют собой основные стадии ядерного топливного цикла. Основываясь на соображениях охраны здоровья, безопасности и экономичности, осуществление ядерного топливного цикла связано с множеством сложных проблем как на стадиях разработки, так и эксплуатации. Среди них главными являются процессы обогащения топлива (²³⁵U), переработки отработавшего топлива и захоронения радиоактивных отходов.
При разработке и конструировании исследовательского или энергетического реактора с высокой энергонапряженностью требуется как слабо, так и сильно обогащенный ²³⁵U, т.е. процесс обогащения для выделения ²³⁵U из природного урана является необходимым.
В ходе нормальной эксплуатации время использования (нахождения) уранового (или U-Pu) топлива в ядерном реакторе ограничивается постепенным обеднением делящегося топлива; накоплением продуктов деления, поглощающих нейтроны; радиационным распуханием и радиационным охрупчиванием тепловыделяющих элементов (см. гл. 5—7) и усталостным и коррозионным растрескиванием тепловыделяющих элементов. Эти факторы могут привести к повреждению твэлов [1—3]. После определенного периода эксплуатации топливные элементы должны быть заменены новыми, хотя доля выгоревшего делящегося топлива мала (например, 2—10% выгорания топлива). Неиспользованные делящийся и сырьевой материалы и вновь наработанное топливо должны быть переработаны, восстановлены и направлены в повторный цикл. На практике эта процедура называется переработкой топлива.
На предприятии по переработке ядерного топлива [после того как горячие, радиоактивные, отработавшие тепловыделяющие элементы   прошли выдержку в бассейнах с охлаждающей водой (бассейны выдержки) от 3 до 12 месяцев для снижения радиоактивности  для разделения урана, плутония и продуктов деления применяются как химические, так и металлургические процессы. Промежуточными продуктами разделения являются нитрат у ранила, нитрат плутония и растворы радиоактивных отходов. Нитрат у ранила можно превратить в U, UO₃ или UO: Последующими превращениями можно перевести U и UO₃ в Ub6 и UO₂. Аналогично нитрат плутония можно превратить в PuO₂. Некоторые полезные продукты деления, такие как ⁹⁰Sr и 137Cs, можно извлечь из растворов радиоактивных отходов методом растворной экстракции. Таким образом, конечными продуктами процесса переработки отработавшего топлива являются уран, плутоний и полезные нуклиды продуктов деления.
Остаточные растворы представляют собой так называемые отходы высокой удельной активности, которые могут быть сконцентрированы выпариванием. Концентрированные отходы помещаются в железобетонные емкости с внутренней стальной облицовкой для кратковременною хранения или отверждаются в стекловидную форму химической соли для длительного хранения в пригодных для этого местах [4]
Все больше возрастает роль долгосрочного планирования ядерных топливных циклов, в частности в отношении обогащения, переработки, извлечения и рециклирования топлива, а также в отношении последующего захоронения радиоактивных отходов и управления этими процессами. Правильная организация ядерного топливного цикла, так же как и правильный выбор материалов ядерного реактора, имеет исключительное значение для развития ядерной энергетики, обеспечения безопасности, экологической чистоты и мирного использования ядерной энергии

13.2. ЯДЕРНЫЕ ТОПЛИВНЫЕ ЦИКЛЫ

Атомная электростанция, в которой происходит ядерная реакция и выделяется энергия, является лишь центральным узлом сложной системы, называемой ядерным топливным циклом (ЯТЦ). Основными составляющими этой сложной системы являются добыча, концентрирование и производство топлива, обогащение топлива, изготовление твэлов, переработка отработавшего топлива в рециклирование делящихся и сырьевых материалов, захоронение радиоактивных отходов в соответствующих для этого местах. Другими словами, комплексная эксплуатация системы и представляет собой ядерный топливный цикл ядерной энергетики [5, 6].
Экономические оценки показывают, что стоимость топлива, включая добычу, производство, обогащение, изготовление твэлов, переработку, транспортировку и захоронение, составляет примерно 40—55% общей стоимости выработанной электроэнергии*.

*С таким общим утверждением (40-55%) нельзя согласиться, так как суммарная стоимость топлива зависит от стоимости всех составляющих добычи урана, уровня технологии, масштабов производства и т п. В настоящее время топливная составляющая стоимости электроэнергии, выработанной на АЭС' с тепловыми реакторами, составляет в среднем около 30-35% - Прим ред.

Варьирование комбинациями делящихся и сырьевых материалов приводит к трем основным ядерным топливным циклам: уран-плутониевому циклу; циклу с рециркуляцией плутония или смешанному уран-плутониевому циклу, уран-ториевому топливному циклу. В настоящее время большинство исследовательских и энергетических тепловых реакторов работают в уран-плутониевом топливном цикле.

1. Уран-плутониевый топливный цикл. Запишем ядерные реакции, приводящие к уран-плутониевому циклу (²³⁸U — сырьевой материал):

(13.1)
Эти ядерные реакции осуществляются за счет нейтронного облучения 2 38U в активной зоне теплового энергетического реактора, работающего на ²³⁵U. На рис. 13.1 показана блок-схема типичного уран-нлутониевого ЯТЦ. Природным источником ядерного топлива является урановая руда, которая после добычи, измельчения и очистки концентрируется и доставляется на предприятие по переработке уранового сырья в форме U₃O₈ (известным как ’’желтый порошок”). U₃O₈ получают нагреванием сырьевого материала UO₃:

(13.2а)
(13.26)
U₃O₈ является товарным продуктом, содержащим небольшое количество примесей металлов и следы радиоактивных соединений, таких как оксид радия. Желтый порошок подвергают экстракции и очистке с последующим получением либо диоксида урана (коричневого оксида)

Рис. 13 1. Блок-схема типичного уран-плутониевого ЯТЦ
(13.3)

либо в результате двустадийного фторирования гексафторида урана (см. § 6.3 и 6.4)

(13.4)
(13.5)
Газообразный UF₆ поступает на завод по разделению изотопов для получения обогащенного ²³⁵U, который затем направляется на предприятие по изготовлению твэлов. Для изготовления твэлов используются соединения урана UO₂ или UC. Каждый тепловыделяющий элемент обязательно должен быть заключен в оболочку из алюминия, сплава магния, сплава циркония или нержавеющей стали (см. гл. 10) для защиты топлива от коррозии теплоносителем реактора (см. гл. 11), предотвращения утечки газообразных продуктов деления и обеспечения механической прочности и структурной целостности твэлов.
После эксплуатации и выгрузки из ядерного реактора высокорадиоактивные отработавшие твэлы выдерживаются в бассейне для снижения общей радиоактивности отработавшего топлива, после чего можно проводить процесс переработки. Конечными продуктами процесса являются уран, плутоний и полезные радионуклиды. Извлеченный уран, обедненный 2isU вследствие выгорания, можно снова превратить в UF₆ и направить на повторное обогащение. В то же время извлеченный в процессе переработки плутоний, являющийся продуктом ядерных превращений (13.1), можно использовать в качестве делящегося материала в быстрых реакторах-размножителях.
Таким образом, рассмотренные выше процессы, начиная с добычи урановой руды, ее измельчения, концентрирования, очистки и получения уранового товарного продукта; получения UF₆; обогащения топлива ²³⁵U; изготовления твэлов и их эксплуатации в ядерном реакторе; выдержки отработавшего топлива в бассейне охладителя, переработки, превращения извлеченного урана в UF₆ для повторного обогащения и извлечения плутония из отработавшего топлива и кончая хранением и захоронением радиоактивных отходов, полностью завершают уран- плутониевый ЯТЦ, показанный на рис. 13.1.

Рис. 13.2. Блок-схематорий-уранового ЯТЦ

13.2.2.            Рециркуляция плутония или смешанный уран-плутониевый ЯТЦ. Как говорилось выше и как следует из рис. 13.1, извлеченный из отработавшего топлива плутоний можно использовать в качестве делящегося материала в ядерном реакторе, работающем в ЯТЦ с рециркуляцией плутония. Различие между уран-плутониевым ЯТЦ и ЯТЦ с рециркуляцией плутония заключается в следующем: 1) в уран-плутониевом ЯТЦ работают в основном тепловые реакторы, использующие ²³⁵U²³⁸U b качестве делящегося и сырьевого материала соответственно; 2) в ЯТЦ с рециркуляцией плутония наиболее эффективно работают быстрые реакторы- размножители с соответственно ²³⁹Pu и ²³⁸U в качестве делящегося и сырьевого материала; 3) быстрый реактор-размножитель, работающий на плутонии, вырабатывает больше топлива, чем расходует. Другими словами, уравнения (13.1) остаются справедливыми и для ЯТЦ с рециркуляцией плутония, однако топливом в этом случае служит не ²³⁵U, а ²³⁹Pu, значительно более эффективный делящийся материал для быстрых реакторов-размножителей.
В ЯТЦ с рециркуляцией плутония или смешанном уран-плутониевом ЯТЦ извлеченный из отработавшего топлива теплового реактора плутоний может быть прямо направлен на предприятие по изготовлению твэлов (пунктирная линия на рис. 13.1). Отработавшие твэлы, по завершении кампании в быстром реакторе-размножителе, выгружаются из реактора и выдерживаются в течение нескольких месяцев в бассейне выдержки для снижения общей радиоактивности. Затем на стадии переработки отработавшего топлива извлекается больше плутония, чем было израсходовано в ядерном реакторе. Воспроизведенный плутоний опять направляется на предприятие по изготовлению твэлов для быстрых реакторов-размножителей. Эта процедура, таким образом, завершает ЯТЦ с рециркуляцией плутония для быстрого реактора-размножителя, способного вырабатывать электроэнергии и плутония больше, чем расходовать (избыточный коэффициент воспроизводства).

1. Уран-ториевый ЯТЦ. Ядерные реакции, приводящие к уран- ториевому топливному циклу (с участием ²³²Th как сырьевого материала) , показаны ниже:

(13.6)
Данные ядерные реакции протекают за счет нейтронного облучения сырьевого материала ²³²Th в активной зоне ядерного реактора с делящимися материалами ²³⁵U или ²³⁹Pu. В случае использования в качестве топлива ²³³U он подвергается рециркуляции в уран-ториевом топливном цикле.
Предполагается, что в уран-ториевом ЯТЦ в качестве топлива используется обогащенный ²³⁵U, а в качестве сырьевого материала — ²³²Th, как показано на блок-схеме типичного уран-ториевого ЯТЦ (рис. 13.2). Из песчаных ториевых руд после добычи, измельчения, экстрагирования, очистки и концентрирования получают металлический ²³²Th или его оксид ThO₂. В процессе изготовления твэлов в сырьевой материал добавляют сильно обогащенный ²³⁵U в виде металла или диоксида UO₂.

После  эксплуатации в тепловом реакторе отработавшие твэлы выгружают из реактора и выдерживают в бассейнах выдержки с мощной защитой из-за высокоинтенсивного нейтронного и гамма-излучения продуктов деления (см. гл. 9). Процесс переработки топлива (процесс THOREX) и последующее совместное извлечение ²³³U и ²³²Th требуют дистанционного управления и мощной радиационной защиты. Указанные требования также необходимы для процесса изготовления твэлов.
С учетом проблемы безопасности и экономики, технология уран- ториевого ЯТЦ еще не так хорошо развита, как технология уран-плутониевого ЯТЦ.

ТЕХНОЛОГИЯ ЯДЕРНОГО ТОПЛИВНОГО ЦИКЛА

Среди трех основных ядерных топливных циклов наиболее развитой технологией обладает и наибольшее применение получил уран-плутониевый ЯТЦ. На сегодняшний день большинство тепловых энергетических реакторов работают в уран-плутониевом ЯТЦ.
Как отмечалось выше, ²³⁵U в качестве топлива и ²³⁸U в качестве сырьевого материала в основном применяются в тепловых реакторах с уран-плутониевым ЯТЦ, в то время как топливо ²³⁹Pu и сырьевой материал ²³⁸U — в быстрых реакторах-размножителях, работающих в ЯТЦ с рециркуляцией плутония. ²³³U - ²³²Th как топливный и сырьевой материал могут применяться в тепловых и быстрых реакторах-размножителях с использованием уран-ториевого цикла. Ввиду распространенности природного тория, его механических и металлургических свойств, устойчивости к действию облучения и термической стабильности уран- ториевый ЯТЦ может найти применение в будущем. Однако высокая интенсивность наведенной активности и радиоактивности продуктов деления, требующая дистанционного управления и тщательной защиты в процессах изготовления твэлов, переработки и хранения отработавшего топлива снижает его преимущества как с экономической, так и технологической точки зрения.
В то время как постоянно развивающаяся технология уран-плутониевого ЯТЦ вносит решающий вклад в сегодняшнее производство электроэнергии на АЭС, ЯТЦ с рециркуляцией плутония приобретает значение в ближайшем будущем. Ощущается, что интерес к развитию технологии ЯТЦ с рециркуляцией плутония, в котором работают быстрые реакторы- размножители, такие как LMFBR, будет расти по мере роста потребности в новых ядерных энергоисточниках и производства (бридинга) ядерного топлива.

МАТЕРИАЛЫ, ИСПОЛЬЗУЕМЫЕ В ЯДЕРНЫХ ТОПЛИВНЫХ ЦИКЛАХ

Материалы, применяемые в ядерных топливных циклах, сосредоточены в основном в активной зоне ядерного реактора. К ним относятся делящиеся материалы — ²³⁵U,²³⁵Pu и ²³⁹U и сырьевые материалы — ²³⁸U и ²³²Th (см. гл. 3). Для изготовления твэлов необходимы конструкционные материалы. Для хранения отработавших твэлов, переработки топлива
и извлечения из него полезных компонентов, хранения и захоронения радиоактивных отходов и повторного изготовления твэлов требуются охлаждающие, защитные, конструкционные материалы, материалы оболочек. Детальный анализ материалов, участвующих в ядерных топливных циклах, был дан в гл. 6—12.
Среди делящихся и сырьевых ядерных материалов (или нуклидов) ²³⁵U, ²³⁸U и ²³⁹Pu играют ключевую роль в производстве энергии в тепловых реакторах. Так как природный уран состоит в основном из ²³⁸U и ²³⁵U, а плутоний является искусственно полученным из урана топливом, то уран можно назвать основным топливом ядерной энергетики.