Из-за коррозии конструкционных материалов в основных контурах водоохлаждаемых ядерных реакторов возникла проблема, не встречавшаяся ранее в тепловой энергетике. Продукты коррозии, отложившиеся в активной зоне реактора, активируются в нейтронном поле. При последующем выносе радиоактивных продуктов коррозии и распространении их по контуру циркуляции появляются источники радиоактивного излучения за пределами активной зоны, действие которых не прекращается и после остановки реактора.
Во время работы реактора основным источником активности вне активной зоны являются короткоживущие радионуклиды, образующиеся за счет активации как самой воды, так и всех примесей, циркулирующих вместе с водой через активную зону. Кроме того, источником активности могут быть продукты деления урана, в частности радиоактивные благородные газы и йод, которые поступают в воду в основном через дефекты в оболочке твэла, а также продукты деления топлива, загрязняющего внешнюю поверхность твэлов при их изготовлении.
Собственная активность теплоносителя после остановки реактора быстро падает, количество продуктов деления в контуре может удерживаться на заданном уровне за счет строгого контроля герметичности оболочек твэлов, активность же продуктов коррозии увеличивается по мере длительности работы реактора, так как загрязнение контура продуктами коррозии неизбежно. После нескольких лет работы реактора РБМК в верхней рыхлой пленке отложений накапливается до 90 % радиоактивных продуктов.
Механизм выхода радиоактивных продуктов коррозии в теплоноситель и характеристика основных радионуклидов коррозионного происхождения рассмотрены в § 8.2. Отметим только, что радиационная обстановка на оборудовании основного контура циркуляции после остановки реактора в основном (на 90%) обусловлена наличием Со-60.
Хотя продукты коррозии конструкционных материалов обладают очень малой растворимостью в воде, их перенос в растворенной форме играет важную роль в распространении и накоплении радиоактивности в контуре. Растворенные примеси могут адсорбироваться поверхностью контура, при этом они стремятся занять всю площадь контура. Одновременно с адсорбцией протекает обратный процесс — десорбция, интенсивность которой увеличивается с ростом отложений. Таким образом, спустя некоторое время, наступает динамическое равновесие.
Адсорбция ионов значительно зависит от pH среды. Практически для каждого иона существует область значений pH, выше и ниже которой адсорбция снижается. Ионы Се3+, Сr3+, Ru3+ наиболее полно адсорбируются на нержавеющей стали в нейтральной среде (pH=6-7), в то время как ионы Со2+, Zn2+, Cs+ — в щелочной (рН>8). Адсорбция кобальта на окисных пленках увеличивается с увеличением температуры. Аналогично ведут себя железо и никель.
Так как система внутриконтурной очистки удаляет только небольшую часть поступающих в контур продуктов коррозии, возникающий вследствие упаривания избыток растворенных веществ переходит в твердое состояние путем образования частиц в толще воды.
Продукты коррозии в теплоносителе образуют высокодисперсные частицы, по своим размерам относящиеся к коллоидным. Поверхности частиц приобретают заряд благодаря адсорбции ионов из теплоносителя. В кислой среде, когда концентрация ионов Н+ больше, чем ионов ОН-, на поверхности частиц образуются преимущественно положительно заряженные ионы Fe2+, в щелочной среде, наоборот, отрицательно заряженные ионы FeO2-. Таким образом, частицы могут менять свой заряд в зависимости от pH воды. Существует, очевидно, значение pH, при котором заряд частицы равен нулю. Для окислов железа такое условие выполняется в диапазоне pH=6-8, для меди при pH≈9,5, для никеля и кобальта при рН= 104-12.
Снижение заряда способствует коагуляции частиц, т. е. объединению их в более крупные агрегаты, способные осаждаться на поверхности контура .
Таким образом, осаждение активных и неактивных продуктов коррозии железа за счет коагуляции коллоидов наиболее полно происходит при pH≈7, т. е. при нейтральном иодном режиме, в то время как осаждение продуктов кор- ροιιιιι меди, никеля и кобальта — при повышенном pH, т. е. при аммиачно-гидразинном режиме.
В качестве мероприятий, снижающих радиоактивное загрязнение оборудования основного контура циркуляции теплоносителя вне активной зоны, в практике эксплуатации АЭС, применяются выбор и поддержание рационального иодного режима и интенсивный вывод из контура отложений.