Виброуплотненное или уплотненное другим способом гранулированное топливо пока еще не нашло широкого промышленного применения, но в связи с простой и дешевой технологией изготовления, а также возможностью механизации и автоматизации дистанционных процессов изготовления твэлов с высокоактивным ядерным вторичным топливом, что позволит сократить время выдержки его после облучения для повторного использования, ученые многих стран занимаются разработкой указанного перспективного метода изготовления твэлов и изучением их поведения в реакторных условиях.
Твэлы с уплотненным пористым топливом из двуокиси урана имеют низкую теплопроводность, поэтому при мгновенной большой мощности реактора сердечник в центре плавится и может произойти осевой перенос массы топлива или разрушение твэла из-за больших объемных изменений. Чтобы исключить плавление сердечника в центре, а следовательно, перенос массы и мгновенное объемное изменение сердечника, структуру последнего формируют (без плавления) в реакторе путем медленного постепенного пуска реактора с дальнейшим постепенным увеличением мощности и тепловой нагрузки.
Удешевление изготовления сердечника из гранулированного топлива достигается упрощением возврата топлива из забракованных твэлов, особенно в конце технологического процесса, и исключением трудоемких операций изготовления и контроля большого числа калиброванных таблеток (от 500 до 1000 на 1 кг).
Достоинства метода изготовления твэла с виброуплотненным топливом могут проявиться, если будут разработаны экономичные методы приготовления исходного продукта (гранулята).
Методы получения гранулированного ядерного топлива развиваются в основном применительно к разрабатываемым твэлам с виброуплотненным порошкообразным топливом без покрытия или с покрытием (микротвэлы).
Гранулы двуокиси урана для виброуплотненных твэлов могут быть получены самыми разнообразными методами, например:
- измельчением плавленной или спеченной двуокиси урана;
- золь-гель процессом; 3) электрохимическим восстановлением хлоридов урана; 4) термическим разложением и восстановлением водородом:
- восстановлением гексафторида урана из газообразной фазы:
а)
- другими методами, например порошок двуокиси урана получают из зародышей двуокиси виброобкаткой их на вибрационном сите с размером отверстий несколько меньше размера требуемых частиц.
На сите происходят обкатывание и рост сферических частиц. До спекания частицы сортируют по размерам. Отходы поступают обратно на операцию уплотнения или измельчения.
За последние 15—20 лет разработан золь-гель процесс, который применяется для изготовления сферических частиц. Технология считается простой, контроль формы и размеров легко осуществим, температура спекания ниже обычной, возможно дистанционное управление процессом. Разброс размеров микросфер не превышает 2.5 %, а плотность их после спекания составляет 90—100 % теоретической, поверхность сфер глянцевитая, отсутствует пыление, что особенно важно при работе с радиоактивными материалами.
Золь-гель метод проверяется в полупромышленном масштабе для изготовления твэлов способом виброуплотнения и проведения радиационных испытаний.
Процесс состоит из трех основных операций: приготовления коллоидных растворов двуокиси урана (золя); гелеобразования; сушки, прокалки и спекания. Исходным материалом для приготовления микросфер методом золь-гель являются азотнокислые растворы урана. В одном из методов используется экстракционный процесс получения золя UO2, основанный на способности аминов экстрагировать кислоты и комплексы металлов из водных растворов. Амины применяют для денитрации и приготовления коллоидных суспензий, содержащих уран. Разработан трех- и двухстадийный экстракционный процесс для получения окисного золя (UO3) непосредственно из водных растворов, содержащих нитрат уранила. Нитрат удаляется из водного раствора амином, растворенным в инертном растворителе. Водная фаза при первой и второй экстракциях выдерживается при 95—100 °С. Разбавленный золь концентрируют упариванием при температуре не выше 35 °С.
Гелирование — образование микросфер — проводят методом дегидратации. Капли золя вводят в расширяющуюся кверху коническую колонну, где они поддерживаются во взвешенном состоянии потоком 2-этилгексанола; по мере экстракции воды частицы затвердевают и оседают. Затем твердые частицы отделяют от экстрагента, сушат, прокаливают и спекают. В колонну непрерывно добавляют свежий и очищенный 2-этилгексанол. Вода из экстрагента удаляется дистилляцией.
Золь-гель методом можно получать топливные частицы различных размеров и плотности: UO2, PuO2, ThO2 и (U, Pu)O2.
В настоящее время разработан золь-гель метод получения смесей твердого раствора UO2—ThO2 для использования в качестве ядерного топлива. Способ заключается в растворении в воде нитратов урана и тория с последующим упариванием растворов до получения сухого остатка, который затем прокаливают при 1150— 1200 °С, технологическая схема приведена на рис. 3.23. Преимущество этого метода состоит в том, что без использования высокотемпературных печей для спекания смешанного топлива получают равномерный по составу продукт высокой плотности (9,9*103 кг/м3).
Гель двуокиси урана с добавкой высокодисперсного углерода может быть превращен нагреванием при 1750 °С в течение 6 ч в вакууме или в потоке аргона в микросферы дикарбида урана.
Спекание микрочастиц топлива проводят в различных печах с дуговым или индукционным нагревом, с плазменной горелкой или электрическим током (электроды изготовлены из Мо, W, графита) в вакууме или в атмосфере Ar+Н2 или в Не в зависимости от получаемого топлива.
Рис. 3.23. Технологическая схема получения (Th, U)O2 методом золь-гель
В зависимости от способа получения и характеристик гранулированного топлива используют различные методы виброуплотнения его в оболочке, отличающиеся приемами подготовки гранулята к виброуплотнению, загрузкой в оболочку твэла и режимами виброуплотнения. Для обеспечения высокой плотности порошка топлива и равномерности его по длине твэла используют высокоэнергетическое виброуплотнение под небольшой нагрузкой (до 1 кг), свободно лежащей на поверхности вибрируемого столба порошка в оболочке твэла.
Исследовано большое число опытных твэлов с виброуплотненным и таблеточным сердечником, облученных в одинаковых условиях, с целью выявления отличий их поведения.
В обоих случаях происходит перестройка структуры топлива с образованием характерных для окисного топлива структурных зон в зависимости от температуры и тепловой нагрузки.
Наличие и распределение этих зон в твэлах с виброуплотненным смешанным окисным топливом (U, Pu)O2, отработавших в реакторе при различных тепловых потоках, показаны на рис. 3.24.
Было установлено, что структура виброуплотненного смешанного окисного топлива (U, Pu)O2 формируется за 174 сут; зерна свободны от линзовидных пор и хорошо развиты в радиальном направлении. Образование центральной полости и зоны столбчатых кристаллов приводит к понижению температуры топлива.
При росте столбчатых кристаллов (>1700°С) плутоний может быстро мигрировать к центру стержня твэла в результате термодиффузии и селективного испарительного процесса. Например, при анализе облученных виброуплотненных твэлов со смешанным топливом (UO2—РuО2) в реакторе EBR-II (США) было установлено, что при условии оплавления центральной части содержание плутония в средней столбчатой зоне составляло 17,7%, а содержание плутония около центральной полости 24%. Если в начале реактор работает при низких тепловых нагрузках без оплавления центральной части, то перераспределения плутония к центру сердечника почти не происходит.
Рис. 3.24. Влияние температуры на структуру виброуплотненного топлива через 28 (1 —///) и 174 (IV—VI) эффективных суток облучения (температура оболочки 400 °С). Температура центра, °С:
1 — 1250; 11 — 1650; III —2000; IV -2000; V — 2650; W —2800
Изменения структуры, происходящие под облучением, в твэлах с виброуплотненным топливом и в твэлах с топливом в виде таблеток одинаковы. Таблеточное топливо сильнее растрескивается в продольном и радиальном направлениях. Термическое расширение столба таблеток больше, чем виброуплотненного топлива (рис. 3.25).
В таблеточных твэлах для компенсации распухания предусматривается зазор между топливом и оболочкой, центральное отверстие, пористость и лунки по торцам таблетки.
Но регулировать зазор очень сложно, поскольку имеется целый ряд противоположных по действию факторов, которые сильно влияют на размеры зазора; так, например, распухание топлива уменьшает зазор, в то же самое время спекание
пор в топливе ведет к увеличению зазора, а это в свою очередь приведет к уменьшению контактной проводимости в зазоре и увеличению перепада температур. Сложное влияние оказывают и другие процессы, например конденсация паров двуокиси на оболочке ведет к уменьшению зазора.
В виброуплотненном топливе все эти факторы проявляются более четко: миграция пор быстрее приводит к образованию центральной полости за счет меньшей теплопроводности и к большим термическим градиентам. В то же время между частицами в холодной периферийной области остается пористость, которая может эффективно компенсировать распухание топлива.
С переходом на смешанное уран-плутониевое топливо в связи с большой активностью и токсичностью плутония необходимо применять закрытые боксы и дистанционное управление. Основные способы приготовления (U, Pu)O2-топлива — холодное прессование порошка в таблетки и виброуплотнение. В современных быстрых реакторах используется таблетированное топливо, получаемое прессованием механически смешанных порошков UO2 и PuO2. При виброуплотнении механически смешанных порошков UO2 и PuO2 трудно достичь равномерного распределения двуокиси плутония, особенно в оболочках большой длины. Удачное распределение PUO2 в смешанном топливе получили, когда равные порции фракций мелкого (PuO2 и UO2) и крупного (UO2) порошков после тщательного перемешивания загружали в трубку для виброуплотнения, а затем включали вибратор. Вибратор через некоторое время останавливали, засыпалась новая порция смешанного топлива, снова осуществляли процесс виброуплотнения. Такой цикл повторяли несколько раз до заполнения трубки. Во избежание неравномерности топлива по содержанию урана и плутония следует применять для виброуплотнения соосажденные частички (U, Pu)О2.
В настоящее время широко ведутся научно-исследовательские работы по разработке твэлов с уплотненным топливом из порошков для уменьшения затрат на изготовление и повышения надежности в эксплуатационных условиях. В основном изучают форму и размер применяемых порошков, их плотность и метод изготовления. Подробно исследуют процесс виброуплотнения, добиваются высокого и равномерного уплотнения порошков и увеличения их стойкости под облучением, совершенствуют аппаратуру и изучают другие вопросы.
Однако насущной проблемой становится автоматизация процесса изготовления уран-плутониевого окисного топлива, и большинство специалистов при выборе технологического процесса отмечают преимущества технологии изготовления таблетированного и виброуплотненного (U, Pu)O2-топлива из микросфер.
Для виброуплотнения микросфер смешанного топлива (U, Pu)O2 используют низкоэнергетическое вибрирование частиц двух или трех фракций, размеры которых выбирают таким образом, чтобы более мелкие частицы могли перемещаться в порах каркаса, образованного частицами крупной фракции. В оболочку твэла вначале засыпают и виброуплотняют микросферы крупной фракции, а затем заполняют поры образовавшейся упаковки более мелкими частицами. Таким методом получена плотность 85 % теоретической по следующей технологии: классификация спеченных микросфер UO2 и PuO2 на фракции, поочередное виброуплотнение вначале крупной фракции, затем мелкой фракции с грузом для предотвращения сегрегации частиц, контроль плотности сканированием, герметизация твэла, контроль.
Метод изготовления твэлов путем уплотнения гранулированного окисного топлива в оболочке привлекает своей простотой, так как можно обойтись без многих высокоточных технологических операций массового изготовления идентичных по свойствам спеченных таблеток, контрольных операций и снаряжения таблеток в оболочку, а также возможностью механизации и автоматизации изготовления твэлов с высокоактивным продуктом.
Твэлы с виброуплотненным топливом имеют следующие особенности по сравнению с таблетированным топливом: относительно слабое механическое взаимодействие между топливом и оболочкой; незначительное аксиальное удлинение топливного столба; оболочка менее овальна, так как топливный столб из виброуплотненных микросфер «поддерживает» оболочку; теплопередача между топливом и оболочкой лучше (84—193) Вт/(м-К); у твэлов с таблетированным топливом—56—73 Вт/(м-К).
а, б — удлинение; в — изменение температуры; 1 — в центре топлива; 2 — на внутренней поверхности оболочки (расчет); 3 — эвтектики Na-K
Рис. 3.25. Характеристики таблеточного и виброуплотненного топлива в зависимости от средней энергонапряженности топлива:
Можно предположить, что твэлы с виброуплотненным топливом заменят таблетированное топливо и обеспечат безопасную работу реактора.
В настоящее время усиленно ведутся научно-исследовательские и опытно-конструкторские поисковые работы по созданию новых и усовершенствованию существующих технологических процессов изготовления твэлов методами вибрации, волочения, ковкой, совместного выдавливания керамического сердечника с оболочкой, а также экономичной технологии и увеличению выработки энергии в реакторах.
