Тепловыделяющие элементы ядерных реакторов - Использование тория и плутония в твэлах ядерных реакторов

Содержание природного тория в земной коре в среднем составляет 1,2-10-3 %, период полураспада 1,39-10+10 лет; окончательным продуктом распада является а- у-излучатель 228Ra. Природный торий содержит незначительное количество (1,37-10-8%) другого изотопа период полураспада 1,9 года.
Кроме двух указанных изотопов у тория существуют еще четыре природных радиоактивных изотопа и семь искусственных. Торий можно рассматривать как потенциальный источник энергии, поскольку его запасы почти в 5 раз превышают запасы урана. Торий (плотность 11,7*10+33 кг/м3 при 20°С, температура плавления 1695°С и кипения >3000°С) имеет две кристаллические модификации: изотропный а-торий с гранецентрированной кубической кристаллической структурой, устойчивый до 1400°С, и бета-торий с объемноцентрироваиной кубической структурой, устойчивый от 1400°С до температуры плавления.
Коэффициент теплопроводности при температуре 20°С составляет 40,19 Вт/(м-К), средний температурный коэффициент линейного расширения при температурах 30—1000 °С равен 12,65-10"6 1/К.
Чистый металлический торий обладает хорошими пластическими свойствами и легко деформируется в холодном состоянии, но небольшие добавки других элементов, например Al, Be, Мо, Nb, Ti, V, упрочняют его. Особенное упрочнение дает углерод; так увеличение содержания углерода с 0,02 до 0,08% приводит почти к двукратному повышению предела текучести тория. Механические свойства тория при растяжении проиллюстрированы на рис. 2.16.
Металлический торий легко поддается механической обработке, особенно в нагретом состоянии. Незначительное содержание А1 (~0,3% ) приводит к красноломкости.
Обработка давлением с нагревом — прокатка, волочение, ковка, другие методы — во избежание окисления производится в медных или железных чехлах.
Получены хорошие результаты по работоспособности ториевых изделий с циркониевым покрытием в агрессивных средах.
В настоящее время в связи с низкой прочностью и недостаточной коррозионной стойкостью ториевых сердечников много внимания уделяется изучению ториевых сплавов. Добавление к торию 2,5% Zr, переходных металлов IVa, Va, Via групп в количестве до 50% каждого, хрома или урана до 10% не приводит к резкому падению пластичности.

Рис. 2.16. Механические свойства при растяжении горячекатаного и отожженного тория, полученного восстановлением (скорость растяжения 0,7 %/мин):
1 — предел прочности; 2 — твердость но Виккерсу: 3 — относительное удлинение; 4 — предел текучести 5 — модуль Юнга; 6 — предел пропорциональности

Торий-урановые сплавы имеют большое значение для ядерной энергетики. В табл. 2.2 даны характеристики кратковременной прочности сплавов с различным содержанием урана при температурах 20 и 500 °С.
Таблица 2.2. Механические свойства торий-урановых сплавов при растяжении

В реакторах на быстрых нейтронах торий-урановый цикл по своим ядерным характеристикам существенно уступает уран-плутониевому циклу; что касается реакторов на тепловых нейтронах, то для широкого внедрения в промышленность торий-уранового цикла пока еще не накоплено достаточного технологического опыта изготовления твэлов и эксплуатации ядерных установок, кроме того, не ясна экономика использования различных типов реакторов с торий-урановым циклом.
При осуществлении ториевого цикла с использованием ²³²Th и изотопа ²³³U в качестве ядерного топлива возникает проблема, связанная с соблюдением значительных мер предосторожности в силу высокой радиоактивности этого вида топлива. При облучении тория в реакторе наряду с накоплением ²³³U образуется малое количество 232U (период полураспада 74 года), который технологически трудно отделить от ²³³U. В результате а-распада 232U образуется 228Th, последний вместе с его короткоживущими изотопами обусловливает быстрый рост y-активности с достижением максимального значения через 10 лет. Поэтому процесс изготовления твэлов может осуществляться дистанционными методами при наличии надежной защиты от высокой y-активности.
Торий-урановые сплавы до 100°С коррозионно-стойки в воде, при дальнейшем повышении температуры коррозия быстро растет с образованием окиси и гидрида тория.
В реакторах при высоких параметрах воды сердечники из торий-урановых сплавов необходимо надежно защищать от коррозионного воздействия оболочками.
Под облучением сердечники из сплавов Th—U постепенно распухают в зависимости от накопления осколков деления.
При облучении флюеисом до 2-10²⁴ нейтр/м2 предел прочности сплава Th—U резко возрастает до 50%, а предел текучести до 100% при выгорании до 0,003 ат. %; при дальнейшем увеличении флюенса рост прочностных характеристик замедляется. Образцы с выгоранием 1 ат. % разрушаются хрупко при 4%-ном удлинении.

Таблица 2.3. Аллотропические модификации плутония

Сердечники из сплава Th—5% U (обогащение 4,3%) использованы в твэлах кипящего реактора на обычной воде ERR (США) мощностью 58,2 МВт; твэлы со стержнями из сплава Th—U с обогащением 93% в графитовой оболочке использованы в высокотемпературном реакторе HTGR (США); твэлы со стержнями из сплава Th—U (высокого обогащения) в оболочках из нержавеющей стали применяются в экспериментальном энергетическом реакторе SGR (США).
Плутоний-239 является искусственным ядерным топливом, хотя его следы (5-10“12%) обнаруживают в урановых рудах. Существуют изотопы плутония с массовыми числами от 232 до 246.
Чистый плутоний плавится при 640°С. Температура кипения 3300+100 °С. В интервале температур от комнатной до температуры плавления плутоний имеет шесть аллотропических модификаций, характеристики которых даны в табл. 2.3.
Из табл. 2.3 видно, что б-фаза плутония, обладая структурой компактной упаковки, имеет наименьшую плотность из всех других модификаций плутония. Ярко выражена анизотропия термического расширения а-, бета- и у модификаций и сокращения плутония в б- и т)-фазах. Переход одной кристаллической фазы в другую сопровождается объемными изменениями. В a-фазе плутоний обладает высокой прочностью и малой пластичностью. Вследствие этого при охлаждении в слитках и изделиях появляются напряжения и микротрещины.
Ядра всех известных изотопов плутония делятся, но практическое значение в качестве ядерного топлива имеет лишь изотоп плутоний-239. По сравнению с ураном плутоний в химическом отношении более активен и менее стоек к коррозии в воде, влажном воздухе и влажных газах. При окислении образуется PuO2, а также одновременно могут присутствовать большие количества низших окислов — PuO и PU2O3.
Высокая химическая активность и малая пластичность а-фазы значительно осложняют технологию изготовления изделий из плутония литьем и обработкой давлением (образуются трещины).
Железо, никель и кобальт снижают температуру плавления плутония, образуя низкоплавкие эвтектики, которые могут быть использованы в качестве жидкометаллического топлива, например: Pu—Се—Ni с концентрацией атомов плутония до 80%, температурой плавления 475 °С; Pu—Се—Со с концентрацией атомов плутония до 88% и температурой плавления 450 °С.
В качестве ядерного топлива применяют и сплавы плутония с Ураном. На рис. 2.17 показана диаграмма состояния системы Pu—U.

Рис. 2.17. Диаграмма состояния системы Pu—U

Для изготовления сердечников можно использовать тройной сплав 15% Pu — 20% Мо — остальное U, имеющий однофазную структуру и стабильно работающий в реакторе при температурах до 550 °С. Хорошую размерную стабильность обнаруживают сплавы Pu — 36,4% Zr и Pu — 80% А1.
В настоящее время ведутся работы по созданию двуцелевых реакторных установок, служащих как для получения плутония, так и для выработки электроэнергии, проводятся исследования применения плутониевых сплавов для осуществления наилучшей схемы уран-плутониевого цикла расширенного производства ядерного топлива в реакторах на быстрых нейтронах.