Содержание материала

К проблемам техники безопасности технологии топливных соединений относятся: радиотоксичность соединений, химическая токсичность, взрыво- и пожароопасность и вопросы безопасности, связанные с возможностью возникновения самоподдерживающейся цепной реакции (СЦР).
При разработке процессов изготовления и использования ядерного топлива необходимо учитывать, что уран, плутоний и торий являются a-активными и сильно токсичными материалами. Эти вещества, попав в организм человека, в течение длительного времени облучают ткани и разрушают их. Радиоактивные частицы в костных тканях могут вызвать резкое уменьшение лейкоцитов в крови, а затем и лучевую болезнь. Частицы ядерного топлива могут попасть в организм при вдыхании, с пищей, питьевой водой, через ранки или царапины. Допустимые количества радиоактивного вещества в теле человека составляют доли микрограмма (Pu~0,6 мкг). В связи с этим установлены жесткие нормы предельно допустимых концентраций в воздухе рабочих помещений и питьевой воде (табл. 10.1).
Таблица 10.1. Допустимые концентрации радиоактивных нуклидов

Для предотвращения опасности превышения норм загрязнения особо необходимо обратить внимание на операции, связанные с выделением дыма, пыли, различных порошков, а также на операции, связанные с высокотемпературным нагревом; такие операции должны проводиться в герметичных камерах и аппаратах. Операции с компактным необогащенным ураном и торием без нагрева и пыления можно осуществлять в открытых камерах.
Требования к производственным помещениям, в которых ведутся работы с ядерным топливом, регламентируются Основными санитарными правилами (ОСП-72) в зависимости от степени радиотоксичности материала и его количества на рабочем месте. Характеристика токсичности радионуклидов, которые могут входить в состав ядерного топлива, приведена в табл. 10.2.
Помещения для работ с ядерным топливом подразделяются на три класса.


Таблица 10.2. Характеристика радиотоксичности некоторых нуклидов
*2 Допускается увеличение активности на рабочем месте при простых операциях с жидкостями в 10 раз и при хранении в 100 раз.
*3 Естественный (природный) торий состоит из изотопа 232Th в равновесии с незначительными по массе количествами продуктов распада, которые, однако, имеют существенную радиотоксичность. Содержание последних зависит от технологической обработки ториевых продуктов, поэтому радиотоксичность «естественного» тория может существенно изменяться. Согласно НРБ-76 для природного тория предельно допустимое на рабочем месте количество, не требующее регистрации санэпидстанции (СЭС), составляет 1 кг.
*4 Рассчитано для смеси изотопов U-235 (0,712%), U-238 (99,282%), U-234 (6-103%). В качестве природного урана часто применяется обедненный уран, содержание нуклидов в котором и активность могут существенно отличаться. Согласно НРБ-76 для природного урана предельно допустимое на рабочем месте количество, не требующее регистрации СЭС, составляет 1 кг.
Удельная активность рассчитана по формуле 0,693N/(37*101)7'i//, где N — число атомов в 1 г, Ту2 — период полураспада, с.

К помещениям III класса специальных требований не предъявляется. Помещения для работ II класса должны находиться в отдельной части здания, изолированной от других помещений, и иметь санитарный пропускник или душевую с дозиметрическим контролем на выходе. Работы ведутся в. основном в вытяжном шкафу или боксе. Помещения для работ I класса располагаются в отдельном здании или изолированной части здания с отдельным входом только через санитарный пропускник и разделяются па три зоны: 1-я зона (рабочая)—камеры, боксы, герметичное оборудование, необслуживаемые помещения; 2-я зона (ремонтная)—периодически обслуживаемые ремонтно-транспортные помещения; 3-я зона (операторская) — помещения, предназначенные для постоянного пребывания персонала. Производственные операции должны выполняться с использованием перчаток, герметично вмонтированных в стенку защитной камеры, или дистанционными средствами. В помещениях проводится усиленный обмен воздуха, дезактивация; сотрудники должны использовать защитную одежду, соблюдать правила личной гигиены, иметь укороченный рабочий день. Все проводимые операции строго регламентированы правилами техники безопасности и медицинской службой.
Внешнее облучение а-частицами не представляет большой опасности в связи с низкой проникающей способностью частиц. Но при наличии большого количества топлива в контакте с бериллием может возникнуть опасность внешнего облучения нейтронами, у-квантами и р-частицами, проникающая способность которых значительно выше, чем а-частиц. Особенно высокой проникающей способностью обладают нейтроны и у-кванты, которые сильно действуют на лимфатические железы и костный мозг. Защита от у-излучения может быть осуществлена введением экранов из материалов с высоким атомным номером (свинец и др.). Защита от нейтронного излучения является более сложной задачей и должна решаться в каждом конкретном случае.
Плутоний характеризуется высокой радиотоксичностью, работа с его соединениями должна проводиться с тщательным выполнением всех необходимых мер техники безопасности. Радиотоксичность изотопов плутония отличается друг от друга на много порядков. Изотопный состав плутония изменяется в зависимости от происхождения плутония (типа реактора, в котором облучался уран, и длительности облучения), а также срока его хранения.
При значительных количествах плутония кроме a-излучения существенное значение имеют и другие виды его излучения, обусловленные присутствием различных изотопов и примесей: р-излучение, связанное с присутствием 241Ри и продуктов деления урана, испытывающих р-распад; у-излучение технического плутония, вызванное примесями продуктов деления урана и накопившимся за время хранения 241 Ат; нейтронное излучение, возникающее вследствие ядерных реакций а-частиц плутония с некоторыми элементами, содержащимися в нем (Li, Be, В, F, Cl, О и др.)* В чистом плутонии содержание этих примесей пренебрежимо мало, однако соединения плутония с этими элементами, в том числе бориды и особенно бериллиды, обладают высокой нейтронной радиотоксичностью.
Эффективность поглощения у-излучения зависит от материала поглотителя. Ориентировочная толщина различных материалов, которая уменьшает интенсивность у-излучения PuO2 в 10 раз, составляет, мм.: 0,2—1 (свинец), 3—4 (свинцовое стекло), 4—5 (нержавеющая сталь), более 30—50 (обычное стекло). Но поскольку энергетические спектры у-излучения изотопов Pu различаются, то эффективность поглощения при заданном материале экрана зависит и от изотопного состава.
Интенсивность нейтронного излучения существенно зависит от состава плутонийсодержащих соединений (табл. 10.3) вследствие реакции (а, я).
Таблица 10.3. Интенсивность нейтронного излучения плутония в некоторых соединениях

Для ослабления интенсивности нейтронного излучения PuO2 в 10 раз толщина экрана из полиэтилена, воды и аналогичных материалов должна составлять ~130—180 мм.
Все рассматриваемые соединения, кроме окислов, в порошкообразном виде могут быть пирофорны.
По возрастанию степени пирофорности их можно расположить примерно в такой последовательности: двуокись урана, диборид урана, мононитрид урана, фосфиды и сульфиды урана, дикарбид урана, монокарбид урана, металлический уран.
При воспламенении различные порошки горят сравнительно спокойно, например горение порошка карбида урана носит характер тления с превращением его в окись. Гасить загоревшийся порошок необходимо только сухими порошкообразными материалами, например фтористым кальцием, понижающим температуру очага горения. В тех случаях, когда нежелательно загрязнение продукта, и при небольших количествах горящего материала можно иногда приостановить распространение горения, прижав место горения массивным металлическим предметом. Ни в коем случае нельзя гасить горящий порошкообразный материал водой — реакция может усилиться или сильной струей углекислотного огнетушителя — может произойти раздувание горящего порошка.
При хранении плутонийсодержащих материалов (сплавов, порошков карбидов и окислов) в герметичных контейнерах иногда развивается значительное внутреннее давление, которое может приводить к выбросу продуктов при вскрытии контейнера. Возникновение внутреннего давления связано с присутствием адсорбированных примесей, разогревом материала, радиолитическими и каталитическими реакциями.
Для уменьшения опасности возникновения давления необходимо ограничивать количество летучих примесей и обеспечивать допустимый уровень содержания влаги в камерах. Основными примесями, адсорбируемыми двуокисью плутония, являются вода, углекислый газ, окись углерода и окислы азота, а также углеводороды и кислород.
Если соединения плутония хранились длительное время, то перед использованием их целесообразно подвергать химической переработке для ликвидации чрезмерного окисления и снижения интенсивности ^-излучения, связанного с накоплением америция. Перед загрузкой и герметизацией контейнеров двуокись плутония следует тщательно очищать от примесей и обезгаживать.
Практически все технологические операции получения топлива и снаряжения его в оболочку должны проводиться в защитных камерах. Тип и конструктивные особенности камер устанавливаются в зависимости от характера перерабатываемого продукта и требований к защите (табл. 10.4).
Обеспечение ядерной безопасности чрезвычайно важно, и в каждом конкретном случае необходим детальный анализ допустимых условий работы, чтобы исключить опасность возникновения СЦР.

Таблица 10.4. Требования к защитным камерам различного назначения


Соединение

Основное назначение камеры

Основные параметры камеры

Возможные конструкции камеры

1. ThCV, UO2 (уран природный и обогащенный 235U)

Предохранение работающего персонала от аэрозолей, а- и бета-излучения, химической токсичности

Герметичность (не очень жесткие требования). Воздушная атмосфера, в некоторых случаях осушенная до содержания воды 1—10 г/м3

Перчаточные металлические или из прозрачной пластмассы

2. Pu02; (U, Pu)O2; 233UO2

То же, что в n. 1; защита от Y- и нейтронного излучения

То же, что в n. 1, при значительно более жестких требованиях к герметичности (шлюзовые устройства, объединение камер в цепочки)

То же, что в n. 1; экраны для защиты от Y“ и нейтронного* излучения

3. Карбиды, нитриды, бориды, сульфиды, фосфиды урана и тория (238U, 235U)

То же, что в n. 1; предохранение материалов от окисления кислородом и парами воды

Высокая герметичность (для исследовательских целей — наивысшая), атмосфера благородных газов (аргон, гелий) с содержанием воды и кислорода 0,1—100 мг/м3

То же, что в n. 1, иногда с возможностью вакуумирования. Системы очистки благородных газов от 02 и Н2О, герметизация перчаточных люков

4. Карбиды, нитриды, бориды, сульфиды, фосфиды плутония и 233U

То же, что в n. 2, предохранение материалов от окисления кислородом и парами воды

То же, что в пп. 2 и 3

То же, что в пп. 2 и 3

5. Облученное топливо высокой активности

Предохранение персонала от
а-, Р- и -у-излучения

Мощная радиационная защита. Атмосфера в соответствии с требованиями технологии

Исполнение по типу защитных камер, дистанционное управление, манипуляторы

Необходимо на всех операциях технологии изготовления твэла и ТВС не накапливать топлива в количествах, достаточных для поддержания цепной реакции, Критическая масса топлива зависит от многих факторов: формы, материалов, среды и т. д. Разберем влияние некоторых из них.
Форма системы. Форма системы оказывает большое влияние на утечку нейтронов из системы. Утечка будет тем больше, чем больше отношение площади наружной поверхности системы к ее объему. Из правильных геометрических тел одинакового объема наименьшим отношением площади наружной поверхности к объему обладает сфера. Поэтому наименьшую критическую массу имеют системы сферической формы. Если рассматривать цилиндрические системы одного объема, но с различными высотами и радиусами, то наиболее опасным будет цилиндр, у которого высота примерно равна диаметру. Известно, что при заданном составе системы критический объем равностороннего цилиндра на 14, а критический объем куба на 24% больше, чем критический объем сферы.
Опасность изменения формы системы необходимо постоянно иметь в виду при работе с делящимися веществами. Например, не всегда проволоку из делящихся веществ можно сматывать в клубок или складывать вместе разрубленные куски проволоки.
Действие отражателей. При наличии отражателей часть вылетающих из активной зоны нейтронов возвращается обратно после столкновения с материалом отражателя. Таким образом, присутствие отражателя приводит к уменьшению вылета нейтронов из активной зоны, а следовательно, к уменьшению критических параметров системы. Вылет нейтронов из активной зоны уменьшается при увеличении толщины отражателя. При этом наиболее эффективно действует первый слой отражателя толщиной порядка длины миграции быстрого нейтрона в отражателе. Для отражателя из воды эта толщина составляет 6, для отражателя из графита 50, для бетона 30 см. Дальнейшее увеличение толщины отражателя приводит к незначительному уменьшению критических параметров. Например, критическая масса сферы из 235U без отражателя 48 кг, при окружении ее слоем воды толщиной 5,1 см — 24, при толщине слоя воды 10,2 см — 22,9 кг. В случае бесконечного водного отражателя критическая масса равна 22,8 кг.
В реальных условиях делящиеся вещества всегда окружены отражателями — вода, стены и пол помещения, стенки оборудования, люди, руки людей при охвате ими деталей. Для металлического урана-235 и плутония-239 лучшими материалами отражателя являются бериллий, его окись, вода, тяжелая вода, графит.
Плотность системы. С увеличением плотности делящегося вещества увеличивается концентрация ядер вещества в единице объема. На пути нейтронов чаще попадаются ядра делящихся нуклидов. Следовательно, критические параметры системы уменьшаются при увеличении плотности системы.
Для того чтобы система без отражателя оставалась критичной при равномерном изменении плотности, необходимо, чтобы линейные размеры системы изменялись обратно пропорционально плотности. Отсюда следует, что критическая масса сферы без отражателя будет изменяться обратно пропорционально квадрату плотности. Для бесконечно длинных цилиндров критическая масса на единицу длины обратно пропорциональна плотности. В случае бесконечных пластин масса на единицу площади остается неизменной.
Действие замедлителей. Вероятность взаимодействия нейтрона с ядром зависит от энергии нейтрона, и для медленных нейтронов она значительно выше.
Если ядра способны делиться под действием медленных нейтронов, т. е. являются делящимися ядрами, то сечение деления для таких ядер также резко возрастает при уменьшении энергии нейтронов. Поэтому критические массы систем с замедлителями значительно меньше критических масс систем без замедлителей. Например, для уран-водных систем с бесконечным водным отражателем критическая масса изменяется от 22,8 кг (металл) до 0,82 кг (раствор) в зависимости от содержания водорода в системе.

Рис. 10.1. Критическая масса гомогенной сферы из 235U с бесконечным водным отражателем
Система с замедлителем может быть создана как при перемешивании делящегося вещества с замедляющими веществами (растворы, порошки из делящегося вещества, содержащие графит, масла воду и т. п.), так и при сочетании деталей или кусков делящегося вещества с замедлителями (стружка в воде, прутки в масле и т. д.).
Взаимодействие систем. При совместном размещении нескольких подкритических систем часть нейтронов, вылетающих из одной системы, попадет в другие и вызовет в свою очередь деление ядер и испускание нейтронов деления, часть из которых может вернуться в первоначальную систему, вызвать новое деление и т. д. Обмен нейтронов между системами (т. е. взаимодействие систем) приведет к тому, что эффективный коэффициент размножения сборки из нескольких систем будет больше, чем каждой из систем, и в некоторых случаях может быть, что возникнет СЦР.
Обычно считают, что две системы взаимодействуют, если расстояние между ними меньше половины максимального габаритного размера взаимодействующих систем или меньше 0,3 м.
Отметим, что СЦР может произойти в результате нейтронного взаимодействия делящихся веществ, находящихся в двух сейфах, если сейфы установить близко один от другого. Нейтроны свободно проходят через стенки сейфов, так как сталь является слабым поглотителем нейтронов.
Рассмотрим зависимость критической массы сферы из урана-235 от концентрации урана в водных растворах и гомогенных металл-водных смесях (рис. 10.1); обогащение урана 93%; система имеет бесконечный водный отражатель.
При разбавлении водой критическая масса системы первоначально возрастает. На этом этапе эффект уменьшения плотности преобладает над эффектом замедления. По мере дальнейшего разбавления замедление нейтронов в воде становится все более эффективным и критическая масса уменьшается до тех пор, пока не достигнет минимума. После этого добавление воды вызывает увеличение критической массы, так как начинает сказываться поглощение нейтронов водородом, и при концентрации урана-235 в растворе, равной 11 г/л (предельная критическая концентрация), критическая масса становится бесконечно большой. Доля нейтронов, поглощаемых водородом, в этом случае настолько велика, что koo становится меньше единицы и СЦР невозможна. Минимальное значение критической массы водного раствора урана-235 составляет 0,82 кг и называется минимальной критической массой урана-235; она достигается при концентрации 235U в растворе 50 г/л.
При растворении урана-233 n плутония-239 зависимости их критических масс от концентрации аналогичны зависимости, представленной на рис. 10.1. Значения некоторых критических параметров систем, содержащих 235U, 233U и 239Pu и имеющих бесконечный водный отражатель, приведены ниже.

Исходя из значений критических параметров систем, содержащих делящиеся вещества, устанавливают допустимые значения параметров таких систем (допустимые массы, объемы, концентрации). Например, допустимые массы делящихся веществ определяются как тДоп = /Икр//С, где К — коэффициент запаса, который учитывает возможность случайной двойной загрузки системы (при этом система останется подкритической).
Ниже приведены допустимые массы, кг, систем из делящихся веществ с водным отражателем.

Значение критических параметров для систем, содержащих уран-235, сильно меняется при изменении обогащения урана: так как уран-238 является поглотителем нейтронов, критическая масса урана-235 растет при уменьшении обогащения урана. В табл. 10.5 представлены допустимые значения массы урана в воде при любом объемном отношении урана к воде в зависимости от обогащения урана. Считается, что система имеет бесконечный водный отражатель.
Таблица 10.5. Допустимые значения массы урана в воде при водном отражателе


Обогащение урана, %

Масса 23SU, кг

Общая масса урана, кг

Обогащение урана, %

Масса 235U, кг

Общая масса урана, кг

100

0,35

0,35

8

0,65

8,2

75

0,36

0,48

6

0,71

12

50

0,39

0,78

5

0,80

16

40

0,41

1,02

3

1,04

35

30

0,44

1,47

2

1,36

68

20

0,48

2,4

1

6,80

680

10

0,60

6,0

 

 

 

Необходимо отметить, что допустимые количества делящихся веществ всегда устанавливают при определенных условиях, которым должна удовлетворять данная конкретная система. Например, указанные выше допустимые количества неприменимы при проведении работ с системами, содержащими замедлители лучшие, чем вода, с делящимися веществами повышенной плотности или имеющими отражатели лучшие, чем вода.
Протекание СЦР в растворах с делящимися веществами заслуживает наибольшего внимания по следующим причинам: большая распространенность таких растворов на радиохимических заводах; малая критическая масса делящихся нуклидов в растворах; высокая мобильность жидких сред.
Облучение персонала в случае СЦР происходит за счет как мгновенной радиации, которая действует в течение долей секунды, так и запаздывающей радиации, обусловленной продуктами деления, образовавшимися в результате СЦР; вклад последней в суммарную дозу может достигать 50 %; поэтому важна немедленная эвакуация персонала по получении сигнала об СЦР.
При решении задач ядерной безопасности необходимо тщательно оценивать надежность технических и организационных мер по предупреждению возникновения СЦР, а также прогнозировать ее последствия в случае аварии. Считается, что любые технические достижения в области обнаружения СЦР системой аварийной сигнализации (САС) и быстрого определения характеристик СЦР окажутся эффективными только в случае высокой квалификации обслуживающего персонала и быстроты его ответной реакции.