ГЛАВА 2
ТЕПЛОВЫДЕЛЯЮЩИЕ ЭЛЕМЕНТЫ С МЕТАЛЛИЧЕСКИМ
ЯДЕРНЫМ ТОПЛИВОМ
ТВЭЛЫ НА ОСНОВЕ МЕТАЛЛИЧЕСКОГО УРАНА И ЕГО СПЛАВОВ
Наиболее распространенным топливным материалом, применяемым в твэлах в виде металлических стержней, являются уран и его сплавы, но эксплуатация твэлов с сердечниками из металлического урана осложняется изменением структуры, механических свойств и размеров.
Металлический уран плавится при Т= 11294-1133 °С, на воздухе он быстро окисляется.
Уран имеет три аллотропические модификации, характеристики которых приведены в табл. 2.1.
Таблица 2.1. Аллотропические модификации урана
Фаза | Температура, °С | Тин решетки |
а | <667 | Орторомбическая |
Р | 667—774 | Тетрагональная |
Y | >774 | Объемно-центрированная кубическая |
Для а-урана вследствие низкой симметрии его кристаллической решетки характерна ярко выраженная анизотропия физических и механических свойств: теплопроводности, коэффициентов линейного расширения, модуля Юнга по трем кристаллографическим осям решетки монокристалла.
Резкое различие коэффициентов термического расширения и различие удельных объемов а и (3-фаз приводит к высоким напряжениям в металле. При охлаждении из (3-фазы в зернах а-фазы появляются сдвиги и двойникование, однако если охлаждение проводить с большой скоростью, то превращения уменьшаются и уран закаливается.
При холодной обработке давлением технического поликристаллического урана в a-фазе появляется текстура, находящаяся в зависимости от температуры. При закалке текстура разрушается, образуется квазиизотропная структура, что значительно повышает стойкость уранового сердечника в рабочих условиях реактора.
С целью дальнейшего повышения эксплуатационной надежности твэлов уран легируют небольшими количествами (сотые доли процента) железа, кремния и алюминия. При закалке такого урана происходит измельчение зерен и улучшение механических свойств. Легирование приводит к равномерному распределению по всему объему сердечника тонкодисперсных интерметаллидных фаз, что существенно снижает газовое распухание.
При легировании урана Mo, Nb, Zr (несколько процентов) с последующей закалкой получают тонкодисперсные мартенситообразные и пластинчатые структуры высокой прочности. Такие сплавы имеют высокую стойкость к огрублению (жеванности) поверхности и хорошо противостоят газовому распуханию, что помогает твэлу сохранять свою форму в условиях эксплуатации.
Рис. 2.2. Влияние легирующих элементов на рост урана при ц. т. о.
Распухание сердечника зависит от многих факторов: состава и структуры урана, температуры облучения, флюенса нейтронов,
Рис. 2.1. Газовое распухание сплава U—10 %Мо в зависимости от выгорания и температуры:
о — горячекатаный; х — прессованный без покрытия; Д — прессованный с покрытием
скорости выгорания, напряжении, вызванных термическими градиентами, термических качек, фазовых превращений, рекристаллизации и пр. Так, например, на рис. 2.1 показано изменение плотности наиболее стойкого к распуханию уранового сплава (массовая доля молибдена составляет 10%) в зависимости от температуры облучения и скорости выгорания.
Рис. 2.3. Направленный рост урана при одновременном действии ц. т. о. и растягивающего напряжения
На рисунке хорошо видно, что критическая температура облучения ~600°С, скорость распухания сердечника выше этой температуры резко возрастает.
При наличии текстуры [010] легирующие элементы не только не ликвидируют направленного роста урана, а, наоборот, увеличивают его при циклической термической обработке (ц. т. о.), как показано на рис. 2.2.
Исследования А. А. Бочвара и сотр. подтвердили выводы Николса об ускорении в десятки раз ползучести при наложении ц.т.о. Бочвар А. А. и сотр. также установили сокращение образцов при ц. т. о. без растягивающих усилий; укорочение происходило за счет присутствия поперечной текстуры. На рис. 2.3 показан направленный рост текстурированного урана [010] при ц. т. о. с растягивающим напряжением и без него.
Еще более резкие формоизменения наблюдаются при циклических переходах урана через точки аллотропических превращений а^р и после нескольких переходов через точку превращения форма уранового сердечника начинает изменяться, после нескольких сотен циклов форма изменяется сильно, как показано на рис. 2.4.
Облучение урана нейтронами приводит к радиационному повреждению, выражающемуся в повышении предела прочности, предела текучести, твердости, электросопротивления, снижении теплопроводности, уменьшении пластичности и ударной вязкости, ускоренной ползучести, снижении порога хладноломкости в сторону высокой температуры, но в отличие от неделящихся металлов и сплавов, испытывающих подобное повреждение при нейтронном облучении, урановые сердечники подвергаются еще более мощному воздействию осколков деления ядер 235U, имеющих огромную энергию.
После многолетней эксплуатации твэлов с металлическими урановыми сердечниками остановились на двух типах, применяемых в больших масштабах: с алюминиевой или магниевой оболочками. Твэлы с алюминиевой оболочкой могут служить для производства плутония в уран-графитовых реакторах («Ханфорд», США) или в тяжеловодных реакторах («Саванна-Ривер», США; NRX, NRU, Канада).
Рис. 2.4. Влияние ц. т. о. с переходом через точку (3-превращения (500 циклов между 200—700 °С) на формоизменение урана и его сплавов:
а — нелегированный уран; б — U—0,42 % Si; в — U-1.0 % Сг; г — U-3,0 % Nb; д — II—1,2 % Мо; с — U--7,0 % 7.Г
Твэлы с магниевой оболочкой можно использовать как для производства плутония, так и для выработки электроэнергии; примером могут служить двухцелевые уран-графитовые реакторы, охлаждаемые углекислым газом («Колдер-Холл», «Брадуэлл», «Беркли» и др., Великобритания; EDF и G, Франция).
Изготовление твэлов (блочков) осуществляется по следующей схеме.
Сердечник из природного урана изготовляют из слитка, полученного восстановительной плавкой магнием, обтачивают и нагревают при 640 °С в солевой ванне (УгСОз+КгСОз или BaCl2+NaCl) в течение 3 ч, затем производят обжимную ковку с промежуточными отжигами для разрушения литейной структуры и получения заготовки под прокатку. Заготовку можно получить также прессовкой слитка (в у-Фазе), защищенного от окисления стеклянной смазкой. Нагрев под прессование осуществляют в индукторе током промышленной частоты (60 Гц).
Наряду с нелегированным, технически чистым металлом в США применяют слаболегированный уран, содержащий 0,01 — 0,05% Fe и 0,01—0,03% Si. Слитки из слаболегированного урана получают плавкой в высоковакуумных индукционных печах с разливкой в вакууме. Заготовку диаметром 150 мм, нагретую в солевой ванне до 620 °С, прокатывают в прутки диаметром 37—38 мм на станах периодической или непрерывной прокатки. Закалку производят из (3-фазы, получая сердечник с зерном 100—350 мк. В условиях эксплуатации крупные зерна приводят к образованию шероховатой поверхности сердечника, а мелкие — к направленному росту, так как представляют собой оставшиеся от прокатки и не превращенные в p-фазу при закалке текстурированные зерна a-фазы. С помощью припоя урановый сердечник соединяют с алюминиевой оболочкой при нагреве, затем к оболочке приваривают крышку и таким образом герметизируют ее. Конструкции твэла и ТВС реактора «Ханфорд» проиллюстрированы на рис. 2.5.
Контроль качества твэла производят резонансным методом. Сердечнику сообщают механические колебания, которые резонируют в продольном и поперечном направлениях. Ввиду резкой анизотропии модулей упругости (растяжения и сдвига) метод позволяет отличить квазиизотропный сердечник от текстурированного. Для контроля поверхностных дефектов (раковины, трещины, заусенцы и др.) на глубине до 0,5 мм применяют ультразвуковые приборы. Контроль качества сцепления алюминиевой оболочки с сердечником также осуществляют с помощью ультразвукового или высокочастотного метода.
В «Ханфорде» наряду со сплошными сердечниками применяют и полые твэлы с центральным отверстием 0 9,5 мм. Контроль внутренних поверхностей отверстий значительно сложнее, чем наружных.
При герметизации сердечников в алюминиевые оболочки в твэлах могут образоваться следующие дефекты: отсутствие диффузионного сцепления, наличие газовых пузырей и хрупкого или слабосцепленного слоя, проедание алюминиевой оболочки некоррозионно-стойким припоем. В процессе эксплуатации на поверхности алюминиевой оболочки некоторых твэлов наблюдается местная коррозия.
По сравнению с силумином соединение урана с алюминиевой оболочкой сплавом (U—Zn—Sn—А1) имеет более высокую коррозионную стойкость в воде.
В реакторе «Саванна-Ривер» (США) применены тепловыделяющие сборки сложной формы в виде четырехтрубных каналов. Конструкция четырехтрубной ТВС тяжеловодного реактора «Саванна-Ривер» показана на рис. 2.6.
рис. 2.5. Схема блока реактора «Ханфорд»:
а — тепловыделяющий элемент; б — топливная сборка; 1 — крышка; 2 — сварной шов; 3 — алюминиевая оболочка; 4 — урановый блок; 5 — кольцевая щель для теплоносителя (2,18 мм); 6—алюминиевая труба (толщина 1,83 мм)
Рис. 2.6. Поперечное сечение четырехтрубной ТВС тяжеловодного реактора «Саванна-Ривер»:
1 — алюминиевая оболочка, 0 27,4 мм; 2 — урановый блок, 025,4 мм, длина 203 мм; 3 — четырехтрубный топливный канал
Технология изготовления сердечников твэлов для канадского реактора NRX (мощность 40 МВт) подобна технологии, используемой в Ханфорде, различие заключается в том, что слиток под прокатку для NRX имеет диаметр 180, а не 150 мм. Прокатку слитка осуществляют в a-фазе вначале на обжимном, а затем на сортовом станах до диаметра 36,2 мм. Закалку многометрового прутка производят с нагревом до 732 °С (P-фаза) и охлаждением водой в вертикальном положении. Затем пруток разрезают на мерные части и обтачивают до окончательного размера (/=204 мм, 0 34,5 мм). На концах сердечников (блочков) нарезают резьбу длиной 18 мм для соединения с алюминиевыми донышками. Стержни, плотно соединенные с донышками, вставляют в алюминиевую трубу, затем последнюю вместе с сердечниками протягивают для плотного прилегания оболочки к сердечникам; после подрезки трубы концы закатывают роликом поверх торцевых донышек и герметизируют дуговой сваркой в инертном газе. Оболочка твэла имеет продольные ребра на наружной алюминиевой поверхности для дистанционирования твэла в алюминиевом канале, в котором протекает охлаждающая вода.
Для мощного канадского тяжеловодного реактора NRU (200 МВт) были изготовлены пластинчатые твэлы с развитой поверхностью теплосъема; урановые пластины длиной 3360 мм имели следующие размеры: 54,5X4,5; 48,5X4,3; 30,5X4,5 мм. Пластины, герметизированные в алюминиевые оболочки (толщина стенки 0,65 мм), дистанционно крепились в трубе в специальных пазах.
Прототипом твэлов с природным ураном для реакторов, охлаждаемых CO2, послужили твэлы реактора «Колдер-Холл» (Великобритания). Первоначально для сердечников использовали нелегированный уран, а затем — легированный железом (0,02—0,05%) и алюминием (0,05—0,12%). Такой уран, закаленный в р-фазе, более устойчив как к радиационному формоизменению, так и к газовому распуханию.
Уран-графитовый реактор работает при температуре газа на входе 140, на выходе 336°С и давлении 0,7 МПа.
Конструктивно твэлы состоят из урановых стержней диаметром 29,2 и длиной 1020 мм (масса 13 кг), покрытых слоем магниевого сплава с добавкой 0,5—0,7% Zr (магнокс) или алюминия толщиной 1,83 мм. Для лучшего сцепления оболочки со стержнем на последнем делают насечки.
Рис. 2.8. Многозонный тепловыделяющий элемент; винтообразное оребрение с прямыми пластинами
Рис. 2.10. Кольцевой твэл реактора EDF-2 в графитовой трубе 0 70 X 54 мм с двусторонним охлаждением
Рис. 2.7. Многозонный тепловыделяющий элемент; продольное оребрение с винтообразными пластинами
Для повышения теплоотдачи на оболочке делают винтообразное ребро высотой 10,4 мм (80 оборотов по всей длине твэла). Концевые детали, приваренные к оболочке, служат для центровки твэла по оси рабочего канала. При искривлении твэла резко уменьшается теплоотдача, повышается температура, что в свою очередь вызывает усиленное разрушение ребер. В последующих конструкциях твэлов (многозонных) применено новое, более эффективное оребрение (рис. 2.7, 2.8). Поток газа в ТВС делится на несколько зон в зависимости от количества спиральных или продольных ребер, что улучшает перемешивание газа и увеличивает теплосъем с единицы поверхности твэла. Оптимальный теплосъем определяют по эмпирической формуле в зависимости от числа продольных и спиральных ребер, диаметра канала, диаметра твэла, шага спиральных ребер.
Рис. 2.9. Трубчатый твэл с односторонним охлаждением для реакторов EDF-3,4. Оболочка с шевронными плоскими ребрами и центрирующими деталями; сердечник из сплава U—1,1 %Мо в виде трубы 43Х Х23 мм
Выгорание в отдельных твэлах достигало ~6000 МВт -сут/т. Выход твэлов из строя вследствие потери герметичности магноксовыми оболочками составлял тысячные доли процента. Автоматический контроль содержания 85Кг и CO2 позволял быстро извлекать из реактора негерметичные твэлы, вследствие этого удавалось избежать загрязнения каналов осколочной активностью. Твэлы такого типа показали хорошую эксплуатационную надежность при выгорании нескольких килограммов на тонну урана.
В реакторах EDF (Франция) использован твэл с полым сердечником из слаболегированного урана и оболочкой из магниевого сплава с шевронным оребрением, которая дает более развитую поверхность на единицу объема (рис. 2.9). При давлении CO2 МПа с одного твэла в канале снимается мощность 600 кВт. На рис. 2.10 показан торец твэла кольцевого типа. Температура самой горячей точки сердечника достигает 620 °С, и возникает опасность перехода a-фазы в (3-фазу, что приводит к растрескиванию сердечника.
Для повышения мощности ТВС реакторов EDF использовали трубчатые сердечники с односторонним охлаждением следующих диаметров: 35/14, 40/18 и 43/25 мм соответственно. Успешная эксплуатация таких твэлов оказалась возможной только благодаря использованию сплавов урана с молибденом, обладающих удовлетворительной радиационной и коррозионной стойкостью.
На рис. 2.11 и 2.12 показаны конструкция твэла реактора G-2 (Франция) и представляющая интерес схема операций очехловки и герметизации.
Чехословацкими и советскими специалистами для ЧССР был создан тяжеловодный реактор КС-150 с охлаждением углекислым газом. В качестве твэлов применены урановые прутки диаметром 6,3 мм и длиной 3,9 м, имеющие слой защитного покрытия из магниево-бериллиевого сплава (2% Be), толщина слоя 0,45 мм.
Пучок прутков помещают в трубу из циркония (с добавками Си и Мо). Прутки подвешивают к стальной решетке, обеспечивающей свободный проход теплоносителя в сборку, дистанционирование прутков производится с помощью специальных муфт из сплава циркония.
Рис. 2.11. Твэл реактора G-2 с внешним охлаждением углекислым газом
Муфты, выштампованные из листа толщиной 0,3—0,4 мм и сваренные в коробочки, в поперечном сечении имеют форму трапеции. Специальными скобками муфту соединяют с прутками. По высоте ТВС устанавливают шесть рядов муфт, расстояние между которыми 650 мм.
Рис. 2.12. Схема гидравлического и газового обжатия твэла для реактора G-2:
а — временная герметизация; б — гидравлическое обжатие; в — снятие временных заглушек; 2 _ пневматическое обжатие после окончательной герметизации; 1 — урановый сердечник с канавками по окружности; 2 — оболочка; 3 — ребро; 4 — канавка на сердечнике; 5 — вода; 6 — воздух (400 °С; 3,5 МПа)
К нижней части экранной трубы прикреплена решетка-ловушка. Такая конструкция ТВС обеспечивает свободное перемещение прутков вдоль сборки при радиационном и термическом удлинении и сокращении. Муфты при этом свободно скользят одна по другой. Такая конструкция ТВС также предохраняет прутки от коробления. Перед эксплуатацией проводили испытания ТВС на стендах на теплопередачу» вибрационную устойчивость, газодинамические характеристики и пр. Результаты испытаний показали высокую надежность конструкции ТВС (рис. 2.13). В реакторе КС-150 проектное среднее выгорание было превышено примерно вдвое. Суммарное удлинение прутков при этом не превышало 2%, тогда как главный вклад в общее формоизменение твэлов при глубоких выгораниях определяется распуханием его средней части; так, например, при максимальном выгорании 10 000 МВт-сут/т и температуре урана 500— 520°С распухание достигает ~10%, что составляет ~3% удлинения центральных участков твэла.
В тепловыделяющих элементах быстрого реактора EBR-II (США) мощностью 62,5 МВт использовали металлические урановые сердечники. Целевым назначением реактора являлось выяснение условий глубокого выгорания при максимальной экономичности топливного цикла.
Тепловыделяющие сборки активной зоны и зоны воспроизводства представляют собой правильные шестиугольники размером «под ключ» 58,2 мм с шестигранными трубками, изготовленными из стали 304 L, толщина стенок которых равна 1 мм.
ТВС активной зоны реактора — его центральной части — по высоте состоит из трех секций: верхней и нижней зон воспроизводства и средней активной зоны. Секция активной зоны состоит из 91 стержневого твэла. Они представляют собой Цилиндры или стержни диаметром 3,66 и длиной 361,2 мм из обогащенного (49% 235U) уранового сплава (95% U — 5% других металлов), вставленные в оболочку из нержавеющей стали 304 L диаметром 4,42 и толщиной стенки 0.23 мм. Кольцевой зазор (размером 0,152 мм) между стержнем и внутренней поверхностью трубки заполняется натрием. Дистанционирование твэлов осуществляется с помощью спирально навитой на оболочку проволоки из нержавеющей стали диаметром 1,2 мм. Верхняя и нижняя секции зоны воспроизводства конструктивно одинаковы; они содержат по 19 элементов в плотной гексагональной упаковке и отличаются друг от друга только устройством нижних концевых деталей. Элементы состоят из стержней нелегированного обедненного урана длиной 457,2 и диаметром 8 мм, заключенных в трубки с наружным диаметром 9,56 и толщиной стенки 0,56 мм. Кольцевой зазор между сердечником и трубкой (0,2 мм) заполнен натрием. В верхней части элемента имеется компенсационный объем, заполненный аргоном, оболочка элемента герметично заварена с обоих концов. Нижний держатель тепловыделяющей сборки выполнен в виде цилиндрического наконечника, этот же наконечник с отверстием внутри служит входом теплоносителя в ТВС (рис. 2.14).
Рис. 2.13. ТВС чехословацкого реактора КС-150:
1 — дистанционирующие муфты; 2 — твэлы (прутки); 3 — головка; 4 — тонкий шток; 5 — экран; 6 — ловушка
Сборки внутренней и внешней зон воспроизводства состоят из цилиндров обедненного урана диаметром 11 и длиной 1397 мм и оболочки из нержавеющей стали 304 L наружным диаметром 12,5 мм; кольцевой зазор размером 0,3 мм заполнен натрием, компенсационный объем — аргоном. Концы элемента герметично заварены. Максимальные условия работы твэла следующие: теплосъем 3,15 МВт/м2, температура сердечника 650, оболочки 548 °С.
Эксплуатация твэлов с металлическими сердечниками показывает, что сплавы урана с молибденом предоставляют наибольшие возможности для элементов с повышенной энергонапряженностью и стойкостью. На рис. 2.15 приведена диаграмма состояния сплава U—Мо. При содержании в сплаве 4,4% Мо Y-фаза при закалке полностью фиксируется, однако она неустойчива при отпуске. В сплаве с содержанием 8—12% Мо у-фаза при длительном отпуске также переходит в пластинчатый эвтектоид а-6, но в соответствии с явлением, установленным С. Т. Конобеевским с сотр., эвтектоид гомогенизируется под облучением. Сплавы урана с 8—12% Мо надежно работают под облучением до температуры начала газового распухания (~600 °С); кубическая структура a-фазы устойчива.
При эксплуатации газоохлаждаемых реакторов, твэлы которых состоят из металлического уранового сердечника и оболочки из сплава магнокс, Mg — 0,55% Zr («Колдер-Холл», «Брадуэлл», «Беркли», «Хантерстон», «Сайзуэлл», Великобритания), максимальное выгорание в отдельных твэлах составило 5000— 6000 МВт-сут/т при максимальном времени пребывания твэлов в реакторе 5—6 лет.
Рис. 2.14. Твэлы активной зоны реактора EBR-II:
а — предварительно собранная трубка твэла, проволока для обеспечения зазора и держатель; б — тепловыделяющий стержень; в — собранный твэл; г — трубка элемента зоны воспроизводства и концевая трубка; д — сборка элементов верхней и нижней зон воспроизводства; 1 — проволока 0 1,2 мм для обеспечения зазора; 2 — трубка 0 4,42 мм; 3 — головка; 4 — уровень натрия; 5 — трубка 0 9,55 мм, толщина 0,56 мм; 6' — концевая пробка; 7 — пружина; 8 — стержни зоны воспроизводства
Рис. 2.15. Урановая часть диаграммы системы U—Мо для области твердого состояния
Эффективность газоохлаждаемых ядерных реакторов в основном определяется теплопередачей от стенки твэла к газовому потоку. По мере усовершенствования газоохлаждаемых реакторов были последовательно разработаны твэлы четырех типов: твэлы с продольными ребрами использованы в исследовательском ядерном реакторе «Брукхейвен» с воздушным охлаждением и в ранних французских газоохлаждаемых реакторах; твэлы с поперечными ребрами применены в реакторе «Колдер-Холл», затем были разработаны твэлы с многозонными спиральными и шевронными ребрами для магноксовых промышленных реакторов; наиболее совершенным типом теплопередающих поверхностей твэлов газоохлаждаемых реакторов являются поверхности с искусственно созданной шероховатостью ребристого профиля. Такие твэлы использованы в реакторе типа AGR и в газоохлаждаемых быстрых реакторах.
Применение поперечных ребер приводит к значительному повышению теплопередачи по сравнению с продольными ребрами, но на прокачивание теплоносителя требуется большой расход энергии. Твэлы со спиральными и шевронными ребрами удовлетворяют этому требованию — уменьшение энергетических затрат на прокачивание теплоносителя. Для высокотемпературных реакторов оболочки твэлов необходимо делать из нержавеющей стали, имеющем большое сечение захвата нейтронов и значительно меньшую теплопроводность, чем магнокс. Вследствие этого в реакторах типа AGR применяются твэлы с шероховатой ребристой поверхностью оболочек. Такая обработка поверхности улучшает теплопередачу в 2,5 раза. Параметры профиля шероховатости были определены экспериментально в реакторе «Уиндскейл». Оптимальное отношение расстояния между ребрами к их высоте равно 7,2. Высота ребер составляет 0,5% эквивалентного диаметра газового прохода. Разработаны критерии для выбора оптимальной формы оребрения теплопередающей поверхности твэла. В основе их лежит соотношение между теплоотдачей поверхности твэлов и затратами энергии на прокачивание теплоносителя.
Разработана усовершенствованная конструкция твэла Mark-II с металлическим ядерным топливом и стальной оболочкой (испытания проведены в экспериментальном реакторе-размножителе EBR-II).
В качестве топлива использовали сплав U-фиссиум (равновесная концентрация продуктов деления после регенерации топлива; 2,5% Мо; 1,9% Ru; 0,3% Rh; 0,2% Pd; 0,1% Zr; 0,01% Nb). В качестве материала оболочек были использованы нержавеющие стали 316L и 304L. В конструкцию твэлов были внесены существенные изменения по сравнению с твэлом Mark-I: радиальный зазор между сердечником и оболочкой увеличен с 0,15 до 0,25 мм; компенсационный объем твэла над топливом был увеличен в 4 раза с целью снижения давления газообразных осколков деления под оболочкой; увеличена толщина стенки оболочки на 33% —до 0,3 мм с целью снижения уровня напряжения в оболочке.