Организация радиационных исследований — зачастую весьма трудная задача, поскольку требуется определить интегральное влияние различных эффектов на вещество горючего несколько другим способом, нежели это будет иметь место в дальнейшем в реакторе. К таким эффектам принадлежат, например, воздействие температурных градиентов и термических напряжений, а также вызываемые облучением эффекты диффузии и ползучести материала, зависящие также от мощности дозы. Главным здесь является набор достаточных статистических данных. Чтобы обеспечить
Измерения на микротвэлах с вероятностью ошибки 10-4 и погрешностью ±10%, необходимо 106 микротвэлов. Однако это всего лишь очень незначительная доля всех микротвэлов, находящихся в реакторе мощностью 300 МВт, где используется до 1010 таких твэлов.
Техническими условиями на твэлы реактора AVR предусмотрено, что при выгорании 9% fima (fussions per initial heavy metal atoms, т. e. дала разделившихся ядер по отношению ко всем тяжелым ядрам1) и температуре облучения ~1250°С проницаемость R/B по 133Хе микротвэлов не должна превышать 5-10-5. При этом интегральный поток быстрых нейтронов должен составлять 1,7•1021 см-2. Радиационные исследования показали, что такие условия могут быть обеспечены. Это подтверждено также результатами успешной эксплуатации нескольких реакторов.
Применительно к твэлам реактора THTR-300 эти требования более жесткие. Проницаемость R/B по 133Хе должна быть менее 5•10-5 для микротвэлов и меньше 5-10-4 для твэлов в целом при выгорании 13% и интегральном потоке быстрых нейтронов до 5-1021 см-2.
В материаловедческом реакторе R-2 в Студевике (Швеция) на опытных твэлах для реактора получены выгорания свыше 16% при интегральном потоке быстрых нейтронов 9,3-1023 см-2 и при температуре покрытия 1250° С. При этом в конце испытаний проницаемость R. В составляла менее 10-5. В реакторе AVR успешно прошли массовые испытания около 100 000 опытных шаровых твэлов.
Для наиболее перспективного торий-уранового топливного цикла (см. гл. 5) целесообразно применять отдельно микротвэлы с делящимся веществом и с воспроизводящим материалом. Это существенно упрощает последующую переработку топлива. Вместе с тем к разным микротвэлам предъявляются неодинаковые требования по выгоранию. В микротвэлах с воспроизводящим материалом требуемое выгорание составляет 90 000—100 000 МВт-сут/т, в то время как для микротвэлов с делящимся веществом оно приближается к 1000000 МВт-сут/т. Опыта по достижению столь глубоких выгораний пока еще нет 2.
1 Ниже при выражении «выгорание в процентах» сокращение fima опускается. — Прим. ред.
2 См. «Atomwirtschaft», 1974, Bd. 18, N 11, S. 521.— Прим. ред.
Проведенные к настоящему времени радиационные исследования шаровых твэлов показали обнадеживающие результаты. Большинство выделяемых неповрежденным твэлом газообразных продуктов деления обусловлено загрязнениями ураном матрицы или покрытий. Таким образом, непроницаемость покрытия микротвэлов по газообразным продуктам деления очень хорошая. Кроме того, такие твердые продукты деления, как цезий, стронций и барий, могут диффундировать через покрытие из пироуглерода. Существенно лучшими свойствами в этом плане обладает покрытие из карбида кремния (SiC), непроницаемость которого по твердым продуктам деления в 102—104 раз больше, чем РуС [5]. К недостаткам такого покрытия следует отнести трудность последующей переработки твэлов.
На рис. 4.22 показаны типичные повреждения, возникающие у микротвэлов под действием облучения [11]. Речь идет о твэлах с двойным покрытием. Внутренний слой пористый, наружный — очень твердый и плотный. Верхний микротвэл облучался при небольшом потоке быстрых нейтронов до значительного выгорания. В результате распухания топливного сердечника около него образовалась трещина, направленная к периферии. Нижний микротвэл при малом выгорании получил, однако, значительную дозу быстрых нейтронов в исследовательском реакторе «Даунри». Это привело к усадке наружного слоя покрытия и образованию трещины в направлении от периферии к центру. Для интерпретации поведения микротвэлов вполне оправдала себя модель Скотта — Прадоса, которая была описана выше. Однако следует еще раз упомянуть, что частицы с изотропным покрытием лучше противостоят облучению и оправдали возлагавшиеся на них надежды.
В работе [5] анализируются результаты около 100 радиационных исследований, в которых очень хорошо показали себя многочисленные очехлованные карбидные и окисные частицы при температурах до 1600°С, выгораниях до 23,5% и интегральных потоках быстрых нейтронов до 2,7-1021 см-2.
Относительно радиационных исследований сообщается [26], что при 1600° С удалось достичь выгорания до 28%, причем проницаемость R/В составила менее 10-6. В отдельных случаях опыты даже при 2000° С, правда при небольших выгораниях, не привели к повреждению микротвэлов.
На основе широких радиационных исследований с микротвэлами, имеющими двойное и тройное покрытие, удалось получить две интересные эмпирические кривые, которые представлены на рис. 4.23 и 4.24 [27].
Рис. 4.22. Радиационные повреждения микротвэлов [11]:
1 — плотное покрытие; 2 — пористое покрытие; 3 — топливный сердечник (керн).
На рис. 4.23 показана зависимость между максимальной температурой горючего и необходимой относительной толщиной покрытия Т/D, а на рис. 4.24 — зависимость максимальной температуры топлива от выгорания, с повышением которого допустимая температура падает.
Окисные микротвэлы по сравнению с карбидными обладают некоторыми преимуществами: в них при температурах 1800—2000° С практически не наблюдается никакой диффузии в сторону покрытия, а при изготовлении таких микротвэлов поверхности покрытий меньше загрязняются ураном.
Радиационные исследования показали, что практически все использованные сорта графита при температурах до 1000°С проявляют усадку вдоль и поперек направления прессования. У изотропных графитов усадка составляет около 0,15% против 0,4% у анизотропных сортов. При высоких температурах (от 1200 цо 1300° С) разные сорта графитов имеют существенные различия, что видно из рис. 4.25 [28].
Среди анизотропных сортов проявляется различие между прессованными и выдавленными сортами графита. При интегральных потоках быстрых нейтронов до 4-1021 см-2 усадку дают все рассматриваемые сорта графита. В случае интегральных потоков выше 5-1021 см-2 наблюдается отчетливое распухание прессованных сортов графита в направлении, перпендикулярном к направлению прессования (это не обязательно для всех прессованных видов графита). Существенным является сильное различие свойств графита по двум направлениям, что делает эти сорта неприемлемыми для изготовления твэлов. Изотропный графит обладает лучшими свойствами, так как имеет усадку около 1—2%.
Помимо размеров под действием облучения изменяются и свойства графита: уменьшается теплопроводность (при температурах выше 600° С она составляет для разных графитов 30—40% исходного значения), тепловое расширение графита в результате облучения интегральным потоком быстрых нейтронов 4-1021 см-2 при температурах выше 1000° С после первоначального подъема на 20% снижается до 30—75% исходного значения, наблюдается также небольшое уменьшение пористости графита [28]. Кроме того, изменяется и модуль упругости, что весьма важно для прочности твэлов. Его изменение зависит от дозы и температуры облучения. При высоких значениях этих факторов было зарегистрировано повышение модуля упругости более чем на 100%. Однако дальнейшее повышение дозы быстрых нейтронов приводит к снижению модуля упругости.
В связи с обсуждением результатов облучения необходимо еще раз указать на перспективность реакторов с засыпкой шаровых твэлов, для которых и в этом сложном вопросе уже накоплена обширная информация из опыта работы реактора AVR.
Рис 4.25. Изменения размера ∆l/l различных сортов графита под действием быстрых нейтронов (E>0,18 МэВ) при температуре облучения 1200— 1300°С [28].
Все без исключения опытные высокотемпературные реакторы показали благоприятные результаты по радиационному поведению твэлов. Во всех случаях активность газового теплоносителя оказалась значительно ниже ожидавшейся. Это относится и к реактору «Пинч-Боттом», хотя в нем применялись микротвэлы с простым одинарным покрытием, которые выходили из строя в процессе эксплуатации, и часть продуктов деления попадала в первый контур.
