Для экономически оптимального использования реакторов HTR необходимо развивать способы переработки твэлов. Пока все предлагаемые методы переработки таких твэлов осуществлены, как правило, в лабораторном масштабе. Исследования по переработке уран-ториевых твэлов проводятся параллельно уже давно развивающемуся направлению по переработке, уран-плутониевых твэлов. Характерные проблемы здесь связаны с графитовым замедлителем и покрытиями микротвэлов. Над переработкой уран-ториевых твэлов и соответствующего топлива в ФРГ прежде всего работает Центр ядерных исследований в Юлихе совместно с некоторыми промышленными фирмами.
Первый этап процесса переработки — отделение графита от топлива, воспроизводящего материала и продуктов деления. Для этого исследуют различные способы, например разрушение графита при взаимодействии с посторонним веществом, размещенным на решетках. Таким образом нарушается структура графита и обеспечивается его последующее разрушение.
Для такого процесса дезинтеграции частиц можно использовать электролиз, а также действие таких щелочных материалов, как цезий и калий (в газообразной или жидкой фазе). Наконец, можно применить также хлорид железа. Недостатками метода дезинтеграции в первую очередь являются либо большая продолжительность процесса, либо его высокая стоимость [23].
Другая возможность переработки твэлов связана с химическим разрушением графита путем его смешивания с окислительной средой и концентрированной серной кислотой. Смесь воздействует на границы зерен структуры [24].
Описанная стадия процесса переработки, направленная на отделение графита от горючего, носит подготовительный характер. Она заключается в механической или химической подготовке твэлов для последующего разделения, например, выжиганием углерода в печах. При этом углерод можно выжигать из целых твэлов в шахтных печах или из его размельченных частиц во вращающихся печах. Последний вариант наиболее перспективен [23].
При следующем способе отделения топлива от графита используются электроудар и другие процессы электродезинтеграции.
Для дальнейшей переработки горючего и воспроизводящих материалов имеется несколько возможных путей. Один из эффективных способов предполагает растворение топлива в расплаве. В качестве расплавляемой соли наиболее подходит пиросульфат, с помощью которого окислы тяжелых металлов переводятся при температуре 600—650° С в сульфаты. Пиросульфат быстро и полностью растворяет спеченные карбиды типа (U/Th)C. При этом протекают такие реакции:
Последующие этапы переработки связаны с химическими процессами разделения и очистки. В первую очередь методом сорбции необходимо выделить из сернокислотного раствора протактиний. Экстракция ионов металла может быть проведена посредством длинномолекулярных аминов или с помощью три-Н-бутилфосфата (ТБФ). Этот этап процесса заканчивается циклом полной экстракции. Принцип жидкостной экстракции в этом случае состоит в том, что при добавлении органической жидкости топливо переходит из водной среды в органическую, в то время как продукты деления так и остаются в водном растворе. Существо упомянутого процесса состоит в отделении от продуктов деления либо тория и урана, либо только урана. В первом случае способ разделения называют THOREX-процесс [25], во втором случае — Interim-prozes.
Описанные выше способы разделения упрощенно представлены на рис. 4.20. Наряду с методами химического насыщения можно использовать процесс хлорирования (рис. 4.21). Вначале твэлы подвергают механическому размельчению до размера зерен не более 300 мкм, но не менее 50 мкм. Для грубого размельчения служат мельницы маятникового типа или с корундовыми жерновами. Задача процесса хлорирования — выделение тяжелых металлов из размельченных твэлов. При этом происходит следующая реакция:
(4.9)
Рис. 4.20. Схема химической переработки уран-ториевых твэлов [23].
Хлорированию при температуре около 1000°С подвергаются также продукты деления. Хлориды тяжелых металлов конденсируются в охладителе. После растворения в соляной кислоте и адсорбции протактиния можно осуществить процесс полной экстракции, а затем повторно изготовить топливные частицы (лучше всего с помощью золь-гель-процесса).
Рис. 4.21. Переработка уран-ториевых твэлов методом хлорирования [23].
Разработка приемлемых способов переработки топлива связана с решением материаловедческих проблем, поскольку все процессы проходят при высоких температурах и в присутствии химически агрессивных веществ.
