ГЛАВА 4
ТОПЛИВО И ТЕПЛОВЫДЕЛЯЮЩИЕ ЭЛЕМЕНТЫ
§ 4.1. ТОПЛИВО И ВОСПРОИЗВОДЯЩИЕ МАТЕРИАЛЫ
Возросшее в последние годы внимание к высокотемпературным реакторам во многом объясняется успехами технологии материалов. Основные физические и технические принципы этих реакторов уже достаточно широко известны. Их фактическая перспективность существенно улучшилась благодаря определенным технологическим достижениям.
Физические свойства топлива и воспроизводящих материалов
Одним из основных этапов на пути промышленного внедрения АЭС явилось создание керамического топлива. Это относится не столько к реакторам HTR, для которых металлическое топливо было сразу отвергнуто, сколько к реакторам других типов, в том числе и к легководным. Первый крупный энергетический реактор США «Шиппингпорт» вначале был загружен металлическим топливом. Однако эксплуатационные качества такого топлива оказались не совсем удовлетворительными, и уже в 1954 г. были начаты разработки керамического топлива на основе двуокиси урана, которое в дальнейшем заменило металлическое горючее. Через три года реактор «Шиппингпорт» был загружен таким топливом в форме спеченных частиц UO2.
Делящиеся и воспроизводящие материалы: уран, плутоний и торий — в чистом виде не могут быть использованы в энергетических реакторах, что является их недостатком. Они взаимодействуют с водой, азотом и кислородом и при нормальной температуре плохо обрабатываются, а также имеют весьма сложную кристаллическую структуру и незначительную стойкость. При возрастании температуры наступают фазовые превращения, неравномерное изменение размеров, плотности и других физических параметров. Температура плавления их очень низка, а поведение под облучением чистых металлов весьма неблагоприятно.
Легированием такими элементами, как молибден, в количестве до 10% можно значительно улучшить упомянутые свойства. Обычно же топливо и воспроизводящие материалы на промышленных АЭС в металлическом виде не используют.
Керамическое топливо предпочтительнее металлического, однако тоже не лишено недостатков, к которым относятся: 1) низкая теплопроводность; 2) относительно малая концентрация делящихся и воспроизводящих ядер; 3) высокая хрупкость.
Для представления о термических свойствах топлива недостаточно рассмотреть только его теплопроводность. Необходимо еще оценить максимально допустимую температуру топлива и соответствующий температурный перепад. В этом смысле керамическое топливо, имеющее высокую температуру плавления, является весьма хорошим материалом.
Сравнительно малая концентрация делящихся ядер керамического топлива не играет заметной роли ввиду ограничения энергонапряженности газоохлаждаемых реакторов. Хрупкость керамического топлива не имеет большого значения, поскольку и разные металлические топлива тоже охрупчиваются под действием облучения. Наконец, можно создать такие твэлы, где это свойство вообще не будет играть роли.
Таким образом, присущие керамическому топливу недостатки практически не имеют значения для работы реакторов HTR, а достоинства такого топлива очень значительны. Главные из них: 1) отличная радиационная стойкость; 2) химическая инертность по отношению к большинству реакторных материалов; 3) высокая температура плавления.
Двуокись урана можно назвать первенцем керамического топлива. Она имеет плотность около 10,97 г/см3 и кубическую гранецентрированную кристаллическую структуру. Она часто содержит больше атомов кислорода, чем это определяется стехиометрическим соотношением, т. е. имеет склонность к окислению. Наряду с UO2 известны такие окислы, как U4O9, U3О8, UO3.
Рис. 4.2. Зависимость изменения объема UO2 от температуры Т [1]:
1 — снижение плотности 9,6%; 2 — температура плавления.
Теплопроводность UO2 невелика и кроме температуры в значительной степени зависит еще от многих параметров. Температурная зависимость теплопроводности поликристаллической UO2 приведена на рис. 4.1. Она может быть получена из эмпирической формулы
где Т в °К [1]. Температура плавления UO2 довольно высока и составляет около 2800° С. Приращение объема UO2 в функции температуры приведено на рис. 4.2. Около температуры плавления имеется порог, правда, несущественный для реакторов HTR, так как его топливо при работе находится ниже температуры плавления. Хотя UO2 и может реагировать с графитом, ее следует отнести к немногим наиболее пригодным для реакторов материалам, стойким под облучением.
Достоинство карбида урана по сравнению с его окислом — значительно лучшая теплопроводность. Уран образует с углеродом три соединения: UC, U2C3 и UC2, из которых наиболее важны монокарбиды и дикарбиды урана. В табл. 4.1 дано сопоставление физических свойств UC, UC2 и UO2.
Таблица 4.1
Сравнение физических свойств UC, UC2 и UО2
Лучшая теплопроводность керамического топлива особенно важна при его использовании в реакторах-размножителях на быстрых нейтронах с высокой энергонапряженностью. Для реакторов HTR это свойство не имеет такого значения. Для них, смотря по обстоятельствам, играют важную роль такие физические свойства, как, например, способность удерживать твердые продукты деления. Такое свойство лучше проявляется у окисного, а не у карбидного топлива.
Карбид урана совместим со всеми используемыми в реакторах HTR материалами, в том числе с графитом и гелием. В качестве реакторного топлива наряду с окислами и карбидами в принципе подходят и другие соединения урана: UN, US, UP и U3Si2. Они обладают похожими свойствами, но исследованы меньше, чем UO2 или UC. В табл. 4.2 приведены коэффициенты теплопроводности этих соединений, а также теплопроводности окиси и карбида тория [1].
Таблица 4.2
Коэффициенты теплопроводности керамического топлива и воспроизводящих материалов
Наряду с керамическими соединениями урана применительно к высокотемпературным реакторам могут рассматриваться также соединения плутония. Среди них наиболее исследованы РuО2 и РuС. Диаграмма фазовых превращений системы Рu—О похожа на диаграмму системы U—О. Окиси урана и плутония обладают смешанной кристаллической решеткой, при этом чем больше содержание плутония, тем ниже температура плавления, которая у чистой РuО2 составляет около 2280° С. Как уже отмечалось, свойства РuО2 очень похожи на свойства UO2. Однако обработка плутония в связи с его высокой α-активностью возможна только в камерах с защитными перчатками и поэтому существенно сложнее обработки урана. Соотношение свойств РuС и UC такое же, как и у их окислов [2].
В качестве воспроизводящего материала в реакторах HTR используется также торий, который образует стабильную окись ThO2 и в противоположность урану не имеет окислов более сложных порядков. Плотность ThO2 составляет 10,0 г/см3, а его кристаллическая решетка такая же, как и у UO2. Вместе с тем температура плавления ThO2 существенно выше, чем UO2, и равна 3250° С. В отношении теплового расширения и теплопроводности ThO2 подобна UO2: ее теплопроводность с ростом температуры имеет тенденцию к понижению.
Карбид тория ThC по своему поведению также похож на карбид урана. Он имеет более высокую плотность, повышенную температуру плавления и одинаковую с UC кристаллическую решетку. Хотя его теплопроводность значительно ниже теплопроводности UC, она все же больше теплопроводности окиси тория.
