Эксплуатационные режимы водо-водяных энергетических реакторов - Свойства двуокиси урана и оболочек твэлов из циркониевого сплава

ГЛАВА 8
РАБОТОСПОСОБНОСТЬ ТВЭЛОВ ВВЭР
СВОЙСТВА ДВУОКИСИ УРАНА И ОБОЛОЧЕК ТВЭЛОВ ИЗ ЦИРКОНИЕВОГО СПЛАВА
В реакторах ВВЭР ядерное топливо используется в виде двуокиси урана, которая широко применяется во всех высокотемпературных реакторах [101]. Основные достоинства двуокиси урана—высокая температура плавления (около 2800 °С); достаточная радиационная стойкость при больших выгораниях; совместимость с материалом оболочек твэлов и химическая инертность по отношению к воде при рабочих температурах теплоносителя.

Однако с нейтронно-физической и теплофизической точек зрения двуокись урана имеет и некоторые недостатки, основные из них — низкие теплопроводность и плотность.
Двуокись урана применяют в виде топливных таблеток диаметром около 7,55 мм, высотой 25 — 30 мм и плотностью примерно 10,2 г/см3. Таблетки закладывают в трубку из циркониевого сплава, которую герметизируют приваркой концевых деталей. В процессе работы топлива наблюдается объемное распухание топливных таблеток из-за накопления продуктов деления и увеличивается давление газообразных осколков деления под оболочкой [102 ]. Распухание топлива компенсируется созданием радиального и высотного зазоров между топливом и оболочкой. Кроме того, эти зазоры компенсируют температурное расширение топлива при переходе от холодного к рабочему состоянию.
Температура плавления двуокиси урана зависит от глубины выгорания. При выгорании около 40 000 МВт сут/т U температура плавления снижается до 2670 °С [65]. При высокой температуре в двуокиси урана наблюдаются структурные изменения, например изменение структуры центральной части таблетки и перераспределение плотности по радиусу [103], что может влиять на теплотехнические условия работы твэлов.

Температурный режим работы твэлов во многом определяется теплопроводностью двуокиси урана, которая зависит от температуры топлива. По результатам многочисленных экспериментальных работ получена температурная зависимость теплопроводности двуокиси урана с плотностью, равной 95% теоретической, в виде [103]
(8.1)
где λ — коэффициент теплопроводности, Вт/(см-град); Т—
температура, К.
По другим данным [5 ] зависимость теплопроводности двуокиси урана от температуры может быть представлена формулой
(8.2)
где γ/γ0 — относительная плотность двуокиси урана (γ0 = 10,95 г/см3).
Для компенсации колебаний объема двуокиси урана при изменениях уровня мощности реактора и ее перераспределении в центральной части топливных таблеток выполнены осевые отверстия диаметром около 1,4 мм. Одновременно центральные емкости служат приёмником для газообразных осколков деления, а также несколько снижают максимальную температуру топлива в твэлах.
Надежная герметичность оболочек тепловыделяющих элементов, предотвращающая выход радиоактивных осколков деления из топлива, гарантирует радиационную безопасность атомной электростанции и окружающей местности.

Герметичность оболочек должна сохраняться в течение всего срока работы ТВС в реакторе и последующего хранения отработавшего топлива до отправки на переработку. В связи с этим свойства материала оболочек твэлов должны удовлетворять требованиям коррозионной стойкости, прочности и пластичности в условиях нормальной работы реактора и максимального разогрева в аварийных ситуациях. Одним из основных требований к материалу оболочек твэлов является малое сечение захвата нейтронов. В качестве такого материала используется цирконий.
Преимущество циркония заключается в удачном сочетании ядерных и физических характеристик с механическими и коррозионными свойствами. Цирконий коррозионно стоек в большинстве сред, применяемых в качестве теплоносителей ядерных реакторов, и достаточно технологичен. Высокая температура плавления циркония открывает широкие возможности для изыскания сплавов, достаточно стойких в воде при повышенных температурах.

Таблица 8.1. Массовое содержание элементов в сплаве Н-1,10~3%

Зависимость физических свойств сплава Н-1 от температуры

Плотность 6,55 г/см3; температура (а-в)-превращения: начала 610 °С; конца 880 °С; температура плавления 1860 °С

Рис. 8.1. Зависимость механических свойств сплава Н-1 от температуры испытания в  флюенте нейтронов 6,4-1020 нейтр/см2 с энергией более 0,5 МэВ после облучения (пунктир) и без облучения (сплошные кривые)

Рис. 8.2. Кинетика окисления сплава Н-1 в воде при 350 °С и паре при 400 °С

Выбору материала оболочек на основе сплавов циркония посвящен ряд научно-исследовательских работ, в которых изучены свойства и радиационные характеристики сплавов циркония с ниобием, танталом, хромом, оловом, железом, никелем и другими элементами [104—106]. Систематизация работ по коррозии циркония и его сплавов проведена в [107].
Рассмотрим свойства циркониевых оболочек твэлов на примере оболочек из сплава циркония с одним весовым процентом ниобия (сплав Н-1). Твэлы с оболочками из сплава Н-1 (табл. 8.1) применены в энергетических реакторах НВАЭС (I — IV блоки), АЭС Райнсберг (ГДР) и реакторе ВК-50.
Трубки для оболочек твэлов из сплава Н-1 имеют метастабильную двухфазную рекристаллизованную структуру, состоящую из (а+Р)-циркониевых фаз. Выделения β-циркония имеют глобулярную форму и располагаются преимущественно по границам зерен а- матрицы. Концентрация ниобия в β-фазе — около 30%. Размер зерен а-матрицы 5 —15 мкм.
С ростом температуры испытания (рис. 8.1) от 20 до 350°С без облучения относительное удлинение увеличивается с 39 до 43%, а предел текучести и предел прочности снижаются с 25 и 30 до 15 и 18 кгс/мм2 соответственно. После облучения в дозе 1,6 х 1019 нейтр/см2 прочностные свойства увеличиваются на 30%, а в дозе 6,4-1020 нейтр/см2 — на 80%.

Таблица 8.2. Механические свойства оболочек твэлов из сплава Н-1 штатных ТВС реактора 2-го блока НВАЭС

Пластические свойства образцов ухудшаются после облучения, однако общее относительное удлинение даже на образцах, облученных в дозе 6,4x 1020 нейтр/см2, составляет в среднем 14%.
С увеличением температуры прочностные свойства образцов ухудшаются, а пластические улучшаются. Наиболее резко свойства изменяются в интервале 400 — 500°С.
Сплав Н-1 прошел длительные коррозионные испытания, установившие его высокую стойкость. Автоклавные испытания проводились при температурах 350 и 400°С и давлении 168 и 200 кгс/см2 соответственно (рис. 8.2). В процессе испытаний в воде и паре на поверхности образцов сплава Н-1 формируются черные блестящие окисные пленки, обладающие хорошими защитными свойствами. Электронно-микроскопическими исследованиями установлено, что окисная пленка повторяет структуру металла- подложки.
Сплав Н-1 поглощает по массе от 3 до 8% водорода, образующегося при реакции окисления циркония в воде и паре. Содержание водорода в образцах, испытанных в течение 7000 ч в воде при 350°С, находилось в пределах от 0,001 до 0,004%. Испытания показали, что такое количество водорода не оказывает практически никакого влияния на механические свойства труб из сплава Н-1.
Реакторными коррозионными испытаниями кольцевых образцов в воде с высокой температурой и в кипящей воде установлено, что нейтронное облучение практически не влияет на скорость окисления сплава.
С1964 г. твэлы в оболочках из сплава Н-1 работают в энергетических водо-водяных реакторах. Сборки ВВЭР-11 блока НВАЭС успешно эксплуатировались в течение шести кампаний (33 000 ч) до среднего выгорания топлива 30 000 МВт-сут/т U.
Исследования опытных сборок твэлов и штатных твэлов реакторов НВАЭС показали, что оболочки твэлов из сплава Н-1 претерпевают незначительные окисление и гидрирование при работе в принятом на ВВЭР аммиачно-калиевом водном режиме с борной кислотой. Детальным исследованием подвергалась штатная ТВС реактора 2-го блока, которая эксплуатировалась в течение трех кампаний (около 12 000 ч) до среднего выгорания топлива 19 100 МВт-сут/т U. Металлографическим анализом твэлов этой ТВС установлено, что толщина окисной пленки на внешней поверхности оболочек составляет менее 5 мкм. Содержание водорода в среднем составило 0,003%.
Поскольку оболочки опытных и штатных твэлов несущественно гидрируются во время работы в реакторах, изменения их механических свойств в основном определяются процессом радиационного упрочнения и мало отличаются от изменений свойств кольцевых образцов при реакторных испытаниях. В первый период работы твэлов в реакторе прочностные характеристики оболочек существенно увеличиваются, а пластические снижаются. В дальнейшем изменение свойств становится менее заметным и в конце концов достигает насыщения.

В табл. 8.2 приведены данные по механическим свойствам оболочек твэлов двух штатных ТВС, проработавших в реакторе 2-го блока НВАЭС 4500 и 12 000 эф. ч соответственно. ТВС № 1 достигла среднего выгорания около 7500 МВт-сут/т U, а ТВС № 2 — около 19 100 МВт-сут/т U. Из центральных участков шести твэлов каждой ТВС вырезалось 10 кольцевых образцов, которые испытывали на растяжение при 20 и 350°С (в табл. 8.2 приведены средние значения, полученные по результатам 30 испытаний).
Из табл. 8.2 следует, что свойства оболочек твэлов, проработавших в реакторе 4500 и 12 000 ч, практически одинаковы, т. е. изменение свойств достигло насыщения. При этом облучение вызвало увеличение прочностных характеристик в 2 — 3 раза при испытании как при 20°С, так и при 350°С. Однако пластичность сплава остается довольно высокой: относительное удлинение при рабочей температуре составляет более 20%.               
Таким образом, результаты ресурсных испытаний твэлов, опыт работы энергетических реакторов действующих АЭС и результаты послереакторных исследований свидетельствуют о высокой работоспособности сплава Н-1 в качестве оболочек твэлов ВВЭР.