Кинетика и регулирование ядерных реакторов - Изменение изотопного состава топлива и температурный эффект

Глава 3
ИЗМЕНЕНИЕ ИЗОТОПНОГО СОСТАВА ТОПЛИВА
И ТЕМПЕРАТУРНЫЙ ЭФФЕКТ

ОБЩИЕ СВЕДЕНИЯ

В процессе работы реактора происходит непрерывное изменение изотопного состава топлива в результате его взаимодействия со свободными нейтронами. Исходное ядерное топливо выгорает. При взаимодействии ядер делящегося нуклида с нейтронами возникают осколки деления, если произошло деление ядра, или новый неделящийся нуклид, если происходит радиационный захват нейтрона. При наличии в ядерном топливе воспроизводящего материала (изотопов ²³⁸U или ²³²Th) идет накопление нового ядерного топлива. Все это в конечном итоге приводит к изменению реактивности реактора. Расчетом изотопного состава во времени определяют запас реактивности в реакторе, глубину выгорания ядерного топлива, а также необходимое количество органов регулирования для компенсации изменений реактивности.
Наряду с изменением изотопного состава в реакторе происходит изменение температуры, например, при выводе реактора из холодного в рабочее состояние, переходе с одного уровня мощности на другой. При изменении температуры меняются энергетический спектр нейтронов, свойства материалов активной зоны и прежде всего плотность замедлителя. Это также приводит к изменению реактивности и определяет выбор регулирующих органов.
Изменение изотопного состава во времени происходит сравнительно медленно и приводит к медленному изменению реактивности. Изменение температуры приводит к быстрому изменению реактивности, следующему за изменением температуры материалов активной зоны практически без запаздывания.

ВОСПРОИЗВОДСТВО ЯДЕРНОГО ТОПЛИВА

В природном уране делящимся изотопом является ²³⁵U , содержание которого составляет 0,714%. Кроме ²³⁵U в качестве ядерного топлива могут быть использованы ²³³U и ²³⁹Рu, но они в природе не встречаются, а могут быть получены искусственным путем в ядерных реакторах. Сырьем для ²³³U служит изотоп тория ²³²Th, имеющийся в природе, а для 239Ри исходным материалом является ²³⁸U , содержание которого в естественном уране более 99%.
В любом реакторе, работающем на природном или обогащенном уране, имеется изотоп урана ²³⁸U , и при захвате им нейтронов накапливается плутоний. Последний может быть выделен из урановых блоков химическим путем и использован в качестве самостоятельного ядерного топлива.
Для количественной оценки накопления нового ядерного топлива используется понятие коэффициента воспроизводства (КВ), под которым понимают отношение скорости накопления нового ядерного топлива к скорости выгорания исходного.
Если в качестве исходного ядерного топлива используется уран, в котором делящимся изотопом является ²³⁵U , а сырьем служит ²³⁸U , то коэффициент воспроизводства определяется выражением
(3.73)
(накоплением 241Pu пренебрегаем).
Иногда эту величину называют плутониевым коэффициентом. В реакторах на тепловых нейтронах количество выгоревших ядер ²³⁵U за 1 с равно Ν5σ5Φ. Количество накопившегося ²³⁹Рu (без учета утечки и поглощения нейтронов при замедлении) равно количеству нейтронов, поглощенных ²³⁸U как в тепловой области Ν8Φ8, таки в резонансной μ(1—φ)v5N5σ5Ф. Тогда КВ будет равен
(3.74)
Выражение (3.74) справедливо лишь для начала кампании, когда плутоний только образуется и заметно еще не выгорает. Из него видно, что КВ будет тем выше, чем ниже исходное обогащение, т. е. концентрация делящегося нуклида с5. Поэтому для накопления плутония выгодно использовать природный или даже обедненный уран (насколько это позволяет запас реактивности). Кроме того, увеличение резонансного поглощения также приводит к росту КВ. Для этого, например, можно уменьшать шаг решетки.

На рис. 3.18 приводится зависимость коэффициента воспроизводства КВ от исходного обогащения уранового топлива r для решетки реактора типа ВВЭР. Как видно, повышение обогащения в диапазоне, характерном для этого типа реакторов, приводит к уменьшению КВ по зависимости, близкой к прямолинейной.
С учетом выгорания плутония уравнение для коэффициента воспроизводства примет следующий вид:
(3.75)
На рис. 3.19 приводятся зависимости КВ и его составляющих [I — первое слагаемое и 11 — второе слагаемое в уравнении (3.75)] от параметра z для решетки реакторов типа ВВЭР (а) и CANDU (б). Для ВВЭР с начальным обогащением топлива r—3% КВ заметно ниже, чем для тяжеловодного реактора, работающего на природном уране.

Рис. 3.18. Зависимость коэффициента воспроизводства (КВ) для начала кампании от исходного обогащения топлива r для решетки реактора типа ВВЭР

Рис. 3.19. Зависимость КВ и его составляющих—1-го и 2-го слагаемых в (3.75) от параметра z:
α —для решетки реактора типа ВВЭР с исходным обогащением уранового топлива r=3%; б— то же типа CANDU, работающего на природном уране

При этом основной вклад в КВ для решетки реактора типа ВВЭР дает второе слагаемое (за счет более высоких по сравнению с тяжеловодным реактором резонансного поглощения нейтронов ²³⁸U и коэффициента размножения на быстрых нейтронах μ). Характерным значением φ для ВВЭР является 0,74—0,78, а для тяжеловодных — 0,86—0,9. В настоящих расчетах значения φ были приняты соответственно 0,75 и 0,88, а коэффициенты μ—1,04 и 1,02. Для решетки типа CANDU основной вклад в КВ дает первое слагаемое, что обусловлено предельно низким обогащением — использованием природного урана в качестве исходного топлива.

В процессе кампании реактора КВ не остается постоянным. В начале кампании он заметно уменьшается, а затем с некоторого момента времени вновь начинает возрастать. Как видно из рис. 3.19, подобный характер изменения КВ обусловлен первым слагаемым I, отражающим зависимость его от обогащения. В начале кампании наряду с выгоранием исходного делящегося нуклида ²³⁵U накапливается ²³⁹Рu. При этом, хотя накопление второго и не перекрывает убыль первого, суммарное эффективное сечение
поглощения нейтроновC, возрастает за счет более высокого сечения поглощения нейтронов ²³⁹Рu по сравнению с ²³⁵U ¹, что равносильно увеличению обогащения по делящемуся нуклиду, и КВ падает. Затем, когда концентрация ²³⁹Рu достигает значения,
близкого к максимальному, величинаначинает убывать, а КВ расти.

¹В горячем состоянии более чем в 3 раза.

Для тяжеловодных реакторов провал значения КВ в процессе кампании наиболее глубокий по сравнению с реакторами типа ВВЭР. Это обусловлено тем, что влияние первого слагаемого I в тяжеловодных реакторах КВ определяющее. На рис. 3.20 показано изменение концентрации c5 и с9 и суммарного эффективного сечения поглощенияот параметра z для реактора типа CANDU.
Выражения (3.74) и (3.75) справедливы для достаточно большого реактора, когда вероятность утечки замедляющихся нейтронов мала, т. е. если размеры реакторов много больше чем √τr, где τr — значение τ для резонансной энергии. Это неравенство практически справедливо для мощных энергетических реакторов на тепловых нейтронах. Для реакторов небольших размеров следует учитывать утечку, тогда (без учета накопления плутония)
(3.76)

Коэффициент воспроизводства ядерного топлива в реакторах на тепловых нейтронах, работающих по циклу ²³⁸U —239Pu, меньше единицы и практически вряд ли может превысить 0,9. В реакторах на быстрых нейтронах в том же цикле КВ ядерного топлива может заметно превысить единицу, что в конечном итоге позволит использовать все природные запасы урана, включая ²³⁸U , переработав последний в 239Pu. В реакторах с ториевым циклом ²³²Th— ²³³U коэффициент воспроизводства в принципе может превысить единицу для любого типа реактора — на тепловых и на быстрых нейтронах. Все это легко показать, если коэффициент воспроизводства определить из простого баланса нейтронов. При поглощении одного нейтрона ядерным топливом возникает νэф быстрых нейтронов, а с учетом размножения ²³⁸U или ²³²Th—υэфμ быстрых нейтронов.

 В пренебрежении утечкой из νэфμ быстрых нейтронов один нейтрон необходим на поддержание цепной реакции деления, часть нейтронов идет на вредное поглощение в конструкционных материалах и продуктах деления, а остальные используются на воспроизводство ядерного топлива. В этом случае баланс нейтронов запишется следующим образом:
(3.77)

где величина q=(1—θ)/θ и характеризует вредное поглощение. Отсюда
(3.78)
Величины υэф и μ зависят от вида топлива и энергетического спектра нейтронов. Зависимость νэф для делящихся изотопов в диапазоне энергетического спектра от тепловых до быстрых нейтронов показана на рис. 3.21. При этом граничные значения соответствуют табличным данным, а в диапазоне от тепловых до быстрых энергий кривые показывают качественный ход изменения vэф. Так, νэф в тепловой области для ²³⁵U и ²³⁹Рu примерно одинаково и составляет соответственно 2,07 и 2,1, а для 233 и оно заметно выше и составляет примерно 2,28. В области быстрых нейтронов υэф заметно выше, чем в тепловой, особенно для ²³⁹Рu. Коэффициент μ, учитывающий вклад в деление воспроизводящих материалов, заметно выше для реакторов на быстрых нейтронах, так как ²³³U и ²³²Th относятся к пороговым нуклидам и испытывают деление при энергиях нейтронов Е≥1 МэВ. Относительная потеря нейтронов за счет вредного поглощения q сравнительно невелика и в зависимости от типа реактора колеблется в диапазоне 0,15—0,3. При этом для реакторов на тепловых и быстрых нейтронах она примерно одинакова.
Изложенное выше свидетельствует о том, что коэффициент воспроизводства в реакторах на быстрых нейтронах заметно больше, чем на тепловых, может существенно превысить единицу. В реакторах на тепловых нейтронах с точки зрения максимального КВ наиболее предпочтительным является ториевый цикл. При этом КВ не только может достичь единицы, но и несколько превысить ее. В реакторах на быстрых нейтронах предпочтительным является уран-плутониевый цикл с использованием в качестве делящегося изотопа ²³⁹Рu, а в качестве воспроизводящего материала ²³³U. Последний в виде обедненного (или природного) урана размещается как в зоне воспроизводства, так и в активной зоне. Поэтому для реакторов на быстрых нейтронах КВ представляет собой сумму КВ=КВзв и КВаз, где КВзв и КВаз — значения КВ зоны воспроизводства и активной зоны. При этом реальный суммарный КВ может составлять примерно 1,5. Использование в реакторах на быстрых нейтронах в качестве делящегося изотопа ²³⁵U неэффективно, так как КВ при этом немногим будет превышать единицу. В реакторах на тепловых нейтронах с уран-плутониевым циклом, который в настоящее время практически только и используется, в качестве исходного делящегося нуклида предпочтительней ²³⁵U , так как в области энергетического спектра нейтронов, характерного для этого типа реакторов, νэф для ²³⁵U заметно выше, чем для ²³⁹Рu. Так, для ²³⁵U υ5≈2,04, а для 239Pu υ9≈l,9.
В реакторах на тепловых нейтронах, содержащих бериллий или тяжелую воду, КВ может быть повышен за счет того, что бериллий и тяжелая вода дополнительно производят нейтроны по реакции (2п, n) или (γ, п). Воспроизводящий материал поглощает эти нейтроны примерно с такой же эффективностью, что и нейтроны деления, и за счет этого появляется дополнительное количество нового ядерного топлива.
Использование ресурсов ядерного топлива с учетом КВ можно представить в виде следующего ряда:
(3.79)
где исходное количество ядерного топлива принято за единицу. Если КВ<1, что характерно для реакторов на тепловых нейтронах, то ряд, представляющий собой геометрическую прогрессию, сходится и может быть представлен в виде 1/(1—КВ). (3.80)
Из (3.80) следует, что если КВ=0,6, то ресурсы ядерного топлива за счет переработки воспроизводящего материала в делящийся нуклид увеличатся в 2,5 раза, при КВ=0,75 и КВ=0,9 соответственно в 4 и 10 раз и т. д. Отсюда становится ясно, какое значение имеет повышение КВ на каждую десятую долю, в данном случае для реакторов на тепловых нейтронах.
Если КВ>1, что характерно для реакторов на быстрых нейтронах, то ряд (3.79) расходится и безгранично растет. В этом случае говорят о расширенном воспроизводстве ядерного топлива, при котором в принципе все запасы воспроизводящего материала можно переработать в делящийся нуклид. А это означает, что ресурсы ядерного топлива возрастут на много порядков. Во-первых, это произойдет за счет того, что содержание в природном уране воспроизводящего неделящегося материала ²³⁸U на два порядка больше, чем делящегося ²³⁵U . Во-вторых, в условиях расширенного воспроизводства потребность в разработке и добыче природного урана существенно сократится, что позволит вести разработку более бедных урановых руд, которых во много раз больше, чем более концентрированных.
Важной характеристикой в условиях расширенного воспроизводства ядерного топлива является время удвоения, представляющее собой время, за которое количество ядерного топлива удваивается по отношению к израсходованному.

Наращивание ресурсов ядерного топлива в процессе расширенного воспроизводства можно представить в виде следующей экспоненты:
М(t) =М0 ехр ωt, (3.81)
где M0 — исходные ресурсы ядерного топлива, пригодные для создания критической массы; ω — темп накопления ядерного топлива в единицу времени; t — время.
Достижение значения
М(t)/M0=2 соответствует времени удвоения t2, которое, как следует из (3.81), будет равно
t2=1n2/ω=0,693/ω. (3.82)
Темп накопления ω определяется полным циклом в процессе использования ядерного топлива, включающим в себя: время работы в ядерном реакторе, химическую переработку (регенерацию) по извлечению плутония, изготовление новых тепловыделяющих сборок (ТВС) и повторную загрузку в ядерный реактор. Сокращение времени пребывания топлива в каждом звене топливного цикла увеличивает темп накопления, а время удвоения снижается. Время пребывания топлива в самом реакторе определяется его энергонапряженностью, а количество накопившегося за это время нового ядерного топлива—значением КВ. Чем выше энергонапряженность и КВ реактора, тем выше темп накопления при всех прочих равных условиях. Время пребывания топлива во внешнем цикле (за пределами реактора) определяется совершенством технологии по регенерации и изготовлению новых ТВС. Значительное время отводится на выдержку отработавшего топлива после извлечения из реактора, необходимую для уменьшения радиоактивного фона. Увеличение времени выдержки упрощает операции по химической переработке облученного топлива. В конечном итоге оно определяется технико-экономическими расчетами.
По имеющимся оценкам время удвоения, которого реально можно достичь в настоящее время, составляет 14—20 лет, что соответствует темпу накопления ω=5-3,5 % в год. Эта цифра примерно совпадает с темпом наращивания энергомощностей по выработке электроэнергии. Однако, если учесть, что в целях экономии органического топлива ядерная энергетика должна развиваться опережающими темпами, время удвоения необходимо снизить в 2—3 раза. В этом случае не потребуется заметного увеличения добычи природного урана.
В целях повышения КВ и уменьшения времени удвоения ведется поиск наиболее оптимального типа реакторов на быстрых нейтронах. В перспективе освоение ториевого цикла существенно увеличит ресурсы ядерного топлива.