Калориметрия ядерных излучений - Техника калориметрии на ядерном реакторе

ТЕХНИКА КАЛОРИМЕТРИИ НА ЯДЕРНОМ РЕАКТОРЕ

Введение

Тепловое действие ионизирующих излучений на различные вещества использовалось еще в первые годы развития ядерной физики для дозиметрии радиоактивных источников и пучков излучений и для измерения поглощенной энергии излучения в заданном ограниченном объеме вещества при частичном поглощении падающего излучения.
В работе Румпа [95] применялся калориметрический прибор, содержащий ртуть в тонкостенном стеклянном стаканчике, который помещался в вакуумированный объем. В стеклянный стаканчик впаяна капиллярная трубка, по высоте столбика ртути в которой можно определять изменение температуры ртутного образца за счет полного поглощения рентгеновского излучения. В другой работе [96] в приборе использовался эффект Пельтье для установления микрокалориметрического баланса сравнения источников излучения. Однако невысокая чувствительность и точность измерений теплового эффекта от слабых источников излучений значительно тормозили развитие калориметрических методов, уступивших в связи с бурным развитием радиоэлектроники место ионизационным методам.
Наблюдающееся за последние годы довольно интенсивное развитие калориметрических методов, о чем свидетельствуют многочисленные публикации и выступления на международных конференциях, связано с возникшей необходимостью проведения дозиметрических измерений внутри тепловыделяющих сборок активных зон реакторов, где поля излучения на несколько порядков интенсивнее полей в горизонтальных каналах и защите реакторов.

Оказалось, что ионизационные, химические и другие методы либо полностью непригодны для реакторной дозимерии, либо имеют ограниченное применение. Калориметрический же дозиметр практически может работать в высокоинтенсивных полях излучения; с его помощью можно измерять абсолютную величину поглощенной энергии непосредственно в исследуемом материале, чего нельзя сделать с помощью других методов.

Измерение поглощенной энергии калориметрическим методом основано на том, что практически вся энергия излучения, переданная облучаемому веществу, превращается в тепло. Исключение составляют лишь немногие материалы, в которых излучение инициирует цепные химические реакции, интенсивную люминесценцию, фазовые превращения и пр.
Калориметрические приборы, предназначенные для измерения поглощенной энергии излучений реактора, принципиально устроены так же, как и любые другие калориметрические приборы для измерений тепловых эффектов, однако специфика условий измерений в интенсивных полях ядерного излучения предъявляет к калориметрам совершенно новые требования, значительно усложняющие их применение.
Во-первых, ионизирующие излучения реактора генерируют тепло как в исследуемом материале, так и в конструкциях прибора, датчиках температур и коммуникациях.
Во-вторых, внутриреакторные измерения ограничивают размеры приборов, а длина коммуникаций, соединяющих датчики с измерительными приборами, превышает десятки метров.
И, наконец, в-третьих, под действием излучения некоторые свойства материалов и устройств претерпевают изменения, которые не всегда удается оценить с достаточной степенью точности и т. д.

Применяемые в настоящее время калориметрические методы дозиметрии излучений реактора можно классифицировать по способу определения тепловыделения в образце. При этом различаются три основных метода:

1. адиабатический, заключающийся в регистрации скорости роста температуры образца в условиях его полной тепловой изоляции от внешнего окружения;
2. кинетический, основанный на регистрации кривой нагрева или охлаждения образца при наличии теплообмена между образцом и средой;
3. стационарный изотермический, заключающийся в регистрации разности температур между образцом и средой в условиях теплового равновесия всей системы.

Применение того или иного метода определяется конкретными условиями измерений, например интенсивностью излучений, условиями охлаждения, свойствами исследуемых материалов. Ниже приведены краткое описание и диапазоны измерений наиболее характерных из применяющихся калориметрических датчиков, известных авторам.

Адиабатический метод реакторной калориметрии

Если тепло, генерируемое в образце, не рассеивается в окружающее пространство, то температура образца (при постоянной теплоемкости) возрастает во времени по линейному закону. При этом скорость роста температуры dΤ/dτ однозначно характеризует мощность поглощенной энергии в единице массы образца dP/dx, т.е.     

Рис. 4.1. Схема адиабатического калориметра:
I — адиабатический экран, содержащий нагреватель и термопары; 2, 3 — термопары на поверхности и внутри образца; 4 — образец с нагревателем; 5 — кварцевый сосуд.
где k — константа.

Условие адиабатности в калориметрах высокой чувствительности и точности обычно поддерживается с помощью электронагревателей и вакуумной изоляции; для менее точных измерений достаточно использовать в качестве изоляции материалы с низкой теплопроводностью.
Впервые адиабатический калориметр высокой точности для внутриреакторной дозиметрии излучений был разработан Андерсоном и Вайтом [97] в Харуэлле на реакторе ΒΕΡΟ. Исследуемый образец диаметром 1,27 см и длйной 2,54 см (рис. 4.1) помещался внутри алюминиевого адиабатического экрана, который, в свою очередь, находился в вакуумной камере из плавленого кварца. Алюминий и кварц выбирались в качестве конструкционных материалов потому, что наведенная радиоактивность этих веществ не создает серьезных затруднений при эксплуатации прибора. Кроме того, теплофизические свойства алюминия отвечают основным требованиям, предъявляемым к адиабатическим экранам.
Образец имел аксиальное отверстие и две канавки, проходящие параллельно осп, в которых помещались медно-константановые термопары, и двойную винтовую канавку на поверхности для размещения медной обмотки нагревателя. Образец свободно висел внутри алюминиевого экрана на четырех нейлоновых нитях. Экран полностью окружал образец, в стенках его имелись пазы для размещения двух медно-константановых термопар. Сборка монтировалась на кварцевом стержне в вакуумной камере. Последняя соединялась с измерительной аппаратурой и вакуумным насосом, расположенным вне реактора, с помощью гибкого шланга и кабеля. Положение калориметра в канале определялось по меткам на шланге.
Во время экспериментов в канал можно было поместить дозиметрические контрольно-измерительные датчики в месте, расположенном непосредственно против центра образца калориметра.
Регулировка калориметра проводилась вручную вплоть до скорости роста температуры 5 град/мин. Термопары в стенке адиабатического экрана и на лицевой поверхности образца были соединены по компенсационной схеме через чувствительный гальванометр; величина тока, проходящего через нагревающую обмотку экрана, регулировалась таким образом, чтобы разность температур между экраном и образцом поддерживалась в пределах ±0,025° С. Температуру образца измеряли при помощи центральной термопары, причем эталонное соединение имело температуру 0° С. Потенциалы измерялись с погрешностью· ±1 мкв, что соответствовало определению температуры с погрешностью ±0,025° С. В работе использовались образцы, обладающие различной теплопроводностью, — графит, полиэтилен и алюминий. Было установлено, что измерение температуры образца, сделанное при помощи центральной термопары или одной из термопар на поверхности экрана, всегда совпадало. Это говорит о том, что даже для образцов, имеющих низкую теплопроводность, отсутствовал градиент температур по сечению образца.
Градуировка калориметра осуществлялась путем пропускания точно измеренного постоянного тока через нагреватель образца, сопротивление которого было известно. Калибровочные кривые являются линейными в интервале вводимых мощностей до 10 мвт. Разброс точек, наблюдавшихся более чем на 25 калибровочных кривых, колебался в диапазоне ±(0,21+1,6)%, а погрешность измерений с учетом теплопроводности подводящих проводов, вакуумного зазора, погрешностей измерения температур и электрической мощности составляла, по подсчетам авторов, 2%.
Адиабатический калориметр был успешно использован для. широкой серии измерений в каналах тепловой колонны, отражателя и активной зоны графитового реактора ΒΕΡΟ с потоком тепловых нейтронов плотностью 10¹² нейтрон/(см²·сек). Однако в тяжеловодных реакторах на обогащенном уране DIDO и PLUTO (максимальная плотность потока тепловых нейтронов 10¹³ нейтрон/(см²·сек) измерения проводились на маленьких образцах из углерода и полиэтилена при мощностях реакторов, значительно меньших 1 Мвт. Это обусловлено высокими скоростями роста температур, достигающими десятков градусов в минуту, что требует наличия мощных электронагревателей, высокотемпературных тепло- и электроизоляционных материалов, а также сложных автоматических систем регулирования.

Рис. 4.2. Простой нестационарный калориметр: 1 — термопара; 2 — образец; 3 — чехол.

Для работы на реакторах D1DO и PLUTO была разработана система автоматического контроля, позволяющая с тем же калориметром получать аналогичные результаты со скоростями изменения температуры до 60 град/мин. Сигнал, пропорциональный разности температур между образцом и оболочкой, усиливается и поступает на высокоскоростной регистратор-регулятор, с него — на блок управления током, осуществляющий управление по трем каналам. Выходной сигнал от этого блока поступает на сетку триода, регулирующего ток, проходящий через нагреватель экрана. Дополнительная регулировка рабочего диапазона регуляторов в этой схеме осуществляется через некоторые промежутки времени вручную. Рост температуры образца измеряли на другом высокоскоростном регистрирующем приборе. Такая система, естественно, усложняет обслуживание прибора, и. по- видимому, снижает точность и надежность результатов.
Успехи в использовании адиабатического калориметра Андерсена для дозиметрии в каналах реактора стимулировали применение его на других реакторах, в частности на японском реакторе TR1GAII (Токийский технологический институт). Охно и Хаюкава [98] применили автоматическую систему поддержания адиабатических условий в области измерений мощности поглощенных доз 0,2—2 Вт/г. В отличие от предыдущих работ калориметр Охно и Хаюкавы устанавливался в горизонтальном канале реактора на значительном удалении от активной зоны. Высокая чувствительность калориметра обеспечивалась применением электронных усилителей термо-э.д.с. (коэффициент усиления 2-105). Дрейф температуры при этом составлял 0,0125 град/ч, т. е. при максимальном времени измерений 30 мин был пренебрежимо мал.
Калибровочная зависимость темпа роста температуры от вводимой в образец электрической мощности линейная; погрешность измерений оценивалась в 2,1 %.
Адиабатический метод измерений, несмотря на некоторые недостатки, очень привлекателен, так как обладает следующими особенностями: высокой точностью, независимостью от внешних условий и небольшой длительностью процесса измерений. Это обусловило поиски способов расширения верхнего предела измерений с помощью этого метода.

Так, на реакторе ВВР-М М. Б. Фивейским, Ю. С. Лазуркиным и М. А. Мокульским был разработан простой нестационарный калориметрический метод [99], позволяющий с погрешностью 5-10% определять поглощенную энергию в образцах при помощи сравнительно простого устройства. В центре образца (рис. 4. 2), помещенного в постоянное однородное в пределах образца поле излучения, температура в течение некоторого времени τ возрастает по линейному закону независимо от температуры окружающей среды. Скорость нагрева (ΔΤ/Δτ) на линейном участке определяется лишь производительностью источников тепла (мощностью дозы) и теплоемкостью вещества дозиметрического образца. Мощность дозы при этом может быть вычислена по формуле

(4.2)

где Р — мощность дозы, Мрад)ч; ср — удельная теплоемкость вещества, кал/(г град); ΔΤ/Δτ — скорость нагрева на линейном участке в начальный период нагрева, град/ч. Время Δτ пропорционально квадрату определяющего размера образца d и обратно пропорционально коэффициенту температуропроводности а.
Мощность поглощенной дозы определялась в вертикальных каналах реактора в образцах из полистирола, полиэтилена, тефлона и плавленого кварца диаметром 30 мм и высотой 50 мм. Такой размер образцов достаточно велик для того, чтобы Δτ составляло 2—3 мин, что необходимо для надежного измерения скорости нагрева. Для образцов с высокой теплопроводностью применялись теплоизолирующие рубашки, что, естественно, увеличивало размеры калориметра.
Следует отметить, что кривая роста температуры в центре образца несколько идеализирована на начальном этапе. Практически в зависимости от мощности дозы и толщины термопарных проводов в течение некоторого начального периода времени Δτ' темп роста температуры в 2—3 раза превышает истинную скорость, характеризующую мощность поглощенной дозы в материале образца. Такой эффект объясняется неустановившимся температурным режимом между термопарным спаем и материалом.
На реакторе ВВР-М, например, наблюдалось время установления температурного равновесия Δτ', равное 30—40 сек на полистироле и резине, причем наклон ΔΤ/Δτ' почти в 3 раза превышал наклон кривой ΔΤ/Δτ [160].
Авторы работы [99] при калориметрических измерениях поглощенной дозы в политетрафторэтилене наблюдали на кривой нагрева излом, соответствующий резкому ускорению нагрева образца. Это объяснено ими дополнительной кристаллизацией материала, облегченной благодаря деструкции макромолекул при облучении. Таким образом, нестационарный метод требует тщательного изучения характеристик материалов, в которых в области рабочих температур могут наблюдаться дополнительные тепловые эффекты. С другой стороны, по изменению скорости роста температуры в калориметрической системе можно исследовать физико-химические и другие свойства материалов, связанных с тепловыми эффектами.
В случае больших мощностей поглощенных доз или небольших размеров образцов кривая разогрева даже в начальный момент времени начинает отклоняться от линейного закона вследствие нарушения условий адиабатности. Это вызывает значительную погрешность в определении наклона кривой адиабатического нагрева. В подобной ситуации следует пользоваться более совершенной методикой обработки результатов, предложенной Прокшем и Вильдштейном [100]. Суть методики заключается в том, что нагрев тела в общем случае подчиняется экспоненциальному закону

где Т∞ —температура, близкая к температуре равновесия; b — постоянная величина в случае, если утечка тепла от образца в окружающую среду пропорциональна разнице температур между ними и удельная теплоемкость материала образца не зависит от температуры. Тогда зависимость (dΤ/dτ)0 можно представить в виде

а уравнение (4.2) преобразуется следующим образом:  

Зависимость 1пот τ должна быть линейной.
Однако, наблюдаемое отклонение от линейности (рис. 4. 3 а,б), обусловленное нарушением приведенных выше условий, не мешает с большой точностью определить наклон кривой.
Аналогичное рассуждение можно привести для случая охлаждения образца от температуры равновесия до температуры окружающей среды.
Результаты измерений Прокша и Вильдштейна были получены за счет усреднения поглощенных доз, рассчитанных из кривых нагрева и охлаждения. Воспроизводимость результатов по кривым нагрева и охлаждения составляет ±1,5%; однако между ними существует систематическое отклонение, выражающееся в завышенных на 4% результатах измерений при охлаждении. Эта разница объясняется, по-видимому, тем, что температура воды в канале выше, чем в бассейне реактора за активной зоной. Погрешность измерений при погрешности данных по теплоемкости менее 2% составляет 4—7%.
Логарифмическая обработка температурной кривой была использована также Б. А. Брискманом и др. [101] при проведении калориметрических измерений на реакторе ВВР-Ц.
В работе [102] описан калориметрический датчик весьма простого устройства, состоящий из окруженного тепловой изоляцией образца и медно-константановой термопары. Особенность, данного прибора состоит в том, что температура образца измеряется вне поля излучения в лабораторных условиях. Для этой цели использовалась пневматическая транспортная система, способная за 5 сек доставить образец из активной зоны реактора к измерительному устройству.

Рис. 4.3. Кривая роста температуры в центре образца (а) и ее вид в логарифмическом масштабе (б).

Скорость роста температуры определялась по данным измерений температуры до и после облучения и транспортировки образца. Погрешность результатов измерений оценена в 5%. Поскольку характер кривой нагрева не фиксируется приборами, измерения датчиками данного типа ограничены некоторой областью вводимых мощностей, в которой потери тепла в начальный период нагрева незначительны и калибровочную кривую можно с гарантией считать линейной. Для этих целей, по-видимому, следует предварительно проводить измерения калориметром адиабатического типа [99] для надежного определения диапазона измерений.
Оригинальная идея положена в основу адиабатического калориметра, в котором оболочка нагревается за счет тепловыделения от излучения реактора [103]. Однако точность поддержания равенства температур на поверхности образца и внутренней стороне оболочки не может быть высокой из-за нерегулируемого нагрева. Кроме того, сам факт значительного нагрева оболочки говорит о том, что некоторая существенная доля излучения ослабляется оболочкой и его пространственно-энергетическое распределение претерпевает искажение.