Содержание материала

ОСНОВНОЙ ТЕХНОЛОГИЧЕСКИЙ КОНТУР АЭС КАК ИСТОЧНИК γ-излуЧЕНИЯ
Теплоноситель и присутствующие или поступающие в него при работе АЭС примеси, попадая в процессе циркуляции в зону облучения нейтронами, становятся радиоактивными, так как на ядрах вещества теплоносителя и примесей могут происходить (п, у)-, (п р) - и (n, а)-реакции. Поэтому теплоноситель является источником γ-излучения (β-частицы, образующиеся при распаде активных ядер, не выходят за пределы оборудования, по которому циркулирует теплоноситель). При нарушении герметичности оболочек твэлов в теплоноситель могут поступать продукты деления, что является дополнительным источником γ-излучения теплоносителя.
В результате процессов массообмена часть активных продуктов теплоносителя осаждается на стенках оборудования, омываемых им. Образуется, как говорят, пленка активных отложений. По этой причине источником γ-излучения становится оборудование технологического контура АЭС.
Таким образом, источниками активности теплоносителя могут быть: активация ядер вещества теплоносителя; примеси теплоносителя, активация примесей, поступающих в технологический контур с теплоносителем; продукты коррозии и эрозии, результат активации продуктов коррозии и эрозии, поступивших в теплоноситель с поверхностей оборудования технологического контура, омываемых теплоносителем; продукты деления, поступившие в теплоноситель из твэлов, а также из поверхностного загрязнения оболочек твэлов топливом.
Источники излучения на поверхностях оборудования — осевшие продукты коррозии и эрозии и осколки деления.
Если АЭС не одноконтурная, то не исключено, что второй или третий контуры также могут быть источниками излучений, поскольку принципиально возможны перетечки теплоносителя из контура в контур.
Активность теплоносителя и пленки отложений на оборудовании зависит от многих факторов: технологической схемы контура, типа теплоносителя, примененных в активной зоне материалов, материалов контура, расхода теплоносителя на очистку, эффективности фильтров очистки, склонности нуклидов к поступлению в теплоноситель и осаждению на поверхностях, надежности твэлов и пр.
Собственная активность теплоносителя достигает 10-1 Ки/кг, а натрия — сотни Ки/кг. Активность примесей в воде составляет до 10-4 Ки/кг, а продуктов коррозии — до 10"5 Ки/кг. В реакторах, охлаждаемых водой, удельная активность осколков деления может быть до 10-2 Ки/кг (двухконтурные системы) и до 10“6 Ки/кг (одноконтурные системы). Активная пленка на поверхностях оборудования первого контура может иметь удельную активность до 10-2 Кн/м2. Удельная активность теплоносителя и отложений на оборудовании второго контура значительно меньше указанных.

Собственная активность теплоносителя.

На АЭС с реакторами, охлаждаемыми обычной водой, в результате активации кислорода воды образуются нуклиды 16N, 13N, 18F и некоторые другие. Основным излучателем является 16N. Возможно также образование 14C по реакции 17С (я, а)иС и трития вследствие активации дейтерия, всегда присутствующего в воде.
При использовании на АЭС в качестве теплоносителя первого контура металлов активность теплоносителя определяется активацией металла. Например, теплоноситель Na активируется по реакции  23Na (я, у) 24Na.
В газообразных теплоносителях — углекислом газе, гелии, азоте— кроме реакций активации кислорода следует иметь в виду возможность образования 14C по реакции 18С (я, у) 14C, трития по реакции 3Не (л, p)3Н и др. В газах в качестве примеси присутствует аргон, он активируется по реакции 40 Аг (л, у) 41Аг.
Сечения всех этих реакций невелики: от 10-6 б до нескольких единиц барн; активные продукты имеют самые разные периоды полураспада: 16N — 7,11 с, 16N — 9,97 мин, 18F — 109,8 мин,14 С— 5568 лет, 24Na — 15,005 ч, 3Н — 12,26 лет, 41Аг — 1,83 ч.
Все они, кроме 3Н и 14C, при естественном распаде испускают у-кванты. Энергия испускаемых у-квантов меняется от 0,5 (16N, l8F) до 2,75 МэВ f4Na). Вследствие малого периода полураспада 16N как источник излучения (Еу = 6,13 МэВ) представляет интерес только во время работы реактора на мощности; такие нуклиды, как l3N и 18F, редко рассматриваются как источники излучения при работе АЭС на мощности, поскольку энергия их у-квантов сравнительно невелика и невелики сечения их образования, однако они могут вносить заметный вклад в мощность дозы γ-излучения у оборудования в первые несколько часов после останова реактора в начальный период эксплуатации АЭС.
Образование SH и 14C важно рассматривать с точки зрения возможности поступления их во внешнюю среду (см. п. 7.3.4, и 7.3.5).
В реакторной воде по реакции 170 (л, p)l7N образуется радионуклид, испускающий на каждый распад (Т\{ъ — 4,1 с) один нейтрон, 17N  — единственный нуклид собственной активности, испускающий нейтроны.
Формулы для расчета собственной активности теплоносителя в значительной степени определяются технологической схемой контура. В простейшем случае — контур не разветвлен, система очистки отсутствует — удельная активность однофазного теплоносителя рассчитывается по формуле (без учета выгорания активных ядер)
(4.3.1)
где ак — удельная активность теплоносителя после k циклов циркуляции; Я — постоянная распада образовавшегося радионуклида; t — период полного цикла; т— время пребывания теплоносителя в активной зоне; tf — время движения теплоносителя от момента выхода из активной зоны до места наблюдения; <р (Еп) — усредненная по объему теплоносителя плотность потока нейтронов в активной зоне; 2а(£д)— сечение активации*. По истечении времени, равного нескольким периодам полураспада образующегося в теплоносителе радионуклида, устанавливается равновесное состояние и активность нуклида не меняется (если не меняются технологические параметры работы АЭС).  

< 1, т. е. расход теплоносителя на очистку невелик, что обычно имеет место, то
(4.3.8)
где М — масса теплоносителя в контуре. С учетом очистки часта теплоносителя на фильтрах внутриконтурной очистки соотношение (4.3.1) принимает вид
, (4.3.9)
где Я0 — постоянная очистки, определяемая по (4.3.8). Соответственно изменяются формулы (4.3.2) — (4.3.6). Из соотношения (4.3.9) видно, что формально «работает» так же, как и % (измеряют %0 вс-1).
В некоторых практических случаях в технологических схемах АЭС  применяют полнопоточную очистку, т. е. весь теплоноситель пропускают через очистную систему, так что G0 = G. В этом случае активность теплоносителя до и после очистки отличаются в е раз, т. е. вместо (4.3.2), например, имеем:
Кроме организованной очистки в технологическом контуре существует «неорганизованная», т. е. очистка теплоносителя за счет его протечек и восполнения протечек неактивным теплоносителем. Если расход на протечки, то постоянная неорганизованной очистки
(4.3.10)
Очистка за счет протечек учитывается, например, в формуле (4.3.9) заменой (А, + Я0) на (А, + Я0 + Япр),
Рассмотренное, как отмечалось, относится к случаю однофазного теплоносителя, т. е., например, к воде в первом контуре АЭС с ВВЭР. Если теплоноситель в части технологического контура двухфазный (вода + пар), как это имеет место на АЭС с кипящими (корпусными и канальными) реакторами, то расчет активности теплоносителя усложняется. Усложнение обусловлено необходимостью учесть унос определенной доли активности реакторной воды с паром, самостоятельную очистку конденсата и т. п. Задача переноса активности в такой технологической схеме решается методом балансовых уравнений. Запишем балансовые уравнения для собственной активности теплоносителя на примере упрощенной схемы (см. рис. 4.3) одноконтурной АЭС с кипящим реактором для нуклида с достаточно большим (7*i/2 > t) периодом полураспада, т. е. для случая, когда можно пренебречь распадом нуклида на пути от одного вида оборудования до другого.
Если в равновесном состоянии полную активность реакторной воды обозначить Лв, массу воды в КМПЦ AfB, расход пара Gn> скорость образования нуклида в активной зоне S, активность конденсата до очистки Аk расход эжекторных газов массу конденсата MК, то
(4.3.11)
где индексы в и к у А,0 обозначают постоянную очистки вода и конденсата соответственно.
Смысл уравнений (4.3.11) следующий: изменение активности теплоносителя в КМПЦ 9А в) обусловлено образованием активности при проходе вода через активную зону, уносом части активности с паром, естественным распадом наведенной активности и очисткой воды в системе внутриконтурной очистки, а также поступлением активности из конденсатно-питательного тракта (КПТ). Изменение активности в КПТ обусловлено поступлением ее из КМПЦ с паром, уносом с эжекторными газами, естественным распадом и очисткой конденсата.
Решение системы уравнений (4.3.11) позволяет определить активность теплоносителя в любой части технологической схемы в любой момент времени.
На АЭС, работающих с ядерным перегревом пара, перегреваемый пар подвергается активации. Если схема АЭС частично двухконтурная (см. рис. 4.5), то перегреваемый пар не смешивается с основным теплоносителем и удельная активность его рассчитывается так же, как и удельная собственная активность теплоносителя, циркулирующего по замкнутому контуру, т. е. по соотношению (4.3.1)—без учета очистки или по соотношению (4.3.9) — с учетом очистки. Решение аналогичной задачи для одноконтурной АЭС с ядерным перегревом пара (см. рис. 4.6) сложнее, поскольку на перегрев поступает пар как часть основного теплоносителя, т. е. уже активный, а приобретший дополнительную активность пар после конденсации смешивается с основным теплоносителем. Задачу решают с помощью балансовых уравнений (4.3.11), в которых появляются дополнительные члены, учитывающие особенности технологической схемы АЭС.

4.3.2. Активность примесей теплоносителя.

Вместе с чистым теплоносителем, например водой, в технологический контур АЭС поступают растворенные в ней примеси, например натрий. Циркулируя вместе с водой через активную зону реактора, примеси приобретают наведенную активность. Взятый в качестве примера примеси 23Na становится радионуклидом 24Na. Такие примеси не осаждаются на поверхностях оборудования контура и постоянно переносятся теплоносителем.
Расчет активности примесей, находящихся в однофазном теплоносителе, не отличается от расчета собственной активности, уравнения которого рассмотрены выше. Активность примесей в двухфазном теплоносителе определяется также методом балансовых уравнений, принципиально не отличающихся от уравнений (4.3.11). Но поскольку примеси могут не одинаково растворяться в воде и паре и уноситься эжекторными газами не только пропорционально Gn и Gг, но и другим величинам, соответствующие члены системы (4.3.11) усложняются.
Переход радиоактивных продуктов в пар на границе раздела фаз теплоносителя происходит в результате истинного растворения примесей в паре, механического (капельного) уноса с водой в паре (определяется влажностью пара) и перехода газообразных примесей в пар в соответствии с законом распределения Генри. Распределение активности данного нуклида между паром и водой характеризуется коэффициентом распределения, определяемым отношением удельных (массовых) активностей пара и вода:
(4.3.12)
Унос активности с выхлопными газами эжекторов турбин и при дегазации в деаэраторе (в упрощенной схеме этот процесс не рассматривался) характеризуется коэффициентами уноса на эжекторах и при деаэрации /eJH. Коэффициенты определяются так же, как и kp, отношениями соответствующих массовых активностей.
С учетом сказанного система (4.3.11) для активности не осаждающейся примеси примет вид
(4.3.13)
Значения коэффициентов распределения и уноса определяли на АЭС, на экспериментальных петлевых стендах, на электростанциях с органическим топливом и других установках. Они зависят от параметров теплоносителя, его водно-химического режима, типа установки и т. п. Поэтому при расчетах по формулам (4.3.13) необходимо использовать коэффициенты, определенные в условиях, по крайней мере, максимально близких к условиям АЭС, для которой ведется расчет.
При расчете активности примесей (как, впрочем, и собственной активности) теплоносителя не по упрощенной схеме, а по приближенной к реальной, система уравнений (4.3.13) усложняется за счет других, не рассмотренных здесь процессов (деаэрация, протечки и пр.), но это не меняет сути балансового метода. Обычно системы балансовых уравнений решают на ЭВМ, что позволяет проследить изменение активности нуклида в теплоносителе во времени.
Задачу об активации неосаждающихся примесей в технологическом контуре АЭС с ядерным перегревом пара решают так же, как и задачу о собственной активности теплоносителя.
Неосаждающиеся активные примеси 24Na [образуется по реакциям MNa (я, у) 24Na и 27А1 (п, а)24 Na, ах = 0,53 б, а2 = 3 10~3 б, Tl/t *= 15,005 ч, Eyi = 1,37 МэВ, Ev = 2,75 МэВ]* «К Т образуется по реакции 41К (я, у)42К, Тц%~ 12,36 ч, Еу — 1,52 МэВ, при введении в теплоноситель КОН для поддержания щелочного режима могут вносить основной вклад в мощность дозы у оборудования реакторов, охлаждаемых водой, в течение нескольких суток после останова в начальный период эксплуатации АЭС. При работе АЭС на мощности излучения 24Na и 42К могут вносить определенный вклад в мощность дозы y-излучения у оборудования, но заметно меньший, чем излучение 16N.

Активность теплоносителя и отложений, обусловленная продуктами коррозии.

4.3.3.1. Основные закономерности.

Когда теплоноситель (вода) омывает поверхности оборудования технологического контура АЭС, в него в результате процессов коррозии и эрозии материалов контура поступают продукты коррозии (ПК). Вместе с теплоносителем ПК переносятся по контуру, в том числе через активную зону реактора. В то время, когда ПК находятся в пределах активной зоны реактора, часть из них активируется [главным образом вследствие (п,y)-реакций] и вместе с теплоносителем выносится за пределы активной зоны. Продукты коррозии во время циркуляции теплоносителя по технологическому контуру не только поступают в теплоноситель, но и наоборот — из теплоносителя осаждаются на поверхности оборудования, образуя пленку отложений, т. е. при циркуляции теплоносителя наблюдается массообмен между пленкой отложений и ПК» находящимися в теплоносителе. Поскольку активные ПК также участвуют в массообмене, то пленка отложений становится активной. Неактивные ПК, поступившие с теплоносителем в активную зону реактора, могут осесть на поверхностях активной зоны, некоторое время находиться в составе пленки, а потом поступить в теплоноситель и вместе с ним выйти за пределы активной зоны. Так как в этом случае ПК находятся в условиях облучения найтронами существенно большее время, чем ПК, переносимые теплоносителем через активную зону, то именно они определяют активность теплоносителя и отложений на оборудовании.
Систематизируем сказанное на примере кобальта — элемента, не содержащегося в материалах активной зоны, с помощью схемы, показанной на рис. 4.12. Кобальт поступает в теплоноситель из материалов контура в результате коррозии и эрозии и переносится теплоносителем в виде мелких частиц и ионов. Поскольку часть теплоносителя подвергается очистке, то определенная доля кобальта удаляется из теплоносителя. Вследствие различных процессов мелкодисперсные частицы и ионы кобальта осаждаются на поверхностях конструкций активной зоны реактора, в частности на твэлах, и в результате (я, 7)-реакции превращаются в радионуклид 60Co. Некоторая, правда, очень малая доля 60Co выгорает, часть распадается. Определенная доля 60Co поступает с поверхностей твэлов в теплоноситель; обусловлено это растворением и смытием пленки отложений. Определенное, но существенно меньшее количество 60Co образуется непосредственно в теплоносителе. Содержание 60Co в теплоносителе уменьшается за счет естественного распада, удаления фильтрами внутриконтурной очистки и повторного осаждения на поверхности твэлов. Из теплоносителя 60Co поступает на поверхности оборудования технологического контура, находящиеся вне зоны облучения нейтронами. Поскольку генерация ионов и мелкодисперсных частиц кобальта происходит постоянно, то пленка на поверхностях оборудования все время пополняется все новыми и новыми порциями 60Co. Некоторая доля 60Co возвращается в теплоноситель (идут процессы смытия и растворения), содержание 60Co в отложениях уменьшается за счет естественного распада.
Схема переноса кобальта и <sup>60</sup>Co в технологическом контуре АЭС
Рис. 4.12. Схема переноса кобальта и 60Co в технологическом контуре АЭС
Таким образом, должно наступить такое время, когда скорость накопления 60Co в отложениях будет такой же, как и скорость его убыли в отложениях, т. е. процесс должен прийти в равновесное состояние, когда содержание 60Co в отложениях не будет изменяться. Естественно, что его концентрация в теплоносителе в равновесном состоянии также не будет изменяться.

Как видно, процесс образования и переноса активных продуктов коррозии весьма сложен. Изучению его посвящено много работ.  Эти работы выполнялись на экспериментальных стендах, реакторных и внереакторных петлях и на действующих АЭС. Исследования продолжаются и сейчас. В результате этих исследований в настоящее время можно считать установленным, что:

  1. в теплоноситель поступают ПК, образующиеся как непосредственно из материалов оборудования, так и из окисной пленки на поверхностях оборудования.

Скорость поступления ПК из основного материала зависит от многих параметров (pH теплоносителя, температуры и др.) и со временем уменьшается. Это уменьшение описывается законом (для коррозионно-стойких сталей)
(4.3.14)
где с (/) — скорость поступления продуктов коррозии в теплоноситель, г/(м2*с); А и b — константы, зависящие от типа стали и условий эксплуатации контура. Для стали Х18Н10Т А = 10~2, b ~ 0,65;

  1. окисная пленка на поверхности, омываемой теплоносителем, обычно состоит из двух слоев: основного и наносного. Основной плотный слой образуется за счет окисления металла, он растет со временем по толщине в сторону металла. Наносный рыхлый слой образуется за счет осаждения ПК из теплоносителя, он растет со временем в сторону теплоносителя. Активные ПК в основном сосредоточены в наносном слое;
  2. в теплоносителе ПК существуют в виде окислов металлов как в растворимой, так и в нерастворимой химических формах. Большая часть ПК (до 80—85%) находится в теплоносителе в нерастворимой форме и образует мелкодисперсные частицы. Распределение дисперсных частиц по размерам обычно подчиняется логарифмически-нормальному закону;
  3. очистка теплоносителя от активных и неактивных ПК происходит за счет специальных фильтров, включаемых в технологический контур (фильтры внутриконтурной очистки), осаждения на стенках оборудования и уноса с паром (на АЭС с кипящими реакторами). Активность ПК убывает также за счет их естественного распада. Вывод ПК из теплоносителя фильтрами внутри контурной очистки характеризуется постоянной очистки Х0, с-1, осаждение на поверхностях оборудования — коэффициентом осаждения А0» с-1. Различают осаждение ПК непосредственно на поверхности и в застойной зоне. Эти процессы характеризуются своими коэффициентами осаждения. Обратное поступление ПК в теплоноситель описывают с помощью коэффициентов смытия с поверхностей k0 и из застойных зон £Сз соответственно.

Феноменологические коэффициенты осаждения и смытия ПК, контролирующие процессы массообмена между пленкой и теплоносителем, зависят от многих параметров (pH теплоносителя, температуры, скорости и вида течения теплоносителя, материала технологического контура и др.), однако пока эта зависимость изучена недостаточно полно. Имеющиеся теоретические и экспериментальные результаты позволяют заключить, что, по-видимому, kQ и kc не очень сильно зависят от перечисленных факторов и в условиях современных АЭС они равны (2—6)* 10-5 и (3—8)* 10-8 с-1 соответственно. Это значит, что процесс осаждения активных ПК малообратимый и основная доля образовавшихся активных ПК находится на АЭС в отложениях на оборудовании и лишь очень незначительная — в теплоносителе. Очевидно также, что из всех активных ПК, находящихся в отложениях, их основная часть сконцентрирована на поверхностях в активной зоне реактора; доля ПК в отложениях на оборудовании вне активной зоны обычно составляет не более нескольких единиц или долей процента.


Рис. 4.13. Изменение активности продуктов коррозии в теплоносителе АЭС с реактором РБМК-1000 со бременем:
1 —  Cr; 2 —  Fe

Приведенные значения k0 и kc усреднены по всем поверхностям технологического контура, т. е. находящимся как в активной зоне, так и вне ее. По-видимому, k0 для теплопередающих поверхностей активной зоны больше £0 для других поверхностей, этому способствуют тепловой поток и пристеночное кипение теплоносителя на твэлах. Если это так, то сказанное лишний раз говорит о том, что активные ПК в основном сосредоточены на поверхностях активной зоны реактора.
Хотя выше и отмечено, что содержание ПК в теплоносителе убывает за счет их выведения фильтрами внутриконтурной очистки, и по отношению к теплоносителю это справедливо, внутриконтурная очистка, как это следует из сказанного выше, мало влияет на общее количество ПК в технологическом контуре.
Поскольку процесс массообмена ПК между теплоносителем и отложениями контролируется коэффициентами осаждения и смытия, что следует из реально наблюдаемой картины, то количество ПК, поступающих из теплоносителя в отложения, пропорционально их содержанию в теплоносителе, а количество ПК, поступающих в теплоноситель из отложений, пропорционально их количеству в отложениях;

  1. как и всякий процесс массообмена, обмен ПК между теплоносителем и поверхностями оборудования при одновременном их образовании за счет активации и естественном распаде постепенно приходит в равновесное состояние, т. е, активность данного нуклида в теплоносителе и на поверхностях оборудования с течением времени стабилизируется (рис. 4,13), принимает значение, характерное для данного нуклида. Время, в течение которого наступает равновесное состояние, зависит от периода полураспада нуклида: равновесное состояние для короткоживущих нуклидов наступает быстро, а для долгоживущих — через большие промежутки времени или практически вообще не наступает за весь срок службы АЭС. Естественно, что относительные концентрации радионуклидов в теплоносителе и отложениях в каждый момент времени, в том числе и в равновесном состоянии, зависят от названных выше причин и характерны, в лучшем случае, для АЭС одного типа;
  2. при переходных режимах работы АЭС, особенно при остановах, система «теплоноситель — отложения ПК на поверхностях оборудования», испытывает термический, гидродинамический и химический «удары», вследствие чего концентрация активных и неактивных ПК в теплоносителе резко возрастает: в теплоноситель поступают ПК с поверхностей твэлов (термический удар) и поднятые из застойных зон (гидродинамический удар), а также ПК с различных участков технологического контура из-за изменения их растворимости, связанного с изменением температуры теплоносителя. Относительный вклад «ударов» различен для АЭС разных типов и зависит от многих причин. По-видимому, доминирующим является первый, однако он приводит к поступлению в теплоноситель сравнительно небольшой доли ПК, находящихся в отложениях на поверхностях в активной зоне. Так называемый всплеск активности ПК в теплоносителе продолжается недолго (обычно несколько часов), после чего удельная активность теплоносителя возвращается к исходному значению: поступившие в теплоноситель во время «удара» ПК оседают на поверхность оборудования в застойные зоны.

Можно полагать, что и другие операции над оборудованием технологического контура, т. е. управление работой контура, вызывают «микроудары», приводящие в «микровсплескам» активности. Вследствие этого, в также из-за сложности процессов массообмена удельная активность теплоносителя флюктуирует, и имеет смысл говорить о среднем, а, возможно, и о медианном значении удельной активности за некоторый промежуток времени.

Радиационные характеристики активных продуктов коррозии.

Обычно почти все оборудование технологического контура водоохлаждаемых реакторов изготовляется из коррозионно-стойких сталей, а некоторые узлы конденсатно-питательного тракта АЭС с кипящими реакторами — из низколегированных и углеродистых сталей. Поэтому в составе ПК в контурах различных реакторов образуются одни и те же радиоактивные нуклиды независимо от конструкции и водного режима контура. В состав активных ПК входят радионуклиды, образовавшиеся по реакциям (п, у), (n, р) и (п, а) на ядрах элементов, составляющих основу или легирующие добавки сталей, а также их примесей.
Радионуклид 60Fe образуется по реакции 58Fe (п, у) 69Fe (сечение реакции а = 1 б, Tlfi = 45,1 сут, £Vl = l,l МэВ, = 1,29 МэВ), присутствует обычно в наибольшем (по сравнению с другими) количестве как в теплоносителе, так и в отложениях в виде окислов железа Fe*03 и Fe304. Примерно через полгода работы АЭС в стационарном режиме наступает равновесие между содержанием 69Fe в теплоносителе и отложениях. Вклад излучения 69Fe в мощность дозы γ-излучения (без начального фильтра) быстро растет со временем, достигает некоторого максимального значения, уменьшается до некоторого уровня и в дальнейшем практически не меняется.
Радионуклид 86 Мп образуется по реакции 66 Мп (я, 7) 56Мп (а = = 13,4 б, ТХ[г — 2,58 ч, EVt — 0,846 МэВ, £V( = 1,81 МэВ и ЕУш = = 2,11 МэВ), играет заметную роль как радиоактивный ПК только в начальный период эксплуатации АЭС. Через несколько часов после останова реактора из-за малого периода полураспады он не обнаруживается ни в теплоносителе, ни в отложениях.
64Mn [54Fe (п, р)5*Мп, <т= 0,065 б, Т1/2 = 312,3 сут, Еу = = 0,835 МэВ] присутствует в теплоносителе и отложениях в виде окислов, равновесное содержание его наблюдается через 1—1,2 года работы АЭС, вклад в мощность дозы со временем работы АЭС меняется обычно незначительно.
Радионуклид и Сг 61Cr (п, у) 61Cr, а — 13,5 б, Т1/2 = 27,73 сут, Еу = 0,320 МэВ] определяет мощность дозы γ-излучения в начальный период эксплуатации АЭС, со временем его роль быстро падает; равновесное содержание его в теплоносителе и отложениях достигается через 2 — 3 мес работы АЭС.
Нуклиды 68Co и 60Co образуются по реакциям 58 Ni (п, р)68 Со, 59Со (я, у) 60Co, 60Ni (п, р) *°Со (сечения реакций 0,107, 36,3 и примерно 2* 10“8 б соответственно), имеют периоды полураспада 70, 78 сут и 5,272 г соответственно. При распаде испускают у-кванты с энергией: ЕУх = 0,511 МэВ, EVt = 0,81 МэВ — 58Со и Eyt = 1,17 МэВ, Eyt — 1,33 МэВ — 60Co. Равновесное содержание БСо наступает примерно через 0,5 года работы АЭС, а содержание 60Co из-за большого периода полураспада продолжает увеличиваться практически во все время работы АЭС. Вклад γ-излучения 68Co в мощность дозы велик в начальный период эксплуатации, вклад излучения 60Co растет со временем эксплуатации и через 2—3 года работы АЭС становится определяющим. Естественно, что абсолютное значение вклада излучения 60Co в мощность дозы и время, когда этот вклад становится определяющим, зависят от содержания Со в материалах контура. Чем меньше содержание Со в материалах, тем меньше образуется 60Co. Примерно через 1,5 года работы Белоярской АЭС вклад излучения 60Co в мощность дозы составлял около 90%, а через то же время на Ленинградской АЭС — 40%. Это связано с отсутствием в контуре Ленинградской АЭС оборудования и деталей, выполненных из кобальтовых сплавов, например стеллита.
Кроме нуклидов, образовавшихся на ядрах-мишенях, поступивших в виде ПК из стали, в контуре обнаруживаются ПК циркония— одного из основных материалов активной зоны современных реакторов. Его радионуклид e6Zr имеет период полураспада 64,05 сут (Еух=0,72 МэВ, Еух = 0,75 МэВ) и образуется по реакции fl4Zr (л, у)  95Zr. Вклад излучения этого нуклида в мощность дозы обычно не превышает 1—2%. Из некоторых деталей контура (прокладки, подшипники, припой и т. д.) в теплоноситель поступают ядра-мишени, в результате активации которых образуются e4Cu, 124Sb, 110Ag и другие нуклиды. Вообще говоря, их роль в формировании у-поля у оборудования невелика, хотя известны случаи, когда, например, γ-излучение 110 Ag на 30—40% определяло мощность дозы.
Иногда в теплоносителе и отложениях обнаруживаются весьма экзотические радионуклиды, такие как 48Se, 131Hf и др.,— продукты активации микропримесей материалов контура.
Информация о роли тех или иных нуклидов коррозионного происхождения в формировании активности теплоносителя и отложений, а также дозовых полей и оборудования позволяет правильно прогнозировать радиационный климат на АЭС и правильно выбирать материалы оборудования технологического контура. По этой причине и в настоящее время уделяется большое внимание изучению поведения нуклидов коррозионного происхождения в контурах АЭС в процессе эксплуатации.

4.3.3.3. Расчет активности теплоносителя и отложений.

В литературе описаны различные математические модели, позволяющие рассчитать процесс образования, переноса и накопления активных ПК в технологическом контуре АЭС. Обычно это феноменологические модели, использующие балансные уравнения изменения концентрации ПК в теплоносителе и в отложениях, записанные отдельно для каждого i-го радионуклида ПК и его материнского нуклида, в которых процесс массообмена контролируется с помощью k0 и kc. В моделях выделены поверхности, генерирующие ПК и воспринимающие ПК отдельно  — поверхности в активной зоне реактора и поверхности вне активной зоны. Типичная структурная схема таких моделей показана на рис. 4.14. Как видно, схема отражает основные особенности массообмена ПК, отмеченные ранее. В СССР для расчетов переноса ПК в технологических контурах АЭС часто используют различные версии модели РАПК. Эта модель предназначена для описания переноса ПК в технологическом контуре одноконтурной АЭС с кипящим реактором, но, как и другие модели, легко трансформируется применительно к двухконтурным АЭС: из структурной схемы и системы балансных уравнений исключаются блоки и соответственно уравнение и члены уравнений,, связанные с конденсатно-питательным трактом.
Модель РАПК запрограммирована на ЭВМ, и решение балансных дифференциальных уравнений позволяет проследить за изменением концентрации активных и неактивных ПК в теплоносителе и содержанием их в отложениях. В асимптотическом случае, т. е. в условиях установившегося равновесия между процессами массообмена, образования и естественного распада i-го нуклида ПК, задача сводится к решению систем алгебраических уравнений. Удельная активность i-го нуклида в реакторной воде определяется по формуле
(4.3.15)

на поверхностях, облучаемых нейтронами, т. е. находящихся в пределах активной зоны»
(4.3.16)
Рис. 4.14. Структурная схема математической модели расчета образования и переноса активных продуктов коррозии в технологическом контуре одноконтурной АЭС
на поверхностях КМПЦ вне активной зоны
(4.3.17)
где Qa и QB — скорости попадания ПК в контур с облучаемых и необлучаемых поверхностей; Sa, 5К и S — площадь облучаемой, необлучаемой и всей поверхности контура соответственно; Х0 = [еОф + + kBG (1 —ф)] Мг1; Мв — масса реакторной воды.
В последнее время применяют более совершенную модель ТРАКТ. Это имитационная модель, позволяющая в расчетах переноса ПК учитывать реальный календарь работы АЭС с канальным кипящим реактором. Модель учитывает особенности таких АЭС (разветвленность технологического контура, наличие в контуре застойных зон, возможность поступления ПК из конденсатно-питательного тракта и т. п.) и пригодна для прогнозирования как активности теплоносителя и отложений при проектировании, так и в процессе эксплуатации АЭС.
Чтобы проиллюстрировать имитационный подход к решению задачи о переносе ПК в технологическом контуре АЭС, рассмотрим эту модель подробно. Это особенно интересно потому, что имитационный подход используют и для решения других задач радиационной безопасности. Модель ТРАКТ запрограммирована для ЭВМ, может производить расчеты как по реальному времени работы АЭС, так и по эффективному.
Поскольку АЭС является сложной технической системой, относящейся к классу непрерывно-дискретных, то ее функционирование можно описать последовательностью событий дискретного характера, в промежутках между которыми система ведет себя как непрерывная. В интересующем нас случае работу АЭС можно представить в виде цепочки событий, принадлежащих следующим классам: Ех — обкатка оборудования, Еа — переходы на различные уровни мощности, Е3 — остановки АЭС, Е4 — стоянки, Е5 — выход на мощность после стоянки. Назовем (Е,-, t) — отметкой о событии Е* из множества {Еь Е2, Е5, где t — время начала этого события, тогда множество отметок о событиях — календарь функционирования системы, т. е. работы АЭС. Между отметками о событиях (Elt О) и (Е2, идут непрерывные процессы образования и переноса неактивных ПК; между последовательными отметками о событиях (Е2) *п-1) и (£2, tn) к этим процессам добавляются процессы активации, естественного распада и переноса активных ПК. Между отметками о событиях классов Ё8 и Е4, Е6 и Еа система работает в переходном режиме, для которого характерно резкое возрастание активности ПК в теплоносителе за счет их поступления из застойных зон. Наконец, между отметками о событиях классов Е4 и Е6 в системе происходят радиоактивный распад ПК и перенос их по контуру, поскольку режима стояночной активации ПК нет. Для описания непрерывного функционирования АЭС дифференциальными уравнениями представим ее в виде множества объектов, каждый из которых будем характеризовать множеством атрибутов. Это последнее множество образует конгломерат данных о системе, который и определяет процесс непрерывного функционирования системы.

Рассмотрим записанные системы уравнений более подробно. Итак, технологический контур АЭС представлен одиннадцатью объектами (теплоноситель, пар, поверхности оборудования в активной зоне и т. д.). Количество продуктов коррозии (т*) и общая активность продуктов коррозии какого-либо нуклида (Aг) определяются для каждого из объектов, т. е. система уравнений, описывающая поведение активных и неактивных ПК между отметками о двух событиях, включает в себя 22 уравнения (11 для пц и 11 для A).
Система уравнений (4.3.18) определяет накопление ПК при обкатке оборудования, смываемого теплоносителем. Так как оборудование конденсатно-питательного тракта при этом не задействовано, то в составе системы нет уравнений для объектов, относящихся к кондесатно-питательному тракту: С2, С3, Св, С7, С10. Реактор еще не работает на мощности, и в системе (4.3.18) нет уравнений для At. Предполагается, что в начальный момент времени в теплоносителе содержится некоторое количество ПК Щ, а на поверхностях оборудования ПК нет. С началом циркуляции количество ПК в теплоносителе убывает за счет их осаждения на поверхностях контура, поступления в застойные зоны в пределах активной зоны реактора и вне ее и в результате очистки теплоносителя фильтрами внутриконтурной очистки (первый член уравнения для dmx!dt). Пополняется содержание продуктов коррозии в теплоносителе из-за коррозии поверхностей оборудования, находящихся в пределах активной зоны реактора и вне ее (два последних члена этого же уравнения) и из-за смытия ПК с обычных участков контура и выхода их из застойных зон. Пленка отложений ПК на оборудовании в пределах активной зоны (т4) и вне ее (т6) растет в результате поступления ПК из теплоносителя [они распределяются пропорционально поверхностям оборудования в активной зоне (S4) и вне ее (S5)l, убывает из-за смытия ПК и растет за счет процесса коррозии поверхности. В застойные зоны ПК поступают из теплоносителя, а убывают из них в результате смытия. Содержание ПК на фильтрах внутриконтурной очистки меняется со временем пропорционально постоянной очистки.
Система уравнений (4.3.19) относится к процессам, происходящим при работе реактора на разных уровнях мощности. Задействовано оборудование КМПЦ и конденсатно-питательного тракта, идет процесс активации ПК. Система уравнений (4.3.19) содержит уравнения для всех объектов технологического контура. Количество ПК из теплоносителя убывает пропорционально их содержанию теперь за счет не только процессов осаждения ПК, но и уноса их с паром и с протечками теплоносителя. Поступают ПК в теплоноситель, как и при режиме обкатки, в результате процессов коррозии, смытия и при подпитке из конденсатно-питательного тракта. Изменение содержания ПК в других объектах технологического контура также описывается с учетом поступления или выноса их в конденсатно-питательный тракт. Изменение активности ПК в теплоносителе (Лх) связано с уменьшением их содержания за счет осаждения, уноса с паром и протечек, очистки на фильтрах внутриконтурной очистки и естественного распада и с увеличением их содержания за счет активации ПК, находящихся в теплоносителе, поступления их из других объектов за счет смытия, коррозии и вымывания активных продуктов коррозии с поверхностей контура, находящихся в пределах активной зоны реактора. При этом учитывается, что теплоноситель многократно проходит через активную зону. Изменение во времени активности пара (А 3) связано с поступлением активных ПК в конденсатно-питательный тракт из КМПЦ, смытием их с поверхностей паровой части этого тракта, осаждением из пара, уносом на турбину и естественным распадом. Формирование активности (А4) пленки отложений обусловлено осаждением активных ПК из теплоносителя, осаждением неактивных ПК и последующей их активацией, активацией окисной пленки и смытием активных ПК в теплоноситель. В остальных объектах технологического контура, кроме застойных зон в активной зоне реактора, активация ПК не происходит и At этих объектов обусловливается массообменом между пленкой и теплоносителем, а также поступлением активных ПК с подпиточной водой из конденсатно-питательного тракта.
В переходные режимы количества продуктов коррозии и их активность в каждом объекте технологического контура определяются предыдущим состоянием объектов. Во время стоянки АЭС отключается конденсатно-питательный тракт, прекращается образование новых активных ПК, сокращается количество уравнений, описывающих поведение ПК в технологическом контуре.


Рис. 4.15. Результаты применения математической модели ТРАКТ для расчета активности теплоносителя АЭС с РБМК-1000:
в — 69Fe в отложениях на поверхностях КМПЦ; б — “"Со в паре (/) и конденсате (2); линия — результаты расчета, точки — данные эксперимента

Результаты применения этой имитационной модели к реальному процессу эксплуатации АЭС с реактором РБМК-1000 показаны на рис. 4.15. Видно удовлетворительное согласие рассчитанных и экспериментальных данных, «Извилистость» рассчитанной кривой обусловлена изменением режимов работы АЭС (остановы, изменения мощности и др.), разрывы (рис. 4.16, б) связаны с отключением турбин.
Рассмотренная имитационная модель, как и другие модели, легко трансформируется для описания процессов образования, переноса и накопления на поверхностях оборудования ПК в первом контуре АЭС, работающей по двухконтурной схеме, например АЭС с реактором ВВЭР. Для этого из приведенных систем уравнений следует исключить члены, связанные с конденсатно-питательным трактом. Иными словами, из множества объектов {С1.Са, ,,.,С„} исключить объекты С2, С3, С„, С, и С10 с их атрибутами.
Сопоставляя реальный процесс переноса и накопления ПК в технологическом контуре АЭС с его моделью, всегда можно обнаружить ряд неучтенных явлений, технологических операций или особенностей контура, которые в рамках тех или иных моделей считают второстепенными. Так, в рассмотренной имитационной модели ТРАКТ, например, не учтен процесс выброса ПК с эжекторами турбин, унос ПК с паром в барботеры и др. Это и определяет адекватность модели реальному процессу. Во всех моделях обычно используют атрибуты, усредненные по крупным участкам технологического контура, т.е. реальное оборудование контура с присущими каждой его единице атрибутами как бы обезличивается, и результатом применения модели являются средние значения количества-и активности ПК в теплоносителе и в отложениях. В то же время с позиций обеспечения радиационной безопасности важно знать количества и активность ПК именно для конкретных единиц оборудования. Поэтому дальнейшее совершенствование моделей переноса ПК на АЭС следует направить на получение такой информации. Понятно, что путь совершенствования моделей, аналогичный рассмотренному, приведет к значительному усложнению модели, к увеличению потребности времени счета на ЭВМ и модель может оказаться малополезной. Необходимо искать другие пути решения задачи. Одним из таких путей может быть модель, основанная на понятии «черного ящика».

Поступление в теплоноситель и перенос осколков деления.

Основные закономерности.

Источником радиоактивных продуктов деления (ПД) в теплоносителе технологического контура АЭС является активная зона реактора. ПД попадают в теплоноситель с поверхности оболочек твэлов, загрязненных топливной композицией при изготовлении, и из-под оболочек твэлов, если в активной зоне эксплуатируются твэлы с негерметичными оболочками. Из поверхностного загрязнения оболочек твэлов ПД попадают непосредственно в теплоноситель, однако уровень поверхностного загрязнения при современной технологии изготовления твэлов настолько мал (10-8—10-9 г/см2 естественного урана), что присутствие этих ПД в теплоносителе практически не приводит к увеличению его активности на фоне активности ПК. Другое дело — поступление ПД из-под оболочек твэлов через неплотности в оболочках. Удельная активность ПД в теплоносителе первого контура АЭС с ВВЭР за счет их поступления из негерметичных твэлов может достигать 10-1—10-2 Ки/кг, т. е. превосходить значения удельной активности ПК и, следовательно, определять радиационную обстановку у оборудования первого контура.
Разгерметизация оболочек твэлов в процессе эксплуатации АЭС может происходить по разным причинам, главной из которых являются процессы коррозионно-усталостного типа. Разуплотнение твэлов характеризуется появлением микротрещин, которые с течением времени развиваются и могут увеличиться до крупных дефектов, при которых возможен прямой контакт теплоносителя с топливом. Не исключены и такие процессы разгерметизации* при которых достаточно крупный дефект образуется за очень короткое время. Обычно различают четыре степени разгерметизации оболочек твэлов: I — микротрещины в оболочках (газовая неплотность); II — нераскрытые макротрещины; III — раскрытые трещины и IV — разрывы оболочки, потеря заглушки или части оболочки. Каждая из этих степеней характеризуется определенными процессами и относительными количествами поступления ПД в теплоноситель. Абсолютное количество ПД, попадающих в теплоноситель при разных степенях разгерметизации, зависит от многих причин:  типа горючего в твэле, выгорания и состояния горючего (растрескивания, распухания), температуры горючего и ее распределения по высоте и диаметру твэла, от длительности работы твэла до образования дефекта в оболочке и с дефектом, характера и места дефекта и т. д.
На современных отечественных АЭС (с реакторами РБМК и ВВЭР) применяют твэлы стерженькового типа в оболочках из циркониевого сплава с горючим на основе спеченной двуокими урана. Сердечник твэла набирают из стержней или таблеток, имеющих в центре сквозное отверстие. Между оболочкой и таблетками оставляют зазор, а в верхней части твэла — свободное пространство. Применение спеченной UO, с удельной массой ниже теоретической обусловливает наличие в таблетках открытых и закрытых пор, а также сильно развитой поверхности таблетки. При работе герметичного твэла газообразные и летучие ПД накапливаются в порах таблетки, в центральном отверстии, а также под оболочкой твэла и в свободном объеме в верхней части твэла. При нарушении герметичности в теплоноситель в первую очередь выходят ПД из-под оболочки твэла, а потом из пор в таблетке.. При работе негерметичного твэла ПД практически не накапливаются под оболочкой, а, поступая из топлива в зазор под оболочку, быстро выходят в теплоноситель.

Согласно современным представлениям, по характеру поступления ПД в теплоноситель различают прямой вылет, диффузионный и равновесный выходы. Прямой вылет наблюдается тогда, когда нет задержки во времени между моментом деления и моментом поступления ПД в теплоноситель. Такой процесс наблюдается при поступлении ПД в теплоноситель из поверхностного загрязнения оболочек твэлов, а также в том случае, когда оболочка твэла разрушена и топливо омывается теплоносителем. Диффузионный выход преобладает при малых дефектах оболочки твэла (I и II степени разгерметизации). В этом случае лишь небольшая доля ПД, вышедших под оболочку твэла, находит путь к месту повреждения и выходит в теплоноситель. Появление в оболочке небольших отверстий приводит к поступлению в теплоноситель равновесной смеси ПД, т. е. количество того или иного нуклида, вышедшего в теплоноситель, в этом случае не зависит от его периода полураспада.

Радиационные характеристики продуктов деления.

Образующиеся в результате деления ядерного горючего продукты деления имеют атомную массу А от 72 до 166, выход того или иного нуклида при делении определяется известной кривой выхода масс, имеющей два максимума: при А = 95 и А  = 139. Все продукты деления радиоактивны и для превращения в стабильный нуклид претерпевают несколько ядерных превращений, т. е. процесс радиоактивного распада начальных ПД обычно сопровождается появлением дочерних, внучатых (вторых дочерних) и последующих радионуклидов.
С точки зрения радиационной значимости часто последующие в радиоактивной цепочке нуклиды важнее, чем начальные.