- Образование и очистка газоаэрозольных радиоактивных отходов. Газоаэрозольные выбросы АЭС разделяют на технологические отходы и отходы, связанные с вентиляцией помещений АЭС. Первые — это эжекторные газы турбин, газы деаэраторов и продувки активной зоны и металлоконструкций реактора, а также газовые сдувки другого технологического оборудования АЭС, например бассейнов выдержки отработанного топлива, очистных устройств и т. д.; вторые обусловлены поступлением части технологических газов, теплоносителя в помещениях АЭС, а также активацией воздуха вблизи активной зоны реактора.
Технологические отходы связаны с производством на АЭС электроэнергии. Например, на АЭС, работающей по одноконтурной схеме, часть ПД и ПК, находящихся в теплоносителе, вместе с паром поступает на турбину, сработанный пар очищается от газов в конденсаторе с помощью эжекторных насосов, газы и вместе с ними аэрозоли выводятся из конденсата; они образуют так называемые эжекторные газы, подлежащие удалению с АЭС. Если конденсат подвергается деаэрации, то образующиеся при этом газы также подлежат удалению с АЭС. Количественно активность удаляемых газов и аэрозолей легко определить, если известны расход пара G, видимый коэффициент распределения удаляемого нуклида между паром и водой kp> эффективность эжек
торной очистки конденсата k8.0 и эффективность деаэрации &д, а также время движения газа от барабана-сепаратора до конденсатора турбины ti и время движения конденсата от конденсатора до деаэратора t2. Так, активность эжекторных газов определяется соотношением (активность г-го нуклида с постоянной распада Аг)
(7.3 Л)
где at — удельная активность i-ro нуклида в воде барабана-сепаратора; At — активность эжекторных газов, удаляемых из конденсатора в единицу времени.
На АЭС, работающих по двухконтурной схеме, активность эжекторных газов обусловлена перетечкой теплоносителя первого контура во второй при неплотностях парогенератора. Поэтому для определения активности эжекторных газов кроме данных о концентрации радионуклидов в воде первого контура необходимо знать также поступление воды во второй контур.
Активность деаэраторных газов определяется по формуле, аналогичной (7.3Л).
Часть теплоносителя в результате протечек технологического оборудования поступает в помещение АЭС, в результате резкого изменения давления и температуры он весь или частично испаряется, выделяя в помещение газы и образуя аэрозоли. В воздух помещения могут также поступать непосредственно технологические .газы. Эти газы и аэрозоли удаляются из помещений при помощи специальной вентиляции. Количественная оценка активности удаляемых газов и золей может быть сделана, если известны протечки теплоносителя, технологических газов, объемы помещений и активности теплоносителя и технологических газов. В составе удаляемых вентиляцией газов и золей находятся ПД и ПК.
Основными нуклидами, определяющими активность газов и золей, подлежащих удалению с АЭС, являются РБГ и нуклиды йода, главным образом 131I.
РБГ, т. е. радионуклиды криптона и ксенона, образуются как дочерние из продуктов деления (см. § 4.3, 4.2), а также 41Ат — продукт активации аргона; все они имеют разные периоды полураспада, поэтому сточки зрения газообразных отходов наиболее значимы долгоживущие, т. е. 86тКг и 188Хе. 131I может существовать либо в аэрозольной, либо в газовой форме, соотношение между количествами 131I в той и иной форме зависит от многих факторов и различно для разных АЭС, более того, оно может меняться по пути доставки отходов к сбросным устройствам. Возможны различные химические формы существования 131I, но в основном 131I в отходах представлен молекулярным йодом и йодом, находящимся в органических соединениях, главным образом в виде йодистого метила 131I. Соотношение между количествами 131I в той или иной химической форме также различно для разных АЭС, но в большинстве случаев половина или несколько больше удаляемого с АЭС 131I находится в соединении 131I.
Такие ПД, как 137Cs, 89Sr, 90Sr и др., а также ПК, из которых наиболее значимы долгоживущие, удаляются с АЭС в виде аэрозолей.
Аэрозоли могут иметь различные размеры и массу, распределение их по размерам и по массе подчиняется логарифмически нормальному закону.
Данные о формах, химических соединениях, размерах аэрозольных частиц нуклидов, удаляемых с АЭС, позволяют правильно выбрать и рассчитать очистные устройства на линии доставки газоаэрозольных отходов к сбросным устройствам.
Для очистки технологических газов применяют системы спецгазоочистки, которые рассчитывают так, чтобы они снижали активность выходящих из них газов и аэрозолей до допустимых для выбросов значений. Объем газов, подлежащих очистке, зависит от режима работы АЭС и обычно составляет для АЭС с корпусными реакторами 10—70 м3/ч, а для АЭС с канальными реакторами 300—350 м3/ч. Температура газа 40—70° С, влажность 100%, активность — десятки тысяч кюри в сутки и определяется нуклидами криптона, ксенона, йода и рутения, в аэрозольной форме представлены нуклиды стронция, цезия, йода и ПК.
В настоящее время в основном применяют два метода очистки газов— выдержку в специальных емкостях (газгольдер выдержки) и сорбцию РБГ и йода активированным углем. Последний способ более эффективен, особенно если применяется активированный уголь, охлажденный жидким азотом. Оба способа основаны на том, что при выдержке нуклиды распадаются. Необходимое время выдержки определяется требуемой степенью снижения активности и периодом полураспада нуклида.
Первый способ прост в технологическом оформлении и довольно часто используется на АЭС, но так как с газами в газгольдер выдержки поступает водород, что может привести к образованию в газгольдере гремучей смеси и взрыву, то газ предварительно очищают от водорода путем сжигания его в специальных устройствах. Недостатки этого способа — возможность утечки газа из газгольдера и необходимость делать газгольдер весьма большого объема. Такой способ очистки применен, например, на АЭС с РБМК-1000, где газгольдер сделан в виде герметичного сооружения с лабиринтом для движения газа. Время выдержки сбрасываемого газа в таком газгольдере составляет 8—10 ч.
Метод сорбции газов активированным углем осуществляют по двум схемам: либо с применением устройства очистки газа от водорода, либо с разбавлением очищаемого газа азотом для снижения в нем концентрации водорода. Очистку газов от аэрозолей осуществляют с помощью специальных аэрозольных фильтров.
Возможные принципиальные схемы очистки технологических газоаэрозольных отходов показаны на рис. 7,2. Очищаемые газы разбавляются азотом до взрывобезопасных концентраций и направляются в теплообменник, где охлаждаются до 10—20° С, при этом большая часть влаги конденсируется и удаляется из газа; газ же направляется на аэрозольный стекловолокнистый фильтр, где очищается от жидких и твердых аэрозолей и поступает на циолитовый (силикагелевый) фильтр. Здесь газ окончательно осушается (влагосодержание должно соответствовать точке росы при t = — (40 т 60)° С] и подается на адсорбер из активированного угля, работающий по принципу хроматографической колонны. Объем такого адсорбера 20—40 м3. Глубокая осушка газа необходима для сохранения адсорбционных свойств угля: в присутствии влаги они резко ухудшаются. Через всю эту систему газ прокачивается воздуходувкой и сбрасывается в трубу. Принцип действия схемы с дожиганием водорода понятен из рисунка. Дожигание водорода происходит в рекомбинаторе, для эффективной работы которого очищаемый газ предварительно нагревают. В схеме очистки с дожиганием водорода можно использовать как газгольдер выдержки, так и угольный адсорбер. В схеме с разбавлением газа азотом газгольдер выдержки не применяют: из-за большого объема газа он малоэффективен.
Рис. 7.2. Принципиальные схемы очистки технологических газоаэрозольных отходов АЭС:
а — с разбавлением азотом; б — с предварительным дожиганием водорода; 1 — дегазатор; 2 — нагреватель; 3 — рекомбинатор; 4 — конденсатор; 5 — теплообменник; 6 — охладитель, 7 — аэрозольный фильтр; 8 — цеолитовый фильтр; 9 — фильтр-адсорбер; 10 — газодувка; 11 — вентиляционная труба
Поскольку газгольдер выдержки малоэффективен для очистки газов от нуклидов йода, особенно 131I (Тц2 = 8,04 сут), то в схему очистки с газгольдером включают угольный йодный фильтр, работающий по принципу хроматографической — «вечной» колонны, а после газгольдера ставят аэрозольные фильтры, так как продуктами распада РБГ являются нуклиды (см. п. 4.3. 4.2), существующие в аэрозольной форме.
Степень очистки газов фильтрующим устройством определяют эффективностью или коэффициентом очистки. Эффективность е — доля (обычно в %) задержанного фильтром активного газа или аэрозоля, коэффициент очистки — отношение активности газа или аэрозолей после фильтрующего устройства к активности до него. Очевидно, что
(7.3.2)
поэтому, если г — 99,9%, то £ — 10а. Коэффициент очистки газа газгольдером выдержки ‘
— константа распада t-го нуклида; t — время задержки газа в газгольдере. Обычно эффективность используемых в системе очистки фильтров составляет 99,99%, а время задержки в газгольдере — несколько часов.
Объемы вентиляционного воздуха, удаляемого с АЭС, существенно больше объемов технологических газов — это сотни тысяч кубических метров в час. Очистка такого количества воздуха от РБГ нецелесообразна, и, как правило, в ней нет необходимости, но очищать вентиляционный воздух от аэрозолей и иногда от нуклидов йода необходимо. Для этого применяют фильтры, изготовленные из специальных тонковолокнистых тканей: ФПП и ФПА. Ткань ФПП представляет собой слой из ультратонких -(1,5—2,5 мкм) волокон перхлорвинила, нанесенный на подкладку из марли. Она гидрофобна, стойка по отношению к кислотам и щелочам, но подвержена воздействию масел и органических растворителей. Ее рабочая температура не более 60° С. Ткань ФПА готовится из ультратонких волокон ацетилцеллюлозы, она гидрофильна (пригодна при относительной влажности воздуха до 80%) и может работать при температуре до 150°С. Ткань ФПА стойка по отношению к маслам, но разрушается кислотами и щелочами. Фильтры, изготовленные на основе этих тканей, обладают эффективностью очистки не ниже 99,9%, способны при этом выдерживать удельную нагрузку очищаемого воздуха до 150 м3/(м3* ч).
Очистка вентиляционного воздуха от радионуклидов йода в тех системах, где это требуется, производится с помощью фильтров из активированного угля. Эффективность очистки такими фильтрами можно увеличить, если пропитать уголь специальными поглотителями, например AgNO3, Pbl2 и др.
Для очистки воздуха помещений АЭС применяют вентиляционные системы двух типов: рециркуляционные и прямоточные. В рециркуляционных системах очищенный фильтрами воздух вновь поступает в помещения, и концентрация радиоактивных продуктов в помещениях уменьшается. Материалы фильтров таких систем должны сохранять свои свойства при достаточно высоких температуре (до 100° С) и влажности (до 100%). Обычно коэффициент очистки воздуха рециркуляционными системами невелик (20—30), так как больший эффект достигается не в результате увеличения коэффициента очистки, а за счет увеличения доли очищаемого воздуха. В прямоточной системе очищенный воздух выбрасывается в трубу, т. е. в атмосферу, поэтому коэффициент очистки воздуха этими системами должен быть большим.
Устройства подготовки газов и аэрозолей к выбросу в атмосферу образуют весьма сложную систему, состоящую из отдельных цепей. Каждая цепь имеет свой источник активных газов и золей, поэтому при рассмотрении АЭС как источника активных газов и золей во внешней среде целесообразно представить АЭС в виде совокупности функциональных подсистем, участвующих в формировании радиоактивных поступлений в окружающую Среду. Если подсистема организована из реальных пространственно-временных агрегатов, то ее входные параметры, характеризуемые неким вектором Y (х, у, t), превращаются в выходные X (я, yt t) под действием технологического оператора подсистемы Q:
(7.3.3)
Такому подходу к рассмотрению подсистемы легко сопоставить математическую модель, в которой реальный технологический оператор Q заменен его математическим аналогом Q*. Если известны Q* каждой подсистемы, то известна модель формирования газоаэрозольного выброса.
7.3.2. Образование и очистка жидких радиоактивных отходов.
Если иметь в виду жидкие радиоактивные отходы, то АЭС по отношению к окружающей Среде являются практически безотходными производствами. Действительно, все технологические контуры АЭС, в которых могут содержаться радиоактивные вещества, продукты активации теплоносителя, активные ПК и ПД,— герметичны.
Рис. 7.3. Схема оборотного водоснабжения на АЭС
Однако вследствие неплотностей оборудования на АЭС, как и на других подобных производствах, например на тепловых электростанциях, образуются так называемые организованные и неорганизованные протечки, в том числе воды, содержащей радиоактивные вещества. Кроме того, вода, используемые для обмывок оборудования, помещений, стирки спецодежды, а также в душевых, тоже могут содержать радиоактивные вещества. Эти воды и воды организованных и неорганизованных протечек образуют на АЭС жидкие радиоактивные отходы. Чтобы исключить поступление этих отходов во внешнюю Среду, на АЭС организовано оборотное водоснабжение, т. е. все жидкие радиоактивные отходы собираются, очищаются и возвращаются в систему технического водоснабжения станции (рис. 7.3). Лишь небольшая доля очищенных от радиоактивного загрязнения вод (дебалансные воды) сбрасывается в окружающую среду, например, в водоем-охладитель.
Образование дебалансных вод обычно обусловлено некорректно организованным взаимодействием химической очистки воды, поступающей на АЭС извне, и очисткой радиоактивно загрязненных вод на установках спедводоочистки (СВО), а также необходимостью вывести из основного цикла возможно большее количество вод, чем могут принять и переработать установки СВО. При правильной, оптимальной работе установок химводоочистки (ХВО) и СВО дебалансные воды не образуются.
На рис. 7.3 показана только принципиальная схема организации водоснабжения АЭС. На самом деле схема водоснабжения намного сложнее, и каждая система, обозначенная на рисунке прямоугольником, содержит ряд единиц оборудования со сложным взаимодействием между собой. Глобальной задачей этого взаимодействия систем водоснабжения является обеспечение норм водно-химического режима теплоносителя и норм радиационной безопасности, причем структура взаимодействия систем водоснабжения определяется нормами водно-химического режима. Основой поддержания как тех, так и других норм является постоянная очистка вод от радиоактивных веществ и химических соединений.
Все АЭС оборудованы внутриконтурной очисткой теплоносителя, т. е. часть воды первого контура или КМПЦ постоянно отбирается с помощью байпасной линий на очистку. Теплоноситель охлаждают (примерно до 50 °С) и направляют на ряд последовательно включенных фильтров: механический, ионообменный и фильтр-ловушку. Механический фильтр улавливает сравнительно крупные взвеси; ионообменный фильтр, обычно смешанного действия, т. е. заполненный катионитами и анионитами, очищает теплоноситель от растворенных примесей; фильтр-ловушка улавливает мелкие частицы ионитов, образующихся при прохождении теплоносителя через ионообменные фильтры.
По такой же примерно схеме чистятся и другие воды, например вода охлаждения СУЗ реактора.
Эффективность очистки оценивается коэффициентом очистки k0 или постоянной очистки X:
k = Aдо/Aпосле» (7.3.4)
где Aдо и Aпосле — удельная активность теплоносителя до и после системы очистки. k0 различен для разных нуклидов. Постоянная очистки обычно измеряется в с-1 и определяет скорость выведения активных продуктов из теплоносителя установкой его очистки.
На АЭС, работающих по одноконтурной схеме, очистке подвергается конденсат пара турбин. Обычно очистку проходит весь конденсат (100%-ная очистка). Очищают конденсат на механических фильтрах — от грубодисперсных примесей и солей жесткости, на ионообменных фильтрах смешанного действия и на фильтрах-ловушках.
Воды организованных протечек собирают в приемный бак и очищают их от содержащихся в них продуктов коррозии, ПД, набивочного материала сальников, масла, растворенных солей и других примесей
последовательно на перлитных (от механических примесей и масла), ионообменных фильтрах и фильтрах-ловушках.
Воды неорганизованных протечек (трапные воды) участвуют в сложном многоступенчатом процессе. Обычно установка СВО трапных вод состоит из следующих узлов:
узел приемных емкостей — здесь собирают и готовят к очистке все трапные воды АЭС, поэтому узел состоит из сборных емкостей и насосов перекачки трапных вод;
узел коагуляции — здесь трапные воды путем коагуляции примесей на гидроокиси железа очищают от солей жесткости, ионов тяжелых металлов, мыла;
узел выпарки трапных вод — трапные воды очищают в выпарных аппаратах, т. е. методом дистилляции и деаэрации,— основная очистка трапных вод. Образующийся в выпарных аппаратах конденсат трапных вод содержит совсем небольшое количество примесей и доочищается на последовательно включенных угольных и ионообменных фильтрах.
Все эти устройства образуют систему СВО и очищают воды от норм качества теплоносителя, поэтому вода поступает в баки-хранилища чистой воды и используется для технического водоснабжения. На всех этих установках образуются отходы, содержащие радиоактивные вещества в высоких концентрациях. Это кубовый остаток выпарных аппаратов, суспеизии отработанных фильтрующих материалов, пульпы фильтропорошков, гидроокиси железа и т. п. Эти жидкие высокоактивные отходы передаются на захоронение в хранилища жидких радиоактивных отходов (ХЖО).
ХЖО представляют собой герметичные емкости (рис. 7.4), снабженные защитой, в которых жидкие отходы могут находиться неограниченно долгое время. Отстоявшаяся вода из ХЖО может быть взята на СВО и возвращена в оборотный цикл водоснабжения АЭС. Опоражнивают ХЖО путем переработки жидких отходов в твердые, например путем битумирования или введения в цементный раствор.
Описанная система обеспечивает оборотное водоснабжение АЭС, в результате которого во внешнюю среду могут поступать только дебалансные воды. Дебалансные воды могут содержать радионуклиды ПК и ПД, но в количествах, не превышающих ДКб (см. § 7.2), и поступают они во внешнюю среду, обычно в водоем-охладитель, реку или море нерегулярно. Поступление дебалансных вод в замкнутые водоемы может быть потенциально опасным источником загрязнения водоема из-за постепенного накопления в нем радиоактивных веществ. Поэтому сброс дебалансных вод учитывается и нормируется как по объему воды, так и по содержащимся в ней радионуклидам.
При работе АЭС около 70% ее тепловой мощности должно быть удалено из конденсаторов турбин. Для этого на АЭС сооружаются специальные системы охлаждения — системы технической воды (см. рис. 7.3). Расход технической воды (т/ч) весьма велик и может быть определен из простого соотношения: GTB = KW, где W — тепловая мощность АЭС, МВт; К— коэффициент, равный 150—200 т/(ч*МВт). Так, на АЭС с РБМК-1000 GTB = 22* 10+6 т/ч (на один реактор). Техническая вода циркулирует по контуру водоем-охладитель—конденсаторы турбин и другое теплообменное оборудование — водоем-охладитель. Если конденсаторы турбин и прочее охлаждаемое технической водой оборудование герметичны, то техническая вода не приносит в водоем-охладитель радиоактивных веществ сверх того количества, которое в нем есть.
Рис. 7.4. Конструкция хранилища жидких отходов
Радиоактивные поступления с технической водой носят вероятностный характер, определяемый накоплением нарушений в теплообменных установках системы снабжения станции технической водой. Концентрация радионуклидов в технической воде исчезающе мала, но из-за больших ее расходов появление в ней радионуклидов даже в очень небольших количествах может привести к ощутимому поступлению радиоактивных веществ в водоем. Поэтому на всех АЭС постоянно контролируется содержание радионуклидов в технической воде. Обнаружение радионуклидов в ней — сигнал о необходимости срочного ремонта теплообменного оборудования.
Количество жидких радиоактивных отходов на АЭС резко возрастает при проведении дезактивации оборудования для улучшения радиа-
ционной обстановки (см. п. 6.4.1). Концентрация радиоактивных веществ в моющих растворах обычно настолько велика, что их не подвергают очистке, а направляют в ХЖО. Поскольку дезактивация на АЭС — один из способов улучшения радиационной обстановки в помещениях — проводится периодически, всегда предусматривают специальные емкости ХЖО, предназначенные для хранения высокоактивных дезактивационных отходов. С дезактивационными отходами в ХЖО поступают долгоживущие нуклиды (например, 60Co и другие ПК), поэтому в дальнейшем в оборотный цикл водоснабжения поступает лишь небольшая доля отстоявшейся воды. Остаток удаляют из ХЖО так же, как и другие высокоактивные отходы, т. е. превращают в твердые, которые вывозят (см. п. 7.3.3) в специальные могильники на длительное или вечное захоронение.
Возвращаясь к вопросу об удалении низкоактивных жидких отходов, отметим, что сброс их в водоем-охладитель — не единственный путь удаления их с АЭС. Так, опыт удаления жидких радиоактивных отходов, в частности дебалансных вод, на Нововоронежской АЭС показывает, что при помощи обычных полей фильтрации можно вообще полностью исключить поступление радионуклидов в водоемы. На этой АЭС все дебалансные воды сливаются на отдельные карты полей фильтрации, где в поверхностном слое почвы задерживается основная часть радионуклидов сброса. В дренажных водах полей фильтрации содержание радионуклидов не превышает естественных концентраций, что свидетельствует об эффективной очистке сброса. Поверхностный слой почвы полей фильтрации один раз в год снимается и вывозится для захоронения как твердые радиоактивные отходов.
Прогнозирование образования на АЭС жидких радиоактивных отходов и сброса дебалансных вод во внешнюю среду сопряжено с большими трудностями из-за сложности системы водоснабжения АЭС, вероятностного характера неорганизованных протечек теплоносителя и статистической природы появления дебалансных вод. Для целей прогнозирования в последнее время начали применять методы системного анализа, для чего АЗС представляют совокупностью функциональных подсистем, входные и выходные параметры которых связывают с помощью технологического оператора подсистемы. В отдельных случаях возможно, правда, решение задачи прогноза традиционными методами.
Образование и захоронение твердых радиоактивных отходов.
Твердые радиоактивные отхода на АЭС — это детали, демонтированные части технологического оборудования и трубопроводов, загрязненные радиоактивными веществами, главным образом активными ПК, отработанные аэрозольные и другие фильтры, временные защиты и приспособления, спецодежда и ветошь, загрязненные радиоактивными веществами. Твердые радиоактивные отходы являются источником внешнего облучения персонала, а при бесконтрольном поступлении за пределы АЭС — опасным источником как внешнего, так и внутреннего облучения ограниченной части населения. Поэтому на АЭС организуется учет и хранение твердых отходов, исключающие их бесконтрольное поступление во внешнюю среду.
Все твердые отходы собирают на АЭС в специально отведенных помещениях. Помещения оборудуют устройствами для уменьшения объема отходов путем прессования, сжигания, упаковки в мешки или пакеты. Переработку и упаковку твердых отходов проводят с помощью дистанционирующего инструмента и максимально механизируют. Для постоянного захоронения твердых отходов на территории АЭС оборудуют специальные могильники. Обычно это заглубленные бетонированные емкости, гидроизолированные от подземных вод и дождя. По мере заполнения емкостей отходами они наглухо закрываются защитными крышками. Загрузку твердых радиоактивных отходов в могильники производят дистанционно с помощью подъемно-транспортного оборудования через люки в верхней защите могильника. Такой могильник оборудуют наблюдательными скважинами, расположенными по его периметру, для контроля за утечкой радиоактивных веществ.
Более предпочтительно захоронение твердых радиоактивных отходов на централизованных региональных могильниках, куда отходы доставляют на специально оборудованном для этого транспорте. Переработанные в твердые жидкие радиоактивные отходы захороняют только в региональных могильниках.
Образование трития.
Тритий — сверхтяжелый радионуклид водорода, имеет период полураспада 12,36 года, распадается с испусканием р-частиц с максимальной энергией 18,6 кэВ (£р = 5,8 кэВ). Он относится к категории так называемых глобальных нуклидов, так как имеет достаточно большой период полураспада, может входить в состав органических и неорганических соединений и при поступлении во внешнюю среду распространяться на значительные расстояния. Л В реакторах на АЭС тритий образуется:
непосредственно при делении ядер горючего как осколок тройного деления;
в результате (я, у)-реакции на ядрах дейтерия, находящегося в теплоносителе-воде в виде Д20; при захвате нейтронов ядрами бора или лития, содержащимися в теплоносителе-воде, при борном регулировании или корректировке водного режима;
в результате реакций на ядрах бора в стержнях регулирования; при захвате нейтронов ядрами материалов конструкций реактора. Вклад каждого из этих процессов в полное количество трития, образующегося на АЭС, определяется типом реактора, его параметрами, режимом эксплуатации и материалами, примененными в реакторе.
Один из основных источников трития — тройное деление в твэлах, выход тритонов на каждый акт деления mU в среднем составляет 8,7 х X 10-3%, т. е. на 1 МВт тепловой мощности реактора в сутки образуется 1,23-10-2 Ки трития. В результате диффузии через оболочку твэла, а также через дефекты в твэлах тритий поступает в теплоноситель. Через, оболочку из циркониевого сплава в теплоноситель поступает примерно 0,1% трития, находящегося под оболочкой. Количество трития, попадающего в теплоноситель через оболочку, можно определить по
формуле
(7.3.5)
где W — тепловая мощность реактора, Вт. Если оболочка твэла сделана из коррозионностойкой стали, то скорость поступления трития в теплоноситель приблизительно в 10 раз больше.
Количество трития, образующегося в результате активации дейтерия, можно определить по формуле (4.3.1), имея в виду, что содержание дейтерия в естественной смеси нуклидов водорода составляет 0,015%, а сечение (л, у) -реакции равно 5,7 • 10~4 б. Формула (4.3.1) может быть переписана так:
(7.3:6)
где пн — ядерная плотность водорода в теплоносителе, см-8; V — объем теплоносителя в активной зоне, см3; Фт — средняя плотность потока тепловых нейтронов в активной зоне реактора, см“2*с“1.
Если в реакторе применено борное регулирование или используются соединения Li для корректировки водного режима, то тритий образуется по реакциям 12В (п, 2сс)Т, 10В (п, а) Не, eLi (п, а) Не, 7Li (п, п', а) Не; количество образующегося трития определяется по формуле (4. 3.1). В стержнях регулирования тритий образуется по двум первым реакциям, его количество легко рассчитать, если известно содержание бора в стержнях и плотность потока тепловых и быстрых нейтронов в них.
К образованию трития приводят (n, t)-реакции на ядрах S, Са, Fe, протекающие на быстрых нейтронах, а также на ядрах 14N. В том случае, когда кладка реактора продувается газом, содержащим гелий, на его ядрах происходит (я, р)-реакция, приводящая к образованию трития; сечение этой реакции для тепловых нейтронов весьма велико — 5,4-10+8 б.
Расчеты показывают, что на АЭС с реакторами типа РБМК тритий, находящийся в теплоносителе, в основном образуется в результате (я, ^-реакции на дейтерии, а на АЭС с ВВЭР — в результате реакций на ядрах В (при борном регулировании). Количество трития, образовавшегося на всех АЭС мира, в 1980 г. составляло 34 МКи, а к 2000 году будет равно 720 МКи.
Тритий в природе может существовать в газообразном виде и. в окисленных формах НТО, Т20, может также входить в состав более сложных органических и неорганических соединений. Газообразная форма трития неустойчива: он сравнительно быстро окисляется. На АЭС в теплоносителе тритий существует в основном в виде тритиевой воды; в продувочном газе присутствуют обе формы трития — газообразная и окисленная.
Тот факт, что в теплоносителе тритий в основном присутствует в виде воды, говорит о том, что распространение трития по технологическим средам АЭС определяется водообменом между ними. Это значит, например, что содержание трития во втором, контуре АЭС, работающей по двухконтурной схеме, пропорционально протечкам теплоносителя первого контура во второй; на АЭС, работающей по одноконтур-
ной схеме, количество трития, поступающего на турбину, пропорционально паропроизводительности реактора.
Тритий — нуклид, присутствующий в газоаэрозольных и жидких отходах АЭС. В газоаэрозольные отходы он поступает по системам спецвентиляции и вентиляции; в спецвентиляцию он попадает с эжекторными газами и сдувками технологического оборудования, в вентиляцию — в результате испарения неорганизованных протечек теплоносителя. Каких-либо устройств для очистки газоаэрозольных выбросов от трития на АЭС обычно не применяют, так как количество выбрасываемого трития обычно невелико (см. § 7.5) и создаваемые выбросами приземные концентрации ниже допустимых. В жидкие отходы тритий поступает с дебалансными водами. Количество трития в жидких отходах также невелико, и от трития отходы не очищают.
Образование 14C.
Радионуклид углерода 14C является источником низкоэнергетического p-излучения с максимальной энергией β-частиц 156 КэВ. Период полураспада 14C весьма велик — 5760 лет. Так же как и тритий, 14C образуется в результате следующих ядерных реакций: 14N (я, р) 14C, 170 (л, а) 14C, 13С (л, у) 14C. Ядра-мишени всегда присутствуют в теплоносителе, замедлителе, конструкционных материалах, а также в воздухе околореакторного пространства. В зависимости от типа реактора и особенностей его конструкции вклад каждой из этих реакций в образование 14C может быть различным. Однако реакция 14N (л, р) 14C благодаря большому сечению взаимодействия (сечение для тепловых нейтронов равно 1750 б) и большому содержанию 14N в воздухе в большинстве случаев является основным поставщиком 14C. Так, выход 14C по этой реакции в расчете на 1 кВт тепловой мощности реактора и на 1 кг облучаемой среды приблизительно в 104 раз больше, чем из воды (теплоноситель, замедлитель) при образовании 14C по (л, а)-реакции на кислороде или на кислороде углекислого газа. Выход 14C, образующегося по (л, у)-реакцин на графите или 13С, содержащемся в органических теплоносителях (газойль, терфенил), меньше еще в 10 раз. Так, при облучении 1 кг графита плотностью потока нейтронов 3* 10-18 см“2*с-1 за сутки образуется 13,2*10-8Ки14C.
Образующийся на АЭС 14C может попасть во внешнюю среду с газоаэрозольными и жидкими отходами. Поэтому с ростом суммарной мощности АЭС возможно значительное накопление 14C в атмосферном воздухе, а вблизи крупных АЭС — появление локальных регионов с повышенной концентрацией 14C в объектах внешней среды.
Точный расчет образования и особенно выброса 14C действующей АЭС в большинстве случаев затруднен, так как связан с учетом конкретных конструктивных и технологических особенностей АЭС и конкретных режимов ее работы. Так, 14C, образующийся по (n, p)-реакции в воздухе околореакторного пространства, весь выбрасывается в атмосферу. На АЭС с ВВЭР (PWR) количество образующегося 14C определяется массой реакторной воды и может быть рассчитано по формуле (4.3.1), а количество 14C, поступающего во внешнюю среду, зависит от многих причин, в частности от объема перетечки теплоносителя первого контура во второй, от протечек первого контура и т. д.
В общем же при нормальной работе АЭС мощность выброса 14C невелика. На АЭС с уран-графитовыми реакторами, например РБМК, образование 14C в теплоносителе-воде и графите примерно одинаково, но тоже сравнительно невелико. Так, на Первой в мире АЭС (тепловая мощность реактора 30 МВт) в сутки образуется около 0,7 мкКи 14C. Поступление его во внешнюю среду также зависит от многих причин. Например, 14C, образовавшийся в результате активации графита, т. е. по реакции 13C (п, у) 14C, в графитовой кладке реактора может попасть в газовые выбросы только при ее окислении. Поэтому количество 14C в газовых выбросах из кладки реактора определяется массой графита, продолжительностью работы реактора, количеством кислорода, попадающего в кладку с продувочным газом, и т. д. Если в составе продувочного газа есть азот, то количество 14C, образующегося по (л, р)-реакции, зависит от расхода продувочного газа через активную зону и наличия в ней застойных зон. Без учета застойных зон удельная активность 14C в продувочном газе рассчитывается по формуле (4.3.1). Практически весь этот 14C поступает во внешнюю среду.
Верхняя граница мощности выброса 14C современными АЭС оценивается значением менее 1 Ки/сут.
В технологических контурах АЭС и ее выбросах 14C в основном существует в виде СО2, в меньших количествах — в виде СО и аэрозолей.
